2.6 Caractérisation de la ligne optique
2.6.3 Obtention de l’état de polarisation avant réflexion
Comme nous l’avons vu, le miroir torique induit une modification de l’état de polarisation, ne permettant pas à la technique de polarimétrie moléculaire de me- surer le véritable état de polarisation de l’émission XUV juste après le processus de génération. Cependant, à l’aide d’une caractérisation avancée de ce miroir et de ces
(a) (b)
(c) (d)
FIGURE2.22 – Comparaison modèle/expérience de la valeur de S3pour les harmo-
niques 15 à 21. Une correction au déphasage de 10○
a été appliquée.
propriétés, on peut, toujours via le formalisme des matrices de Mueller, appliquer une opération d’inversion qui permettra d’obtenir le véritable état de polarisation. On calcule alors la matrice inverse, donnée par l’équation 2.50 à partir des valeurs de Rs,pet δ déduits de la calibration. Cette inversion correspond physiquement à une propagation inverse, avec des réflectivités 1/Rs, 1/Rpet un déphasage −δ.
Mtorr,inverted= 1 2RsRp ⎛ ⎜ ⎜ ⎜ ⎜ ⎜ ⎝ Rs+Rp Rp−Rs 0 0 Rp−Rs Rs+Rp 0 0 0 0 2√RsRpcosδ 2 √ RsRpsinδ 0 0 −2 √ RsRpsinδ 2 √ RsRpcosδ ⎞ ⎟ ⎟ ⎟ ⎟ ⎟ ⎠ (2.50)
Une fois calculée, on peut l’appliquer à n’importe quel vecteur de Stokes mesuré par polarimétrie moléculaire après miroir, afin d’obtenir un vecteur de Stokes avant miroir, correspondant au véritable état de polarisation du rayonnement XUV :
⃗
Savant miroir=Mtorr,invertedS⃗après miroir (2.51) Nous allons utiliser les développements effectués sur la polarimétrie optique dans le chapitre 3, où on présentera une méthode original de modulation de l’ellip- ticité du champ IR de génération. L’intégralité de ce chapitre sera nécessaire pour le chapitre 4, où nous utiliserons les méthodes de polarimétrie optique et polarimétrie moléculaire.
C
OMBINAISON
POLARIMÉTRIE
-
INTERFÉROMÉTRIE POUR
L
’
ÉTUDE DE LA PHASE HARMONIQUE
Dans ce chapitre, nous commencerons par rappeler les outils théoriques asso- ciés à la GHOE à partir d’un champ IR polarisé elliptiquement. Ces outils seront la base de notre étude, qui comprend 1) le développement d’une méthode originale de modulation d’ellipticité IR et 2) son application à la GHOE. Enfin, une fois cette méthode validée, nous la combinerons avec l’interférométrie à 2 sources pour me- surer la phase de la composante majeure de l’ellipse XUV en fonction de l’ellipticité IR.
3.1
GHOE à partir d’un champ IR polarisé elliptiquement
Au cours du premier chapitre, nous nous sommes intéressés uniquement à la GHOE à partir d’un champ polarisé linéairement. Dans ce cas, l’électron est éjecté avec une vitesse initiale nulle et suit une trajectoire linéaire, suivant la direction de polarisation du laser de génération, maximisant la recombinaison avec l’ion parent. Dans le cas d’un champ polarisé elliptiquement, défini tel que :⃗
E(t) = √E0
1 + e2(cos (ω0t)ˆex−esin (ω0t)ˆey) (3.1) avec e l’ellipticité, la trajectoire est fortement modifiée. Si on résout les équations du mouvement (Eq. 3.2, exprimé en u.a) :
⎧ ⎪ ⎪ ⎪ ⎨ ⎪ ⎪ ⎪ ⎩ x(t,ti) = √ E0 1+e2ω2 0 (cos(ω0t) − cos(ω0ti)) +√ E0 1+e2ω0(sin(ω0ti))(t − ti) y(t,ti) = √E0e 1+e2ω2 0 (sin(ω0ti) −sin(ω0t)) +√E0e 1+e2ω 0 (cos(ω0ti))(t − ti), (3.2)
avec le champ défini précédemment et en supposant qu’à l’instant d’ionisation, vx,y(ti) = 0 et x(ti) = y(ti) = 0, on obtient les résultats présentés Figure 3.1, obte-
nus pour différentes ellipticités (et exprimés en unités atomiques). On constate que ces conditions initiales ne permettent pas à l’électron de recombiner avec l’ion pa- rent, rendant la GHOE impossible dans ce modèle semi-classique. C’est d’autant plus le cas que l’ellipticité du fondamental est élevée. Pour que la recombinaison et donc le processus de GHOE ait lieu, une vitesse transverse initiale vy(ti) ≠0 est nécessaire, afin de compenser la dérive de l’électron soumis au champ. L’acquisi- tion d’une vitesse électronique transverse initiale non nulle se comprend aisément dans le cadre de la théorie quantique SFA où la recombinaison peut se faire grâce à l’extension transverse du paquet d’onde électronique (POE). En effet, la barrière de potentiel confine latéralement le POE éjecté lors de l’ionisation tunnel (avec un confinement dont la dimension caractéristique∆y est la dimension de l’orbitale io- nisée) : en vertu de l’inégalité d’Heisenberg, il en résulte une distribution des mo- ments cinétiques∆pycentrée autour de py=0 et vérifiant∆y∆py≥¯h (Higuet [86]).
