Montage conventionnel

Le montage généralement utilisé est représenté sur la Figure 1.7 (a). La table optique sert à la mise en forme de trois faisceaux, au moyen de lames séparatrices :

— Le premier faisceau de pompe (Beam1) vient exciter le milieu étudié (aussi bien le milieu de génération que le milieu "cible" de la photoionisation). Lors des expériences de spectroscopie harmonique résolue en temps, ce faisceau est généralement utilisé pour préparer un échantillon de molécules alignées grâce à la méthode d’alignement non-adiabatique (Seideman [208],Rosca- Pruna and Vrakking [188], détails donnés en Annexe). La direction d’aligne- ment moléculaire est contrôlée par la direction de polarisation du faisceau de pompe, choisie à l’aide d’une lame demi-onde. Une ligne à retard motorisée permet d’ajuster le retard entre le faisceau Beam1 et les deux autres.

Beam1: Pump Piezo)delay Variable attenuator CW laser Drilled mirror PD1 PD2 Lens BS λ/2 λ/2 delay λ/2 Lens to)gas jet Beam2: Generation Beam3: Dressing λ/2 Annular generation beam Inner dressing beam

a)

b)

c)

FIGURE 1.7 – Dispositif expérimental. (a) Table optique permettant de préparer le

système étudié à l’aide du faisceau Beam 1, de générer des harmoniques à l’aide du faisceau de génération Beam 2. Un dernier faisceau, Beam 3 est utilisé pour la tech- nique RABBIT décrite ultérieurement. (b) Un miroir troué est placé au centre du dispositif, permettant la transmission du faisceau Beam 3 et la réflexion du faisceau Beam 1. On dispose alors d’un faisceau d’habillage plein au centre, et d’un faisceau de génération annulaire. (c) Interférence spatiale du faisceau He-Ne de stabilisa- tion après réflexion sur la lentille de génération (l’angle est exagéré pour plus de visibilité).

— Le troisième faisceau ou faisceau "d’habillage" (Beam3) est nécessaire aux techniques de caractérisation de trains d’impulsions attoseconde comme le RABBIT (Paul et al. [175],Mairesse et al. [147]), décrite dans la section 1.3.2. Le délai entre les deux faisceaux (Beam2,Beam3) est contrôlé par une ligne à retard composée d’un piezo-électrique pouvant se déplacer sur une plage de 75 µm avec une résolution de 2 nm (Piezo Jena). Les deux faisceaux se recombinent au niveau d’un miroir troué dont le diamètre du trou varie de 4 à 8 mm, le faisceau de génération est alors annulaire (les profils spatiaux des faisceaux sont visibles sur la Fig. 1.7 (b)).

Les différents faisceaux sont alors focalisés grâce à une lentille de 80 cm de focale dans la chambre de génération sous vide. La chambre de génération contient un manipulateur XYZ sur lequel on peut fixer une cellule de gaz (longueur 3 mm , 1 bar de pression en amont) ou un jet continu de 200 µm de diamètre (également 1 bar de pression en amont). Ce diamètre a été choisi dans le but d’obtenir un bon degré d’alignement moléculaire (grâce à une température rotationnelle Trotfaible), tout en conservant une longueur L de milieu suffisante et un bon niveau de signal harmonique. L’optimisation de la génération d’harmoniques se fait via l’accord de phase (Sec. 1.2.3). Dans notre cas, la longue focale permet de limiter la dispersion géométrique et minimise le gradient associé à la phase du dipôle dans l’eq. 1.43, les deux termes se compensant assez facilement. On travaillera également dans des conditions où l’ionisation est minimale afin de limiter la dispersion électronique, c’est–à–dire à éclairement relativement faible (bien en–dessous de l’éclairement de suppression de barrière). Finalement, on se placera dans des conditions optimisant la contribution des trajectoires courtes (i.e en focalisant le faisceau avant le milieu gazeux).

Dispositif utilisé pour l’OPA

L’OPA permet d’avoir une source accordable proche IR dans la gamme [1.1-2.0] µm. Nous avons montré l’intérêt de ce type de source dans la section 1.2.1. Selon la loi de coupure (Eq. 1.25), augmenter la longueur d’onde de génération permet d’étendre la coupure du spectre harmonique, grâce à la dépendance quadratique en longueur d’onde du potentiel pondéromoteur Up∝Iλ2. L’extension de la coupure est observable Fig. 1.8. On peut alors diminuer l’intensité de génération I et conser- ver un spectre large. Ceci permet l’étude de molécules à faible potentiel d’ionisa- tion (Trallero-Herrero et al. [232]) ou, dans le cadre de la spectroscopie harmonique, de limiter la probabilité des processus électroniques en champ fort et les contribu- tions multi-orbitalaires (Haessler et al. [77], Kraus et al. [115]), pour plutôt étudier la structure électronique provenant d’une seule orbitale, et, notamment, effectuer la reconstruction tomographique de l’orbitale moléculaire étudiée (Vozzi et al. [249]).

L’autre avantage de la GHOE dans l’IR moyen est associé à l’accordabilité. Grâce à cette propriété, on peut décaler continument le spectre jusqu’à faire coïncider un ordre harmonique avec l’ordre précédent. On peut alors utiliser cette accordabilité

20 30 40 50 60 70 80 90 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Energie(eV)

Intensité (unité arb.)

800 nm 1300 nm

FIGURE 1.8 – Spectres normalisés obtenus à 800 nm (noir) et à 1300 nm (bleu). La

coupure du spectre à 800 nm se situe à 43 eV, tandis que celle du spectre à 1300 nm s’étend à plus de 90 eV, pour des conditions de génération similaires (éclairement de l’ordre de 1 − 2 × 1014W/cm2, waist au foyer de 150-250 µm).

pour sonder finement un état particulier ou une résonance comme cela sera pré- senté dans le chapitre 5 dans le cas de l’état doublement excité de l’Hélium ∣2s2p⟩ à 60.15 eV. La Figure 1.9 illustre cet exemple.

56 57 58 59 60 61 62 63 64 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 x 10 −11

Energy de Photon (eV)

Intensité non−normalisée (unité arb.)

1290 nm 1295 nm 1300 nm 1302 nm 1305 nm 1307 nm 1310 nm 1312 nm 1315 nm 1317 nm 1320 nm

FIGURE1.9 – Spectres non normalisés de photoélectrons obtenus dans un gaz d’hé-

lium, en générant dans l’Argon et en détectant dans un spectromètre à bouteille ma- gnétique , pour différentes longueurs d’ondes de génération, de 1290nm (rouge) à 1320nm (gris) ; les spectres sont décalés en intensité pour plus de lisibilité. L’éclaire- ment de génération est le même pour tous les spectres, estimé à 1 − 1.5 × 1014W/cm2. Lorsqu’on augmente la longueur d’onde de génération jusqu’à 1310nm (courbe noire), l’énergie de l’harmonique 63 diminue progressivement, jusqu’à venir coïnci- der avec celle de la résonance de l’état ∣2s2p⟩ de l’Hélium à 60.15 eV. Pour les ordres harmoniques élevés (ordre 60 et plus), il suffit de modifier la longueur d’onde de génération de quelques dizaines de nm (40 dans notre cas) pour que l’ordre harmo- nique n coïncide avec l’ordre harmonique n − 1.