Résultats des intercomparaisons

2.3.2.1. Sélection de la taille des particules

Afin de mesurer la précision de la taille des particules mesurées, tous les systèmes ont réalisé ce que l'on nomme un "Shift Test". Ce test consiste à mesurer la différence de taille des particules mesurées entre le 1^er et le 2^nd DMA. Pour ne pas prendre en compte la croissance hygroscopique, les systèmes d'humidification sont court-circuités et grâce aux systèmes de tube dessiccateur en silicagel, ces mesures sont réalisées dans une atmosphère sèche (RH < 20%). La variabilité temporelle de ces "Shift Test" nous donne une idée de la stabilité en taille des systèmes HTDMA. Tous les instruments, dont celui

présenté par le LaMP sont stables. La variabilité moyenne des mesures est inférieure à 1%.

2.3.2.2. Contrôle de l'humidité dans les DMAs

La stabilité de l'humidité à l'intérieur des DMAs constitue le point critique des instruments car elle est intrinsèquement liée au système d'humidification, de mesure et de contrôle de chaque système. Le système élaboré au LaMP utilise un régulateur PID (Proportionnel Intégral Dérivé), un organe de contrôle permettant d’effectuer une régulation en boucle fermée du système d'humidification. Grâce à ce type de contrôleur, le système d'humidification utilise l'écart entre l'humidité mesurée dans le DMA2 et l'humidité souhaitée pour pondérer l'intensité de son contrôle. Ce système permet d'obtenir une très bonne stabilité de l'humidité (± 0.4% RH).

Cependant, cette stabilité ne peut être maintenue si la température ambiante varie brusquement. Lors d'un test pendant laquelle les portes de l'atelier dans lequel la campagne a eu lieu ont été ouvertes, la température ambiante a rapidement chuté (ΔT=-10°C en quelques minutes). Plusieurs systèmes dont le notre n'ont pas réussi à maintenir une humidité constante. Cela vient du fait qu'une grande partie des boucles de sheath et excess air n'était pas isolée thermiquement. Une variation importante et rapide de la température entraîne un assèchement ou une condensation de l'air à l'intérieur de ces boucles, ce qui perturbe le système d'humidification. Il convient donc de prendre en compte ce problème d'instabilité lors des différentes campagnes de mesures. Nous recommandons de maintenir la pièce dans laquelle se trouvent les différents appareils de type HTDMA ou VHTDMA dans une atmosphère climatisée (température située entre 18 et 22°) et stable. Cela suppose de mettre en place des systèmes de climatisation efficaces et robustes.

2.3.2.3. Humidogrammes réalisés avec du sulfate d'ammonium (NH4)2SO4

Afin de calibrer les instruments que nous avons utilisés, que ce soit lors de campagne de mesure ou bien en mesure continue, et de vérifier leur bon fonctionnement, nous avons

réalisé à plusieurs reprises des mesures avec des sels inorganiques purs. Pour calibrer ces instruments, nous sélectionnons un diamètre initial D0, puis l'on mesure la nouvelle taille de la particule après son passage dans le système d'humidification. En répétant cette opération pour différentes humidités, on obtient un graphique appelé humidogramme. Pour des sels inorganiques comme le NaCl (chlorure de sodium) ou le (NH4)2SO4 (sulfate d'ammonium), l'augmentation du diamètre en fonction de l'humidité relative (humidogramme) est décrite par les courbes de Hanël (Hanël, 1976).

Le sulfate d'ammonium est souvent choisi pour calibrer les systèmes HTDMA car il fait partie des composants majeurs des particules d'aérosol atmosphériques. De plus, ses propriétés hygroscopiques sont bien documentées. La réalisation d'un humidogramme, qui consiste à mesurer l'hygroscopicité d'un aérosol en augmentant et/ou diminuant progressivement l'humidité relative, nous permet également de calibrer les instruments. Un humidogramme présente les courbes d'hydratation et/ou de déshydratation propres à un aérosol donné. La position des points de déliquescence et d'efflorescence permet de calibrer en humidité les différents systèmes.

L'humidogramme réalisé avec le VHTDMA construit au LaMP (voir Annexe 1) présente une bonne concordance avec l'humidogramme théorique obtenu à partir de Aerosol Diameter Dependent Equilibrium Model (ADDEM; Topping et al., 2005). Les points intermédiaires, situés au niveau du point de déliquescence (RH=80%), semblent un peu plus dispersés. Cela semble être du au fait que la différence d'humidité entre l'aérosol et le "sheath air" soit un peu trop grande (>3%). Du fait de cette différence, l'aérosol se retrouve, quand nous nous rapprochons du point de déliquescence, dans un état transitoire entre la phase solide et la phase liquide (Biskos et al., 2006).

La Figure 10 présente les humidogrammes obtenus lors de ces campagnes d'intercomparaisons. Notre instrument présente au final, comme la plupart des systèmes présentés lors de la campagne d'intercomparaison, des résultats satisfaisants. La différence entre les "growth factors" théoriques et mesurés est de l'ordre de 2.1% et le point de déliquescence est également mesuré avec une incertitude de l'ordre de 1.2% (voir Annexe 1). Cela indique un assez bon calibrage du VHTDMA développé au LaMP.

Figure 10 : Humidogrammes réalisés avec du sulfate d'ammonium lors de la campagne d'intercalibrage au PSI (Duplissy et al., 2009). Le HTDMA construit au LaMP est le n°6 (marqueurs noirs).

2.3.2.4. Mesures d’AOS : intercomparaisons

Les propriétés hygroscopiques des Aérosols Organiques Secondaires (AOS) sont étudiées avec de plus en plus d'intérêt mais la comparaison de ces différentes études est difficile du fait de la multiplicité des conditions initiales (concentration des précurseurs), des conditions de mesures (mesure à différentes humidités). A l'occasion de cette campagne d'intercomparaison, il semblait donc important de réaliser des mesures d'AOS coordonnées. L'AOS mesuré est produit par photo-oxydation de l'α-pinène dans un sac de téflon.

La Figure 11 présente les résultats obtenus lors des mesures effectuées sur un aérosol organique secondaire. Les résultats propres au HTDMA du LaMP sont représentés par les marqueurs noirs.

Le HTDMA du LaMP a mesuré l'AOS à 3 tailles différentes (D0= 30, 50 et 75nm) mais les résultats présentent des variations particulières. En effet, on peut observer pour chaque diamètre une hausse rapide du GF puis un plateau. D'après J. Duplissy, cet artefact est dû à une résolution trop faible du GF, ce qui entraîne une incertitude dans le mode mesuré au final.

Figure 11 : Mesures d'hygroscopicité réalisées sur un AOS lors de la campagne d'intercalibrage au PSI (Duplissy et al., 2009). Le HTDMA construit au LaMP est le n°6 (marqueurs noirs).

Quoiqu'il en soit, en retirant ces points particuliers, les données obtenues grâce à notre système présentent une bonne cohérence avec les résultats obtenus par les autres systèmes.