Des mesures de relaxation du spin du muon ont été réalisées à l’Institut Paul Scherrer et au Laboratoire Rutherford Appleton. On présente les mesures faites en l’absence de champ magnétique appliqué. A la figure 7.8, on présente deux spectres obtenus pour l’échantillon #2 : l’un enregistré au dessus de TN, à 1.5 K (à gauche), l’autre en dessous
de TN, à 21 mK (à droite).
Au dessus de la température de transition, l’asymétrie en fonction du temps est une exponentielle décroissante, ce qui est caractéristique d’une phase paramagnétique. On peut alors écrire :
a0PZexp(t) = arexp(−λZt) (7.5)
avec, dans le cas du spectre présenté à 1.5 K : ar = 0.195(3) et λZ = 3.048(139) µs −1
. En dessous de la température de transition, on observe des oscillations jusqu’à des temps de l’ordre de 0.3 µs, indiquant un ordre magnétique à longue portée. La fonction qui ajuste de telles données est de la forme :
a0PZexp(t) = arexp(−λZt) + aos1exp(−λ1t) cos(ν1t + φ1)
+ aos2exp(−λ2t) cos(ν2t + φ2) (7.6)
Au cours des ajustements, on a remarqué que les coefficients aos1 et aos2 étaient
identiques, aux barres d’erreur près. Pour faciliter ces ajustements, on a donc choisi de prendre aos1 = aos2, qu’on note dans la suite aos. Les paramètres d’ajustement sont
donnés dans le tableau 7.2.
On a réalisé ce type de mesures pour différentes températures comprises entre 20 mK et 5 K environ. On trace donc, pour cet échantillon #2, les différents paramètres d’ajus- tement en fonction de la température (en bleu sur la figure 7.9). On distingue, sur cette
7.5. ETUDE DU COMPOSÉ PAR µSR 127 0.01 0.1 1 200 250 300 350 400 450
B
loc(mT)
0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 Initial asymmetry 0.01 0.1 1 0 2 4 6 8 10 12 Temperature (K) Relaxation rate λZ ( µ s −1 )Gd
2Sn
2O
7 zero field oscillating part non oscillating part oscillating part non oscillating part}
}
sample #2 sample #1
Figure 7.9 – Les différents paramètres de l’ajustement décrit dans le texte principal, en fonction de la température. Dans l’insert, on trace le champ magnétique local Bloc
correspondant aux fréquences ν1 et ν2. En haut sont tracées les asymétries des com-
posantes oscillantes et non oscillantes ; et en bas est représentée le taux de relaxation λZ. Pour Bloc et λZ, les traits noirs permettent de mettre en évidence le comportement
composante relaxante ar = 0.049(2) λZ = 0.576(62) µs−1 composantes oscillantes aos = 0.033(1) λ1 = 1.817(169) µs−1 λ2 = 1.179(103) µs−1 ν1 = 60.061(32) MHz ν2 = 28.045(18) MHz φ1 = 285(4)˚ φ2 = 339(3)˚
Table7.2 – Paramètres d’ajustement obtenus pour le spectre enregistré à 21 mK pour les composantes relaxante et oscillantes (voir la figure 7.8 et la relation 7.6).
figure, les contributions oscillante et non oscillante. De plus, en rouge, on trace les para- mètres obtenus pour l’échantillon #1 quelques années avant ma thèse, et dont certains résultats sont présentés à la référence [10]. Les deux jeux de paramètres sont également discutés dans la référence [15].
Tout d’abord, on remarque que les champs magnétiques locaux Bloc (tels que, pour
i = 1 ou 2, Bloc,i = 2πνi/γµ, où γµ est le rapport gyromagnétique du muon) sont
indépendants de la température, ce qui est cohérent avec une transition du premier ordre. A noter de plus que cette transition est, comme attendue, mise en évidence par une anomalie très marquée du taux de relaxation spin-réseau. On remarque toutefois que cette anomalie est plus intense pour l’échantillon #2 que pour l’échantillon #1, ce qui pourrait être une conséquence de la meilleure qualité de l’échantillon #2, conformément aux spectres obtenus par diffraction des rayons X (voir partie 7.1).
Toujours concernant λZ, on constate qu’il est différent de zéro à basse température,
ce qui implique l’existence d’une dynamique de spins à basse température, ce qui est consistent avec les résultats des mesures de spectroscopie Mössbauer réalisées par Bon- ville et al. [10]. En revanche, ces conclusions sont en désaccord avec l’étude de la chaleur spécifique qui suggère la présence d’un gap ∆sh.
Enfin, concernant l’asymétrie totale atot, c’est à dire la somme des composantes
oscillantes et non oscillante, elle devrait rester constante en fonction de la température. En se reportant à la figure 7.9, on constate qu’au dessus de TN, atot ≃ 0.20 (la seule
composante à l’asymétrie totale est la composante non oscillante). En dessous de TN,
on a, pour la composante non oscillante, ar ≃ 0.05, et pour chacune des composantes
oscillantes : aos ≃ 0.03. Ainsi, on a comme asymétrie totale : atot = ar + 2 aos ≃ 0.11.
Cette variation de l’asymétrie au passage de la transition n’est pour le moment pas comprise. C’est d’ailleurs cette originalité observée en premier lieu avec l’échantillon #1 qui nous a conduit à refaire des mesures µSR sur un autre échantillon (#2), afin de s’assurer que ce comportement particulier n’était pas dû à un problème expérimental, et que les mesures étaient bien reproductibles. Pour essayer de comprendre une telle évolution de l’asymétrie en fonction de la température, il reste à étudier les distributions de champ magnétique présentes sur les sites possibles du muon.
7.6
Conclusion
Au cours de l’étude du composé de Gd2Sn2O7, on a donc pu constater un certain
nombre de contradictions dans les résultats obtenus : l’existence d’un gap observé en chaleur spécifique, par diffusion neutronique et par résonance de spin de l’électron ne
7.6. CONCLUSION 129 semble en effet pas compatible avec une dynamique de spins à basse température, suggérée par le manque d’entropie magnétique, un taux de relaxation non nul en µSR et les mesures de spectroscopie Mössbauer. De plus, l’étude de la chaleur spécifique met en évidence un résultat surprenant : la contribution des phonons est plus importante que la chaleur spécifique mesurée (voir figure 7.3). Enfin, le comportement de l’asymétrie en fonction de la température déduite des mesures de µSR reste encore à comprendre : elle est en effet deux fois moins importante en dessous de la température de transition qu’au dessus.
Conclusion générale
Dans ce dernier chapitre, nous allons reprendre les points essentiels discutés précé- demment. Tout d’abord, nous nous focaliserons sur les deux composés dont la terre rare est le terbium : Tb2Ti2O7 et Tb2Sn2O7. Ensuite, nous discuterons de la présence ou non
d’oscillations dans les spectres obtenus par relaxation du spin du muon, pour les com- posés présentant une transition de phase clairement identifiée, c’est-à-dire Tb2Sn2O7,
Er2Ti2O7 et Gd2Sn2O7. Enfin, nous résumerons les principaux résultats concernant les
deux derniers composés étudiés dans ce manuscrit : Er2Ti2O7 et Gd2Sn2O7, qui pré-
sentent notamment des résultats de chaleur spécifique et de µSR originaux.