FIGURE3.1 – Trajectoires électroniques dans le continuum, calculées pour une lon-
gueur d’onde de 800nm, un éclairement de 2 × 1014W/cm2et pour différentes ellip- ticités.
La résolution des équations du point selle (voir eq. 1.33-1.35) pour les trajec- toires courtes, provenant de l’action classique (eq. 1.29) calculée entre les instants d’ionisation tiet de recombinaison trpermet d’extraire l’énergie cinétique initiale et finale de l’électron dans le cas d’un champ polarisé elliptiquement :
⎧ ⎪ ⎪ ⎨ ⎪ ⎪ ⎩ Ec(ti) = 3.17Up e 2 1+e2 Ec(tr) = 3.17Up 1 1+e2, (3.3) avec Up= 1 4( E0 ω0) 2
le potentiel pondéromoteur. Ces équations montrent bien que l’énergie cinétique à l’ionisation et donc la vitesse de l’électron sont non nulles. Si
e = 0, on retrouve les résultats présentés au chapitre 1, soit Ec(ti) = 0 et Ec(tr) = 3.17Up.
La loi de coupure est également modifiée (Becker et al. [16]) par rapport à l’équa- tion 1.25 et devient donc :
(¯hω)max=Ip+3.17 Up
1 + e2 (3.4)
La résolution des équations du point selle permet également d’extraire les temps d’ionisation et de recombinaison. Ces valeurs initiales et finales permettent de cal- culer les trajectoires électroniques. Différentes trajectoires, pour différentes ellipti- cités ou ordres harmoniques, sont présentées Figure 3.2. On constate que l’angle de recombinaison (par rapport à l’axe majeur de l’ellipse IR) différe de celui d’io- nisation ; il diminue en fonction de l’ordre harmonique à ellipticité donnée, mais augmente en fonction de l’ellipticité à ordre donné.
partie réelle (x) (unité atomique) partie réelle (x) (unité atomique)
(a) (b)
partie réelle (y)
(unité atomique)
partie réelle (y)
(unité atomique)
FIGURE 3.2 – Trajectoires électroniques dans le continuum, calculées pour dif-
férentes ellipticités à une longueur d’onde de 800nm et un éclairement de 2 × 1014W/cm2. (a) Trajectoires des différents ordres harmoniques, pour une ellipticité
e =0.5. (b) Trajectoires de l’harmonique H15 pour différentes ellipticités.
On voit également que lorsque l’ellipticité augmente, l’électron passe un temps plus important dans le continuum. Quantiquement, cela entraîne une dispersion spatiale plus importante du paquet d’onde électronique, venant diminuer l’effica- cité de recombinaison sur l’ion parent. Cette diminution d’efficacité entraîne une baisse du signal harmonique lorsque l’ellipticité augmente. Plus l’ordre harmo- nique est élevé, plus le temps passé dans le continuum est important. On comprend alors que pour une ellipticité de génération donnée, le signal diminuera d’autant plus rapidement que l’ordre harmonique sera élevé (Budil et al. [24], Liang et al. [137]). La dépendance du signal harmonique en fonction de l’ellipticité est de la forme :
Sq(e) = S0,qe−βqe
2
(3.5) où βq est un paramètre qui dépend de la cible utilisée pour la GHOE et de la longueur d’onde laser et de l’ordre harmonique. Dans l’argon, à λ = 800nm, sa valeur est de l’ordre de ≈ 30.
