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Les propriétés des biocomposites dépendent principalement du type de fibres utilisées, de leurs morphologies (rapport d’aspect), de leurs fractions volumiques et leurs orientations (unidirectionnelle, bidirectionnelle, aléatoire) dans le composite. Il s’ajoute à cela, la qualité de l’interface fibres/matrice et le type de matrices sélectionnées.

Paramètres qui influencent les propriétés mécaniques des biocomposites I.1.1.1. Effets de la dispersion et de l’orientation des fibres

L’orientation des fibres par-rapport au chargement mécanique appliqué influe significativement sur les propriétés mécaniques des biocomposites :

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- Les biocomposites de fibres longues alignées longitudinalement à la direction du chargement ont généralement une résistance plus élevée à la traction.

- Les composites de fibres longues dirigées transversalement à la direction du chargement supportent une très faible résistance à la traction, qui est inférieure à la résistance de la matrice.

- Enfin, en raison de la complexité de la répartition des fibres au sein de composites, les propriétés mécaniques des composites chargés avec des fibres courtes orientées aléatoirement sont inférieures à celles des composites avec des fibres alignées mais supérieures aux propriétés mécaniques de la matrice.

Islam et al. [190] ont constaté que les composites de fibres de chanvre alignées/époxy fournissent une résistance à la traction et un module de traction plus importants, respectivement, de 14 et 21% par-rapport à leurs homologues chargés par des fibres aléatoirement orientées.

I.1.1.2. Effets de la morphologie des fibres

Dans le cas des composites renforcés par des fibres courtes, et lorsqu'une charge est appliquée à la matrice, le transfert de charge se produit par cisaillement le long de l’interface matrice/fibres [31]. L’augmentation du rapport d’aspect (longueur/diamètre) accroit cette interface et produit une meilleure adhérence entre les deux phases ; ce qui améliore les propriétés mécaniques du composite.

Beg et Pickering [191] ont observé au cours de leur étude sur les composites Kraft/PP que lorsque la longueur moyenne des fibres diminue, la contrainte, le module et la résistance à l’impact baissent. A l’opposé de ces constatations, Chen et al. [192] ont souligné lors d’une étude sur les Bambou/PP une diminution du module et de la résistance à la traction des composites à mesure que la taille des fibres augmente. Cela a été expliqué par le fait que les fibres plus petites possèdent une surface relativement plus grande que celle des fibres longues. D’autre part, Pérez-Fonseca et al. [193], ont noté qu’une combinaison entre les fibres longues (300–425 mm) et courtes (150–212), est optimale pour des meilleurs module de Young et résistance à l’impact pour les composites fibres d’Agave/PP et les composites fibres de Pin /PP.

89 I.1.1.3. Effet du taux de chargement

En général, l'augmentation de la teneur en fibres améliore les performances mécaniques des composites. En revanche, lorsque ce chargement devient plus important, le contact fibre-fibre augmente tandis que celui entre les fibre-fibres et la matrice diminue. Ce qui affecte l’adhérence entre ces dernières et conduit à une diminution des propriétés mécaniques. M. Asim et al. [83] ont remarqué une chute des performances mécaniques de composites à fibres de feuille d'ananas/ formaldéhyde phénolique après un taux de chargement de 60%, tandis qu’un chargement de 50% a donné de bonnes performances mécaniques. S. Dhanalakshmi et al. [78], quant à eux, ont révélé une chute des résistances à la traction et à la flexion à 70% du taux de chargement en fibres pour les composites fibres d’Areca (traitées et non traitées) / PP, voir la Figure B.I. 1. Pérez-Fonseca et al. [193] ont aussi observé une amélioration de module avec l’augmentation de chargement pour les composites fibres d’Agave/PP et les composites fibres de Pin /PP.

Figure B.I. 1 : Résistance à la traction des composites Areca/PP en fonction du taux de chargement des fibres traitée et non traitées [78].

