de diffraction de neutrons en dessous de cette température de 0.1 K pourrait être utile afin de savoir si le spectre ainsi obtenu présente ou non des réflections magnétiques.
A noter qu’un groupe de recherche, Tsuneishi et al., a réalisé des simulations Monte- Carlo sur des pyrochlores antiferromagnétiques de type Heisenberg, avec des interactions ferromagnétiques entre seconds voisins. Cette étude a mis en évidence l’existence d’états exotiques, pour lesquels des pics de Bragg sont observés par diffraction de neutrons, mais dont aucun ordre à longue portée n’est observé par RMN ou par µSR [87]. Ce type de résultats théoriques n’est pas sans rappeler ce qu’on observe pour les composés Tb2Sn2O7 et Er2Ti2O7.
8.3
Originalités en chaleur spécifique et µSR
Enfin, dans cette toute dernière partie, et après cette parenthèse sur les oscillations dans les spectres µSR, revenons sur les principaux résultats obtenus pour les composés de Er2Ti2O7 et Gd2Sn2O7 et notamment les comportements originaux de la chaleur
spécifique et des spectres µSR.
Mais avant cela, intéressons nous tout d’abord à l’existence d’une dynamique de spins à basse température. Concernant le composé de Er2Ti2O7, les différents résul-
tats expérimentaux obtenus sont cohérents entre eux. En effet, l’élargissement des pics de Bragg dans les spectres de diffraction de neutron, l’absence d’oscillations dans les spectres µSR et les mesures de diffusion inélastique du neutron suggèrent l’existence de fluctuations de spins. La situation du composé de Gd2Sn2O7 est en revanche différente.
En effet, pour ce composé, tous les résultats ne semblent pas cohérents : alors que les mesures de µSR (avec un taux de relaxation non nul jusqu’à 21 mK) et de spectrosco- pie Mössbauer suggèrent bien une dynamique de spins à basse température, l’existence d’un gap de l’ordre de 1.3 à 1.4 K mis en évidence par l’analyse de la chaleur spécifique semble contredire ce résultat.
De plus, un certain nombre de résultats témoigne de comportements originaux. Intéressons nous tout d’abord à la chaleur spécifique et au composé de Er2Ti2O7. Alors
qu’on s’attend, si on considère une relation de dispersion linéaire, à une contribution des magnons proportionnelle à T3, on constate que l’évolution de la chaleur spécifique est en
Tβ, avec β de l’ordre de 3.5, ce qui suggère que l’hypothèse d’une dispersion linéaire des
magnons n’est pas valable dans la gamme de température étudiée. En ce qui concerne Gd2Sn2O7, si on cherche à déterminer la contribution des vibrations du réseau à partir
de mesures réalisées sur un composé isostructural non magnétique (Lu2Sn2O7 dans
notre cas), on obtient une contribution des phonons pour Gd2Sn2O7 plus importante
que la chaleur spécifique totale. On peut alors penser que les spectres de phonons de ces deux stannates sont trop différents pour utiliser la méthode présentée dans le texte principal. Si on ne sait pas pour le moment estimer la contribution des phonons, on peut toutefois affirmer que cette originalité n’est pas la conséquence de l’existence de modes mous dans les vibrations du réseau de Gd2Sn2O7.
Revenons maintenant sur les mesures réalisées par relaxation du spin du muon qui présentent également leur part de comportements originaux, et commençons dans un premier temps par le composé de Er2Ti2O7. Le spectre tracé à la figure 6.18 (représen-
tement peu ordinaire : deux fonctions exponentielles puissance sont nécessaires pour ajuster les données. Si la raison de cette originalité n’est pas encore expliquée, on peut toutefois préciser qu’elle n’est ni la conséquence des conditions expérimentales (des mesures en dessous de TN ayant été réalisées sur deux instruments différents, LTF à
l’Institut Paul Scherrer et EMU au Laboratoire Rutherford Appleton), ni celle d’un problème de synthèse du composé, un autre groupe de recherche ayant obtenu des ré- sultats similaires [52]. La question reste donc ouverte : que signifie un tel comportement de l’asymétrie en fonction du temps ?
Concernant le composé de Gd2Sn2O7, le tracé de l’asymétrie en fonction de la tem-
pérature est lui aussi original : alors que l’asymétrie devrait rester constante pour toute température, on observe un changement de valeur significatif au passage de la tran- sition : en dessous de TN, l’asymétrie totale est presque deux fois moins importante
qu’au dessus de TN (voir figure 7.9). Là encore, on n’explique pas ce comportement peu
conventionnel. On peut cependant penser que ce n’est pas lié à un problème de qualité de l’échantillon : on a en effet réalisé ce type de mesure sur deux échantillons différents, et on observe une bonne reproductibilité des résultats. Il serait donc intéressant de comprendre la raison d’un tel comportement.
Annexe A
Grandeurs et constantes utiles
A.1
Paramètres de maille et masses molaires
Dans le tableau A.1 sont répertoriés les paramètres de maille, paramètres de la position de l’oxygène O48f et les masses molaires des différents composés étudiés.
composé paramètre de maille a O48f, paramètre x masse molaire M
Y2Ti2O7 10.095 Å [45] 0.328 [86] 385.6 g.mol−1 Tb2Ti2O7 10.149 Å [35] 0.3281(5) [40] 525.6 g.mol−1 Ho2Ti2O7 10.0831(1) Å [12] 0.3285(5) [40] 537.7 g.mol−1 Er2Ti2O7 10.068(1) Å [12] 0.3278(8) [40] 542.3 g.mol−1 Tm2Ti2O7 10.0638(5) Å [54] 0.3292(3) [40] 545.7 g.mol −1 Yb2Ti2O7 10.024(1) Å [12] 0.3309(4) [40] 553.9 g.mol −1 Pr2Sn2O7 10.6004(1) Å [48] 0.33148(5) [48] 631.2 g.mol −1 Gd2Sn2O7 10.46438(3) Å [48] 0.3348(9) [48] 663.9 g.mol−1 Tb2Sn2O7 10.426 Å [63] 0.3356(1) [48] 667.2 g.mol−1 Lu2Sn2O7 10.2917(2) Å [48] 0.3397(1) [48] 699.1 g.mol−1
Table A.1 – Paramètres de maille, paramètres de la position de l’oxygène O48f et
masses molaires des composés présentés dans le texte principal. Les paramètres présen- tés dans ce tableau viennent de sources différentes : Jonas et al. [45], Gingras et al. [35], Bramwell et al. [12], Lian et al. [54], Mirebeau et al. [63], Kennedy et al. [48], Helean et al. [40] et Subramanian et al. [86].