se situe à Jnn/Dnn = –0.91 [25].
En ce qui concerne le composé de Tb2Sn2O7, les résultats présentés dans le chapitre
5 sont en accord avec ce diagramme qui ne fait en effet pas la distinction entre glace de spins et glace de spins ordonnée. On remarque que ce composé se situe à la limite de la phase “spin ice”, mais on rappelle qu’en prenant la température de Curie-Weiss totale, on a tendance à diminuer la valeur du rapport Jnn/Dnn. Une meilleure détermination
de l’échange pourrait augmenter cette valeur et situerait plus clairement le composé Tb2Sn2O7 dans la phase “spin ice”.
Le cas de Tb2Ti2O7 semble plus complexe. Alors que ce diagramme de phase laisse
entendre qu’il existe une phase ordonnée dans laquelle tous les spins d’un tétraèdre donné pointent vers l’intérieur ou vers l’extérieur de celui-ci, les résultats expérimentaux ne sont pas tous convergents. Ainsi, les spectres µSR enregistrés à très basse température suggèrent une absence de transition de phase, tandis que des mesures de susceptibilité mettent en évidence une anomalie vers 0.1 K, signature d’une possible transition. Dans tous les cas, une question reste pour l’instant en suspens : quel est l’état de ce composé à très basse température ? Pour terminer avec ce diagramme de phase, qui apporte peut être un élément de réponse à cette question, on peut toutefois penser que la physique de ces systèmes est trop complexe pour être réduite au rapport Jnn/Dnn. Devant la
difficulté de synthétiser des cristaux permettant une bonne reproductibilité de certaines mesures, une prise en compte du désordre possible dans ce type de composé semble par exemple nécessaire.
Ainsi, les résultats de chaleur spécifique sont très dépendants des échantillons. Une étude structurale est nécessaire pour comprendre l’origine de ces différences, et voir l’in- fluence de possibles défauts dans le composé. L’analyse de spectres obtenus par rayons X sur différents échantillons est en cours et devrait, on peut l’espérer, donner un certain nombre de réponses. Cependant, tous les résultats obtenus ne sont pas dépendants de l’échantillon étudié. Ainsi, on a pu constater que la variation d’entropie et les mesures de diffusion inélastique du neutron notamment conduisaient à des résultats cohérents.
Enfin, concernant le composé de Tb2Sn2O7, une étude de la dynamique de spins
a été menée : il semble qu’elle soit caractérisée par un mécanisme complexe faisant intervenir plusieurs temps de fluctuations de l’ordre de ∼ 10−11
à 10−9
s. Un résumé de ces différents temps ou gamme de temps et distinguant les techniques expérimentales mises en jeu est donné à la figure 5.21.
8.2
Oscillations µSR dans les phases ordonnées
Dans cette partie, on s’intéresse aux conditions nécessaires pour observer, par re- laxation du spin du muon, des oscillations dans une phase ordonnée. On rappelle que le composé de Tb2Ti2O7 ne présente à priori aucune transition de phase ; on ne considère
donc ici que les trois autres composés étudiés : Tb2Sn2O7, Er2Ti2O7 et Gd2Sn2O7. Les
spectres obtenus par µSR pour les deux premiers composés ne présentent aucune oscil- lation dans la phase ordonnée (voir les figures 5.11 et 6.18) alors que le spectre relatif à Gd2Sn2O7 présente des oscillations jusqu’à un temps de 0.3 µs (voir figure 7.8).
Lorsqu’on n’observe aucune oscillation dans les spectres µSR, cela signifie que les fluctuations du champ magnétique créées par l’échantillon sont trop rapides pour rendre
le mouvement de précession du spin du muon détectable. Au contraire, la présence d’os- cillations dans les spectres µSR est la conséquence d’un champ magnétique suffisamment statique pour permettre une précession du spin du muon observable.
0 1 0 τ / τc F( τ) ωµ = 0 λZ ≠ 0 0 1 0 τ / τc F( τ) ωµ ≠ 0 λZ ≠ 0
Figure8.2 – Comportements possibles de la fonction temporelle représentant le poids des fluctuations ou fonction spectrale. A gauche, une situation cohérente avec les don- nées relatives à Tb2Sn2O7 et Er2Ti2O7. A droite, une situation cohérente avec les ré-
sultats obtenus pour Gd2Sn2O7.
A la figure 8.2, on trace de façon schématique comment se comportent les fluctua- tions, ou plus précisément le poids des fluctuations ou fonction spectrale. A gauche de cette figure est représentée la situation envisagée pour Tb2Sn2O7 et Er2Ti2O7: l’absence
d’oscillations µSR dans la phase ordonnée traduit le fait que le poids des fluctuations est toujours non nul, quelle que soit l’échelle de temps à laquelle on s’intéresse. Les spectres µSR obtenus en dessous de la température de transition sont caractérisés par une pulsation ωµ nulle et par un taux de relaxation λZ non nul. A droite de la figure
8.2, est tracé le poids des fluctuations pour le composé Gd2Sn2O7 : pour un temps τ
inférieur à un temps caractéristique τc, le poids des fluctuations est nul : on peut alors
observer des oscillations dans les spectres de µSR. Pour des temps plus grands que τc,
le poids des fluctuations devient non nul, et les oscillations de l’asymétrie disparaissent. Les spectres µSR obtenus sont alors caractérisés par une pulsation ωµet par un taux de
relaxation λZnon nuls. A noter que pour estimer la borne temporelle τc, on peut consi-
dérer un modèle unidimensionnel dans lequel un champ magnétique spontané bascule entre deux valeurs : Bloc et −Bloc. Cette borne est alors τc = 1/(2γµBloc).
En résumé, concernant les composés qui présentent une transition magnétique, il existe deux types de comportements dans la phase ordonnée, schématisés par la figure 8.2. On retiendra que l’absence d’oscillations dans les spectres représentant l’asymétrie est caractéristique d’un poids de fluctuations non nul. Et on peut donc faire deux “ca- tégories” pour les composés étudiés : 1) celle dont le poids des fluctuations est toujours non nulle et à laquelle appartiennent Tb2Sn2O7 et Er2Ti2O7, et 2) celle dont le poids
des fluctuations est nulle pour des temps inférieurs à un temps critique, et à laquelle appartient Gd2Sn2O7.
Pour finir, concernant Tb2Ti2O7, s’il existe réellement une transition de phase vers
0.1 K, comme peuvent le laisser penser les résultats de susceptibilité, alors dans ce cas, ce composé appartient à la première catégorie. Le spectre obtenu par relaxation du spin
8.3. ORIGINALITÉS EN CHALEUR SPÉCIFIQUE ET µSR 135