I.1.1.4. Effet de l’interface

A cause de leurs caractères hydrophiles, le problème de l’interface fibre /matrice est souvent rencontré pour les biocomposites en particulier lors de l’utilisation des matrices non polaires comme le PP. En effet, pour ce type de matrice les interactions chimiques fibres/matrice ne peuvent pas être rétablies sans l’intervention d’un agent de couplage. Cela signifie une adhérence modérée et, par conséquent, de faibles propriétés mécaniques.

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Nous pouvons constater dans la littérature une utilisation de deux catégories d’agent de couplage afin d’améliorer cette interface : l'un adapté aux fibres comme le silane, (voir § 𝐴. 𝐼), et l'autre adapté à la matrice. Cette dernière est la catégorie la plus utilisée dans la littérature pour la matrice PP en graffant, généralement, l’anhydride maléique (MA-g-PP) [192], [194]– [198].

Stark [199] a par-ailleurs montré que les propriétés mécaniques en traction et en flexion des fibres de bois/PP ont été significativement améliorées après l’ajout du MA-g-PP. Il a été observé un changement de mécanisme de rupture, c’est-à-dire une rupture cohésive au lieu à adhésive. De leur part, Chen et al. [192] ont constaté que l’ajout du MA-g-PP a permis au module de traction de composite Bamboo/PP d’évoluer linéairement avec le taux de fibres jusqu’à 65% en masse, ceci n’a pas été observé pour les composites sans agent de couplage. D’autre part, Beg et Pickering [191] ont rapporté que l’ajout de 4% du MA-g-PP est optimale pour avoir des meilleures performances mécaniques des composites Kraft/PP et une meilleure liaison interfaciale comme le montre la Figure B.I. 2.

Figure B.I. 2 : Clichés MEB des faciès de rupture de composite Kraft/PP (40% en poids de fibres) avec et sans MA-g-PP [191].

Approches d’estimation des propriétés mécaniques effectives des biocomposites à fibres orientées aléatoirement

Nous avons ainsi constaté que les propriétés mécaniques des biocomposites renforcés par des fibres orientées aléatoirement dépendent de plusieurs paramètres, notamment l’orientation des fibres, leurs morphologies (rapport d’aspect), le taux de chargement et l’état de l’interface fibres/matrice. Par conséquent, la prédiction des propriétés mécaniques de ces composites nécessite la compréhension de ces paramètres de la microstructure.

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Nous pouvons distinguer dans la littérature deux catégories d’approches pour prédire les propriétés macroscopiques des biocomposites, notamment leurs modules de Young, à partir des informations sur leur structure microscopique : des approches analytiques et des approches numériques. La première catégorie ne nécessite pas une connaissance complète de la microstructure, elle est facile à être utilisée et rapide. On peut citer à titre d’exemple le modèle de Mori-Tanaka [200] et le modèle de double inclusion [201] qui sont basés sur le problème de l’inclusion d’Eschelby [202]. La deuxième catégorie, quant à elle, nécessite une définition globale des phases : leurs propriétés physiques, la géométrie des fibres et leur répartition. Elle est basée sur la méthode des éléments finis avec la mise en en œuvre du concept de volume élémentaire représentatif (VER). Ce dernier représente la taille de l’échelle microscopique du composite étudié à partir duquel on peut le considérer comme un matériau homogène (Figure B.I. 3). L’application des conditions de chargement macroscopiques sur le VER se fait par le recourt aux conditions aux limites. Nous pouvons distinguer trois types de conditions aux limites classiques : Dirichlet, Neumann, et les conditions aux limites périodiques [203]. De nombreux auteurs préconisent l’utilisation des conditions aux limites périodiques même sur des matériaux non périodiques [204]–[208].

Figure B.I. 3 : Illustration de l'équivalence de l'énergie de déformation entre les volumes hétérogènes et homogénéisés [203].

L’approche numérique a fait l’objet de plusieurs travaux dans la littérature afin de prédire le comportement mécanique des biocomposites, notamment la prédiction du module effectif [203], [208], l’influence de l’interphase/interface sur la transmission des charge entre fibres et matrice [209]–[212] et la propagation des fissures au sein des biocomposites [213].