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Excitations de spin

IV.3. Evolution des excitations magnétiques sous champ magnétique

IV.1.1. Ondes de spin

Dans un composé classique, l’existence d’un ordre magnétique est corrélée avec l’apparition des pics de Bragg magnétiques sur les diagrammes de diffraction. Les excitations magnétiques associées à la structure magnétique sont des ondes de spin. Celles-ci peuvent être représentées comme les mouvements de précession de chaque moment magnétique individuel autour de la direction de l’aimantation moyenne (voir figure IV.1). Chaque moment dévie de sa direction moyenne d’une petite quantité dS qui tourne dans le plan perpendiculaire à cette direction. La rotation s’effectue avec une fréquence angulaire ! à laquelle correspond une énergie égale à

. Du fait de l’existence des couplages d’échange entre les sites proches voisins, les mouvements de rotation sont appariés entre eux, présentant un déphasage kR, où k est le vecteur d’onde et R le vecteur qui joint les deux sites. De plus, le vecteur d’onde k et l'énergie E ne sont pas indépendants, mais liés par la relation de dispersion (voir figure IV.2). Par exemple, pour un composé ferromagnétique (réseau cubique simple avec le paramètre de maille a), la relation de dispersion (la pulsation ! en fonction de la longueur d’onde, ou mieux du nombre d’onde ) est :

, où ! est la valeur du moment ordonné.

Figure IV.1. Illustration des ondes de spin.

Figure IV.2. Illustration de la relation de dispersion des ondes de spin.

Dans le cas de l’existence d’un couplage entre la direction des spins et le réseau cristallin (par exemple l’existence d’une direction ou d’un plan de facile aimantation), la relation de dispersion présente un «gap» de spin, qui traduit le fait qu’il faut fournir de l'énergie au système pour tourner les moments magnétiques en dehors de leur axe de facile aimantation. Dans ce cas, la relation de dispersion est décrite par une expression du type :

Théoriquement, le gap de spin varie selon l’expression : , où d représente l’amplitude de l’anisotropie. La mesure de la relation de dispersion permet de trouver la valeur de la constante d’échange J, ainsi que le gap de spin Eg, afin d'établir l'échelle d'énergie des interactions

magnétiques dans un composé.

Les mesures de diffusion inélastique des neutrons, en particulier celles réalisées sur les spectromètres trois axes, permettent l'étude de la dynamique de spin de matériaux. Le schéma d’un spectromètre trois axes est symbolisée sur la figure IV.3.

a

b c

Figure IV.3. Schéma d’un spectromètre trois axes et principe inélastique. La réflexion de Bragg du monocristal monochromat

et la réflexion de l'analyseur est montrée en (a). Le processus neutrons par un échantillon est illustré dans l’espace réel, ainsi que Le diagramme vectoriel (c) montre le rapport entre les échanges de

expérience de diffusion inélastique

t principe de la mesure de diffusion onochromateur, la diffusion de l'échantillon

processus de diffusion inélastique des el, ainsi que dans l’espace réciproque (b).

changes de moment et d'énergie dans une nélastique.

Par rapport à une mesure de diffraction classique, en plus des paramètres habituels, la mesure de diffusion inélastique permet le contrôle de l'énergie finale des neutrons par l’interposition d’un analyseur sur le trajet des neutrons diffusés par l'échantillon. L’analyseur dévie les neutrons sous un angle qui dépend de leur énergie. L’analyseur dévie les neutrons sous un angle qui dépend de leur énergie selon la loi de Bragg, exactement comme pour un monochromateur :

, où da est le paramètre de maille de l’analyseur.

En tenant compte que le nombre d’onde k est égal à , l'équation devient alors :

L'énergie correspondante aux neutrons diffusés par l'échantillon est définie comme :

Lorsque le détecteur est placé dans l’angle 2!a par rapport au faisceau diffusé, on recueille

les neutrons d'énergie finale Ef, qui ont ainsi donné à l'échantillon l'énergie . La mesure

s’effectue dans l’espace (k,") et nous obtenons typiquement des cartes qui représentent l’intensité diffusée en fonction de ces deux paramètres. Par exemple, dans l’espace (k,"), l’intensité diffusée par un mode d’onde de spin d'énergie "0(k0) est de la forme :

I = n(ω0) 1

(ω + ω0)2+ g2

+ (1 + n)(ω0) 1

(ω − ω0)2+ g2, où n(!0) est le facteur de Bose-Einstein :

n(ω) = 1

exp(kω0 BT) − 1 et g l’inverse du «temps de vie» des ondes de spin.

Sur la mesure de la dispersion des ondes de spin, cette équation correspond à deux pics, le premier maximum en -"0 et le second en +"0, correspondant à l’annihilation d’une onde de spin

(les neutrons gagnent de l'énergie) et à la création d’une onde de spin (les neutrons perdent de l'énergie). Les deux processus ont des poids différents donnés par n("0) et (1+n)("0). Aux basses

températures, ces deux processus se comportent comme des états «0» et «1»; en effet, à basse température, le système se trouve dans son état fondamental et il n’existe pas d'états excités (d’ondes de spin) que les neutrons pourraient annihiler. En revanche, les neutrons peuvent toujours fournir de l'énergie au système et créer une excitation (une onde de spin). C’est ce que l’on appelle le principe de la balance détaillée.

Lorsqu’on dispose d’un monocristal du matériau à étudier, deux types de mesures peuvent être effectuées sur un spectromètre trois axes (voir figure IV.4). Selon le cas, on pourra parcourir un chemin à vecteur d’onde k constant (mesure de S(k=cte,")) ou un chemin à transfert d'énergie !

constant pour obtenir S(k,"=cte).

Une série de mesures à k constant en faisant varier l'énergie ! permet de reconstruire pas à pas la relation de dispersion puisque l’intensité mesurée est forte chaque fois que le couple (k,!) croise la courbe de dispersion (k0,!0). Ceci est illustré sur la figure IV.5.

Figure IV.5. Mesure de la diffusion inélastique des neutrons à k constant en faisant varier l'énergie sur un spectromètre trois axes.