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CHAPITRE I INTERACTION LASER-MATIERE EN REGIME ULTRA-COURT

D. Processus de relaxation

 

 

Eq. 43

En régime d’avalanche, la solution du système d’équations correspond à un simple modèle d’avalanche tel que défini par l’équation Eq. 39, la densité totale d’électrons évoluant exponentiellement. En régime non stationnaire, le système d’équations doit être résolu numériquement.

Ce modèle a permis d’expliquer certaines tendances générales quant au comportement de la silice sous irradiation femtoseconde (notamment pour l’endommagement laser), ainsi que pour les semi-conducteurs. [71] Il ouvre la possibilité d’introduire dans une modélisation simple toute la complexité des mécanismes fondamentaux, dont certains sont encore actuellement négligés.[71] Il permet également d’établir une comparaison entre les différents modèles, comme illustré en Figure I-9.

Figure I-9. Contribution de l’ionisation par impact nimp sur la densité totale d’électrons ntotal générée par une impulsion gaussienne de 300 fs et un champ électrique maximal EL=70 mV/cm. Le calcul est effectué avec le

modèle MRE (1), le modèle cinétique complet (2), l’équation standard de taux électronique (3) ainsi qu’une approximation commune (4).[70]

D. Processus de relaxation

Dans le chapitre précédent nous avons vu de quelles manières les processus d’excitation conduisent à l’ionisation du matériau irradié et la création de porteurs libres. Le matériau tend ensuite vers l’équilibre thermodynamique. Cet équilibre est atteint par le biais de différents processus. [43]

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1. Thermalisation

Figure I-10: Processus de thermalisation (1) Distribution des porteurs (2) Processus électron-électron (3)

Processus électron-phonon

Après excitation, les électrons et les trous sont redistribués dans la bande de conduction ainsi que dans la bande de valence. Les électrons peuvent réduire leur énergie par diffusion électron-électron et diffusion électron phonon. Ces différents processus sont illustrés en Figure I-10. La diffusion électron-électron est un processus à deux corps qui ne change pas l’énergie totale de la population d’électrons ou le nombre de porteurs. Dans un processus de diffusion e-phonon, les porteurs perdent ou gagnent de l’énergie et de la quantité de mouvement par émission ou absorption d’un phonon, comme illustré en Figure I-11.[44] Les porteurs restent dans la même bande ou sont transférés vers une autre vallée. Ce processus peut conduire à l’annihilation d’un électron dans l’état k et d’un phonon de vecteur d’onde q, donnant ainsi naissance à un électron dans l’état k+q. Inversement un électron dans l’état k+q peut disparaitre donnant naissance à un électron dans l’état k et d’un phonon de vecteur d’onde q. Bien que cette diffusion ne change pas le nombre de porteurs, leur énergie diminue en raison de l’émission spontanée de phonons, ce qui transfére de l’énergie au réseau. Ce transfert d’énergie va donc conduire à l’échauffement du matériau. Les phonons émis transportent peu d’énergie, il faut donc de nombreux processus de diffusion avant que les porteurs et le réseau atteignent l’équilibre thermique. Le temps caractéristique de ce transfert d’énergie au réseau est de l’ordre de la picoseconde.

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Figure I-11: Représentation schématique d’une collision électron-phonon.

2. Relaxation des porteurs libres

Une fois que les porteurs et le réseau sont en équilibre, le matériau est à une température bien définie. Bien que la distribution des porteurs possède la même température que le réseau, il y a un excès de porteurs libres par rapport à ceux de l’équilibre thermodynamique. Les porteurs en excès sont ensuite supprimés par recombinaison des électrons et des trous ou par diffusion hors de la région d’excitation.

2.1. Processus de recombinaison

Au cours de la recombinaison radiative, l’inverse du processus optique d’absorption, l’énergie des porteurs en excès est restituée sous la forme d’un photon (luminescence). Des processus de recombinaison non radiatifs incluant la recombinaison avec un défaut (piégeage) ou la surface (rupture de périodicité du cristal créant des états localisés dans la bande interdite, près de la bande de valence et de la bande de conduction) peuvent se produire.

Le piégeage des charges est une propriété caractéristique des isolants. Ce mécanisme peut être de nature extrinsèque (défauts du matériau), ou intrinsèque. [44] Le piégeage extrinsèque intervient par exemple lorsque le matériau comporte des impuretés possédant plusieurs états d’ionisation stables, le piégeage d’un électron abaissant alors l’état d’ionisation. D’autres cas de figure existent, on peut citer notamment l’exemple de la lacune d’oxygène dans Al2O3, connue sous le nom de « centre F ». Il faut noter que le mécanisme de piégeage n’est pas exclusif de l’électron, de tels processus se produisant aussi pour un trou.

L’autopiégeage est un processus de nature très différente. Un porteur de charge peut spontanément se piéger dans un isolant. L’ « Exciton auto-piégé » (STE pour « self trapped exciton ») a été l’objet d’études particulièrement poussées [44], car on a pu montrer que l’existence dans un matériau de STE impliquait en général une forte sensibilité aux radiations ionisantes. La localisation d’un électron et d’un trou sur des sites voisins du réseau cristallin donne naissance à une distorsion du réseau qui stabilise le STE. Le STE est un intermédiaire entre l’excitation électronique et la création de défauts lacunaires.

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Les travaux de Toyozawa ont permis d’établir une classification théorique des matériaux – isolants et semi-conducteurs selon le type de charges qui s’y autopiégent. Ces travaux montrent par ailleurs que ce sont les propriétés acoustiques et élastiques des matériaux qui apparaissent comme le facteur déterminant.[44]

Comme nous le verrons par la suite l’étude du piégeage des électrons s’avère particulièrement importante lorsqu’il s’agit de comprendre les processus d’endommagement en régime multitirs.

La contribution de ces processus de relaxation à l’évolution de la densité totale d’électrons N(t) peut être prise en compte par l’introduction d’un terme de relaxation WREL qui peut être défini tel que [14] :

 

REL N t W

 Eq. 44

Où ρ représente le temps de relaxation effectif.

2.2. Processus de diffusion

La diffusion de porteurs, due aux gradients de concentration, supprime les porteurs en excès de la région où ils ont été excités auparavant et donc, contrairement au processus de recombinaison, ne diminue pas globalement le nombre total de porteurs libres.

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