A.2 Probabilités de transition
La résolution de l’équation de Schrödinger qui régit le système (photon + noyau) en interaction permet de déterminer les probabilités de transition et les intensités relatives des transitions nucléaires permises pour un noyau de 57Fe qui passe d’un état excité à l’état fondamental après émission d’un photon. Ces transitions sont caractéristiques du passage d’un état initial (I = 3/2 − Iz) vers un état final (I = 1/2 − Iz plus un photon d’équivalent spin 0 ou 1).
Les amplitudes relatives des transitions sont données par les coefficients de Clebsch Gordan. Comptées dans la direction le long de laquelle elles s’effectuent pleinement i.e. selon l’axe de quantification, les intensités relatives des six transitions sont respectivement : 3, 2, 1, 1, 2, 3. S’il faut comparer les intensités relatives des transitions dans une direction donnée (souvent imposée par la géométrie du dispositif expérimental), celles-ci dépendent de la direction d’observation par rapport à l’axe de quantification (i .e. par rapport à la direction d’aimantation).
Soit α l’angle entre le rayonnement γ émis ou absorbé (qui dans notre configuration expérimentale est perpendiculaire au plan des couches et détermine l’axe noté Oz) et l’axe de quantification. Seules les intensités relatives des pics 2 et 5 sont modifiées par rapport aux cœfficients de Clebsch Gordan. Les intensités relatives des six pics d’absorption deviennent 3, X, 1, 1, X, 3 avec :
X = 4 . 1− cos2(α)
1 + cos2(α)
- Si les moments magnétiques sont dans le plan de l’échantillon : α = 0 et X = 4
- Si les moments magnétiques sont perpendiculaires au plan de l’échantillon : α = 90 et X = 0 - Si les moments magnétiques sont distribués, à une valeur donnée de X correspond une valeur moyenne cos2(α).
Annexe B
Spectroscopies basés sur l’interaction photon matière
B.1 Absorption de rayons X, des X durs au proche UV
Les techniques d’analyse basées sur l’absorption des rayons X sont très nombreuses. Le dévelop-pement des sources synchrotron les a rendues puissantes et versatiles. Elles permettent d’accéder à la fois à la structure dans le sens environnement local et ordre autour d’un centre absorbeur, mais aussi à la structure électronique des matériaux. En mettant à profit l’accordabilité de la polarisation des rayons X, les propriétés magnétiques des matériaux peuvent aussi être étudiées, dont certaines n’étaient pas accessibles par des techniques de magnétométrie standard. Il se-rait tout à fait hors de propos de vouloir présenter ici la richesse de la physique accessible par ces techniques. Néanmoins, je souhaitais rappeler quelques processus élémentaires impliqués et indiquer des références ad-hoc.
La figure B.1 présente des exemples de processus d’absorption, illustrés et discutés brièvement. Le dichroïsme, circulaire ou linéaire, reflète la dépendance de l’absorption avec la polarisation, liée à la symétrie locale des propriétés magnétiques et électroniques. C’est une des techniques les plus utilisées par les chercheurs en magnétisme [229]. Le dichroïsme présente plusieurs avantages : – C’est une technique particulièrement sensible (une fraction de monocouche) ;
– Elle permet une sélectivité chimique non disponible via les techniques telles que la magnéto-optique ;
– En polarisation linéaire (circulaire), des informations quantitatives sont accessibles sur des antiferromagnétiques (ferromagnétiques). Des éléments de calculs communément appelés règles de somme permettent d’accéder aux moments magnétiques de spin et orbital. Une discussion des règles de sélection dipolaire, des règles de somme, des effets de saturation...est présentée dans la thèse de N. Bergeard [26].
– Un effet dichroïque est également observé en photoémission. La microscopie d’électrons par photoémission permet ainsi une imagerie avec un contraste magnétique, en sus du contraste chimique (voir en particulier [230]et les références incluses).
L’inconvénient majeur de cette technique tient à la faible longueur de pénétration des rayons X dans l’air. Ceci implique pour la majorité des expériences de travailler sous vide et retire une certaine flexibilité à l’environnement échantillon. Notons que récemment, des coréens ont montré qu’il est possible de travailler en transmission à la pression atmosphérique (en transmission, le microscope comprend deux “zone plates” qui jouent le rôle de condenseur et objectif et les photons transmis sont récoltés au moyen d’une caméra CCD ; dans un microscope en réflexion, les lentilles électrostatiques sont portées à haute tension et les électrons collectés détectés au moyen d’un écran fluorescent) [231]. Pour finir, l’utilisation de la structure temporelle des synchrotrons, et en particulier celle des développements les plus récents (mode slicing) permet au final des études magnétiques dynamiques, chimiquement sélectives [228], voire spatialement résolues.
Fig. B.1 : Exemples de processus d’absorption au seuil de résonance L2,3caractéristique de tran-sition des électrons 2p de coeur vers les niveaux 3d vides d’un métal de trantran-sition (Pour les terres rares, on regarde habituellement les transition des électrons 3d de coeur vers les niveaux 4f inoccupés, soit le seuil m4,5). a) Si l’énergie du photon incident hν est supérieure ou égale à l’énergie de liaison de l’électron L, les rayons X sont absorbés et un photoélectron de coeur est émis vers un état final non occupé. b) Le trou de coeur laissé vide peut être rempli par un électron de valence (flèche vers le bas) conduisant à l’émission d’un électron Auger depuis la bande de valence. c) les électrons Auger tout comme les photoélectrons perdent de l’énergie au travers de collisions inélastiques ; ils produisent ainsi des électrons dits secondaires de plus faible énergie. Le spectre d’énergie de l’ensemble des électrons émis qui s’échappent de l’échantillon est donné par (d), qui consiste à 90% en des électrons dont l’énergie cinétique est inférieure à 5 eV, produits par les processus inélastiques subis par les photoélectrons et électrons Auger initiaux. e) Le courant mesuré entre l’échantillon et un potentiel mis à la terre est proportionnel au rendement total d’électrons générés par le processus d’absorp-tion X. f) La contribud’absorp-tion des couches enterrées au rendement total d’électrons (Total Electrons Yield) décroît exponentiellement avec la distance à la surface. Ces techniques présentent donc une sélection potentielle en profondeur, avec une sensibilité néanmoins essentiellement de surface. D’après [230].