Les harmoniques produites par un champ polarisé elliptiquement sont elles mêmes polarisées elliptiquement (Antoine et al. [4], Antoine et al. [5]). L’origine de l’ellipticité harmonique vient du fait que deux composantes du dipôle sont induites lors de la recombinaison. Ces deux composantes participent à l’émission d’un rayonnement harmonique. Les deux composantes du dipôle sont déphasées, per- mettant l’obtention de sources harmoniques polarisées elliptiquement. Une autre interprétation, purement quantique, a été fournie par Strelkov et al. [221] (plus de détails dans Strelkov et al. [219]). Dans cet article, un modèle analytique, basé sur un traitement quantique de la GHOE, montre que l’ellipticité harmonique est de la forme : e = ¯y ¯px[τ2∆p2/2 + 2/∆p 2 ] , (3.6)
où ¯y est le décalage transverse de l’électron, ¯px est la composante du moment ci- nétique suivant x, τ est le temps d’excursion de l’électron dans le continuum et ∆p2
= E cos (ωti)/ √
2Ip (Perelomov and Popov [177]) correspond à l’incertitude sur le moment transverse électronique, avec E, Ipet tireprésentant respectivement l’amplitude du champ électrique du laser, le potentiel d’ionisation de l’atome consi- déré et l’instant d’ionisation.
À partir de cette équation, on comprend que l’ellipticité harmonique provient de l’incertitude quantique sur le moment transverse de l’électron. Cette incertitude sur le moment est associée à la taille finie du POE. Quand le paquet d’ondes est décalé d’une quantité ¯y par rapport à l’ion parent, ce dernier voit une densité de population du POE moindre que quand ¯y = 0, la population étant maximum au centre du paquet. Cette asymétrie permet la création d’une composante suivant y du dipôle oscillant avec un déphasage de π/2 par rapport à la composante suivant x, créant ainsi l’ellipticité harmonique.
Enfin, l’ellipticité a aussi une influence sur la phase harmonique. La trajectoire électronique étant fortement modifiée sous l’influence d’un champ polarisé ellipti- quement, le terme d’action dans l’approche SFA est également modifié. La phase harmonique est alors de la forme (Strelkov et al. [218], Strelkov [220]) :
ϕqx,y= − (αq+µqe2) Up ¯hω0
+δqx,y (3.7)
où αqest le terme décrit dans le premier chapitre et µqest un coefficient associé à la dépendance en ellipticité de la phase, tandis que δqx,ydécrit le déphasage entre les différents ordres harmoniques.
Jusqu’ici, seule une étude théorique de la dépendance en ellipticité de la phase a été faite. Dans ce chapitre, nous proposons une méthode originale permettant de mesurer la phase harmonique de l’axe majeur de l’ellipse harmonique en fonction de l’ellipticité du fondamental. Cette mesure est basée sur l’interférométrie à deux sources, technique déjà abordée au cours du premier chapitre. Le principe repose sur la production d’harmoniques à partir d’une source polarisée linéairement et
d’une autre source dont on contrôle le degré d’ellipticité. Les interférences obser- vées et donc le décalage des franges permet de remonter à la variation de phase en fonction de l’ellipticité. Comment peut on produire ces deux sources ? Une première méthode utiliserait un interféromètre de type Mach-Zehnder avec une lame quart d’onde dans un des bras. Cependant, un tel interféromètre devrait être stabilisé ac- tivement de façon à produire des franges harmoniques stables. Nous proposons d’utiliser plutôt un élément d’optique diffractive de type lame de phase 0 − π in- trinsèquement stable. Afin de moduler la polarisation d’une des sources, nous lui superposons un champ de même amplitude polarisé orthogonalement. En modu- lant le délai entre les deux champs, il est possible de moduler l’ellipticité du champ total. L’autre avantage de cette méthode est de permettre la modulation de l’ellip- ticité de façon ultra-rapide, via un faible déphasage entre les deux bras. Pour une longueur d’onde de 800nm, il est ainsi possible de passer d’une polarisation linéaire à une polarisation circulaire pour une différence de marche de 200nm entre les deux bras.
Nous présenterons cette méthode de modulation ultra-rapide d’ellipticité Sec- tion 3.2, que nous validerons dans le cas d’une source infrarouge à λ = 800nm avant de l’utiliser pour générer des harmoniques. Ensuite, Section 3.3, on appliquera cette méthode de modulation de l’ellipticité IR à la mesure de la dépendance en ellipti- cité de la phase harmonique, où on présentera les résultats obtenus lors de la GHOE dans l’argon et SF6. Quand cela sera possible, une comparaison avec des prédictions théoriques sera faite.