État de l’art

La molécule de N2a été étudiée longuement dans le cadre de la GHOE et plus particulièrement dans le cadre de la spectroscopie harmonique, notamment dans le but de reconstruire ses orbitales moléculaires (Itatani et al. [95], Haessler et al. [77]) et étudier la dynamique multi-canaux associée à la GHOE (Worner et al. [260], Diveki et al. [45], Diveki et al. [46]). Ces mesures reposent principalement sur la mesure de l’amplitude et de la phase, via les techniques d’interférométrie à deux sources et RABBIT.

Pour compléter la mesure de spectroscopie harmonique, l’état de polarisation provenant de la GHOE dans un ensemble de molécules de N2alignées a été égale- ment étudié. Dans Mairesse et al. [148], l’influence d’un champ générateur polarisé elliptiquement sur l’efficacité de génération à partir de molécules alignées a été étu- dié, montrant qu’une ellipticité faible peut induire une modification de l’angle de recollision, pouvant également être utilisé pour déterminer précisément la position du minimum d’amplitude associé à d’éventuelles résonances du spectre harmo- nique.

La première mesure de l’état de polarisation a été faite par Levesque et al. [132]. Il a été trouvé qu’en générant des harmoniques à partir de molécules alignées, telles que N2, CO2 et O2, en utilisant un laser de génération polarisé linéairement, le champ électrique associé aux harmoniques peut présenter une composante ortho- gonale à celle de la polarisation du laser de génération. Aucune ellipticité n’a été mesurée, mais un lien a été trouvé entre la symétrie de l’orbitale moléculaire active et l’état de polarisation des harmoniques. Une autre technique, développé par Lee et al. [129] et basée sur l’interférométrie à deux sources, permet de relier la visibilité des franges à la direction de l’ellipse des harmoniques étudiées. Zhou et al. [267] et

Mairesse et al. [149] ont également mesuré l’état de polarisation des harmoniques produites dans cette configuration et ont montré qu’elles étaient fortement ellip- tiques. Dans les deux cas, un dispositif similaire à notre dispositif de polarimétrie optique a été utilisé. Ces résultats sont présentés Figure 4.1.

La Figure 4.1 (a) montre l’évolution de l’ellipticité apparente eapp. en fonction de l’ordre harmonique, pour différents angles d’alignement des molécules de N2. On constate que l’ellipticité apparente est maximum lorsque les molécules sont ali- gnées à +60○

et atteint une valeur maximale de 40% pour l’harmonique 21. Les Figures 4.1 (b) et 4.1 (c) montrent également l’évolution de l’ellipticité en fonction de l’angle d’alignement moléculaire et de l’ordre harmonique, pour deux intensités de génération différentes qui ont été estimées respectivement à Igen=8 × 1013W/cm2 et Igen=1 × 1014W/cm2. Dans les deux cas, l’ellipticité est maximale lorsque les mo- lécules sont alignées à ±60○

. 13 15 17 19 21 23 25 27 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 OrdreHarmonique Elliptici té ε 40o 50o 60o Ordregharmonique Anglegd'alignementgmoléculaireg(°) (a) (b) (c)

FIGURE 4.1 – Evolution de l’ellipticité apparente XUV eapp pour différents angles

d’alignement en fonction de l’ordre harmonique : (a) : extrait de Zhou et al. [267], (b) et (c) : extrait de Mairesse et al. [149].

Dans Zhou et al. [267] et Le et al. [126], l’origine de cette ellipticité est associée à la structure des états de diffusion impliqués dans la GHOE. Si on prend le cas d’une molécule de N2alignée à 0○(resp. 90○) (i.e axe internucléaire parallèle (resp. perpen- diculaire) à la direction de polarisation du champ de génération), l’électron accéléré par le champ IR dans le processus de GHOE va se recombiner avec l’ion parent en n’excitant que la composante du dipole parallèle au champ électrique qui sera donc la seule à participer à l’émission harmonique. Maintenant, si la molécule est alignée à +60○

, la recombinaison de l’électron va induire non seulement une com- posante parallèle mais également une composante perpendiculaire du dipole. Si les états du continuum étaient des ondes planes, comme supposé dans SFA, les di- poles parallèle et perpendiculaire seraient soit en phase soit en opposition de phase, menant donc à une polarisation linéaire de l’émission (potentiellement orientée dif- féremment que le laser générateur). Mais en fait, la structure des états de diffusion de la molécule de N2 résulte en un déphasage significatif entre ces deux dipôles, amenant à un champ XUV polarisé elliptiquement. Dans le cas d’une distribution isotrope de molécules, un effet de moyenne a lieu sur l’émission macroscopique, en- traînant l’annulation de la composante perpendiculaire du dipole. Ces explications

sont résumées Figure 4.2.

0

60°

60°

60°

FIGURE4.2 – Exemples de GHOE dans la molécule de N2alignée. (a) molécule ali-

gnée suivant la polarisation du champ générateur : seule une composante du dipôle est mise en jeu, produisant des harmoniques polarisées linéairement. (b) molécule alignée à +60○

de la polarisation du champ générateur : lors de la recombinaison de l’électron, les composantes parallèle et perpendiculaire du dipôle participent, produisant des harmoniques polarisées elliptiquement.

Dans Mairesse et al. [149], un phénomène supplémentaire est pris en compte : la contribution de plusieurs canaux au processus de génération d’harmoniques, no- tamment les canaux XX (ionisation et recombinaison sur la HOMO), AA (idem pour la HOMO-1) et le canal couplé XA (ionisation de la HOMO et recombinaison sur la HOMO-1). Pour des angles données compris entre 50 et 70○

, le canal couplé XA joue un rôle non-négligeable et vient interférer destructivement avec le canal AA. D’une façon générale, la contribution de plusieurs canaux cohérents à la GHOE peut in- duire une ellipticité du rayonnement émis.

Cependant, ces résultats, obtenus par polarimétrie incomplète, n’offrent pas une information suffisante sur l’état de polarisation des harmoniques. On propose alors l’utilisation de la technique de polarimétrie moléculaire décrite au chapitre 2, per- mettant de caractériser complètement l’état de polarisation du champ harmonique. Le dispositif expérimental est donné et décrit Figure 4.3.