photons. Ces derniers trouvent tout leur sens dans les études RABBIT des signaux intégrés. La comparaison entre un et deux photon nous permet d’ailleurs de remonter à la valeur de l’asy-métrie du terme de correction dû à l’interaction avec le laser sonde ∆ ¯τccg−d(E). Nous allons voir dans la suite comment toutes les interprétations faites dans cette parties sont influencées par l’annihilation de l’asymétrie électronique. Nous pourrons ainsi souligner l’effet de l’asymétrie des masses dans une molécule diatomique.
IV.2 Mesures RABBIT de l’ionisation d’une diatomique
homonu-cléaire
IV.2.1 Molécule A’ : pas de dynamique nucléaire effective
Ici encore, nous avons considéré un peigne d’harmoniques impaires, allant de HH21à HH37 d’intensité 1012W.cm-2, ainsi que le laser IR fondamental associé (¯hω = 1.608 eV) d’intensité 8 × 1010W.cm-2. L’intensité du laser IR est définie de sorte à n’obtenir que les SB (corres-pondant à HH2q±1± ¯hω).La durée des impulsions pompe XUV et sonde IR est ajustée afin d’obtenir une faible largeur spectrale (τL= 76.54 fs donne FWHME = 0.054 eV).
Les résultats issus de la molécule gelée et de la molécule A’ (DH) et (H2) qui n’induit pas de dynamique nucléaire effective sont montrés figureIV.9.
Comme il est attendu pour la molécule gelée, le retard gauche-droite à deux photons ∆ ¯τ2qg−d est nul, ce qui est déjà le cas à un photon (voir figureIII.33). Le système est en effet symétrique. Si on considère maintenant la dynamique nucléaire de la molécule A’, on observe toujours une asymétrie. Celle-ci reproduit bien la tendance (du continuum structuré) des résultats à un photon de la figureIII.33et reproduite en pointillé ici, avec un écart témoignant à basse éner-gie d’un terme de correction non-équivalent de part et d’autre de la molécule ∆ ¯τccg−d. Cela est cohérent puisque le potentiel ressenti par l’électron n’est plus symétrique, ce qui engendre une asymétrie du ¯τccg,d. Cette correction est toutefois bien faible en comparaison de la gamme de re-tard ∆τEg−d atteint, ce qui permet aux mesures RABBIT de déduire des informations pertinentes sur la dynamique d’ionisation à un photon.
De même, les rapport de probabilité P¯d
(2),ν+/ ¯Pg
(2),ν+ sont de tendance comparable aux résultats de l’ionisation à un photon, en diminuant toutefois l’amplitude de l’asymétrie.
IV.2.2 Molécule C’ : mesures RABBIT résolues vibrationnellement
De la même manière, les résultats de la molécule C’ induisant une dynamique de contrac-tion sont différents à un et deux photons, comme il est visible sur la figureIV.10.
La tendance dans l’évolution du rapport de probabilité d’ionisation à deux photons ¯Pd
(2),ν+/ ¯Pg (2),ν+
est similaire à celui à photon ¯Pd
(1),ν+/ ¯Pg
(1),ν+obtenu par les calculs TDSE (figureIII.35). De ce fait, on peut réécrire l’élément de matrice à deux photons (décrit dans l’équationIV.4) avec l’approximation que le terme de correction se développe comme un module indépendant de la
-800 -600 -400 -200 0 Retard d’ionisation g auche-droite (as) a) 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 0 5 10 15 20 25 Rapport de probabilité d’ionisation d-g
Energie de Photoélectron (eV) b)
Figure IV.9 – a) Retard d’ionisation gauche-droite à un photon ∆τEg−d obtenue par AES avec le potentiel effectif de la molécule A’ (ligne noire) et deux photons ∆ ¯τ2qg−d obtenus par ex-traction des phases RABBIT (symboles). Les triangles hauts noirs correspondent à H2 et les points colorés à DH. Les barres d’erreur sont celles obtenues par la modélisation de ¯I22g,d en fonction de τXUV−IR/T . b) Rapports de probabilité d’ionisation ¯Pd
(2),ν+/ ¯Pg
(2),ν+ obtenus par la méthode RABBIT. En pointillé noir figurent les résultats à un photon ∆τEg−det κEd/gprésenté à la figureIII.33.
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 12 14 Retard d’ionisation g auche-droite (as)
Energie de Photoélectron E (eV)
ν+= 0 ν+= 1 ν+= 2 HD 0.96 0.98 1.00 1.02 1.04 2 4 6 8 10 12 14 Ratio de probabilité d’ionisation d-g
Energie de Photoélectron E (eV) ν+= 0
ν+= 1
ν+= 2 HD
Figure IV.10 – a) Retards d’ionisation gauche-droite à deux photons ∆ ¯τ2q,νg−d+ obtenus par la méthode RABBIT sur la molécule C’(DH). Les points de couleurs correspondent aux grandeurs résolues vibrationnellement à deux photons. Les points noirs représentent les grandeurs à un photon ∆TOFg−d. Chaque symbole correspond à un canal vibrationnel ν+ : ν+= 0 (rond), ν+= 1 (triangle bas), ν+= 2 (carré). b) Rapports de probabilité d’ionisation ¯Pd
(2),ν+/ ¯Pg (2),ν+
obtenus par la méthode RABBIT. En noir est représenté les rapport issus de l’ionisation à un photon ¯Pd
ion/ ¯Pg ion.
0 1 2 3 4 5 6 2 4 6 8 10 12 14 ∆ τ g − d cc (as)
Energie de Photoélectron E (eV) ν+= 0
ν+= 1
ν+= 2 HD
Figure IV.11 – Différence entre les résultats à deux et un photons pour la molécule C’ (DH), ce qui correspond à ∆ ¯τccg−d(ν+, E). Chaque symbole correspond à un canal vibrationnel ν+: ν+= 0 (rond), ν+= 1 (triangle bas), ν+= 2 (carré). Sur la gamme énergétique sondée, cette quantité varie pas avec la dynamique de la molécule et le canal vibrationnel ν+(plus ν+augmente, plus le bleu est clair).
direction de propagation et un terme de phase lui qui en dépend :
Mg,d
cc (E) ≈ |M0
cc(E)| × e−iφccg,d(E) (IV.5)
Par conséquent, le rapport de probabilité d’ionisation à un et deux photons est pratiquement le même, le termeM0
cc(E) se simplifiant.
En outre, les retards d’ionisation gauche-droite à deux photons ∆ ¯τ2q,νg−d+diffèrent bien d’avec l’ionisation à un photon ∆TOFg−dν+ . Toutefois, les deux résultats ont le même comportement vi-brationnel. Pour l’ionisation à un photon, plus ν+ est grand, plus le retard est décalé vers le haut (proche de zéro). A deux photons, ce comportement est aussi observé même si il existe un décalage vers les valeurs positives. Les deux jeux de donnée correspondent par l’intér-médiaire d’un terme de correction ∆ ¯τccg−d. Cette quantité est tracée en fonction de l’énergie E sur la figure IV.11 pour la molécule C’ (DH). On voit ainsi que chaque canal vibration-nel ν+ est affublé d’un terme de correction ∆ ¯τccg−d(ν+, E) propre. Des simulations RABBIT pour les SB supérieurs sont en cours pour voir l’évolution de ∆ ¯τccg−d(ν+, E) Ce terme dépend en effet de l’asymétrie de système, directement relié à l’état vibrationnel considéré. Le terme ∆ ¯τccg−d(ν+, E) n’est donc plus universel dans le cas d’une asymétrie de masse, alors qu’il l’était dans le cas de CO, dont l’asymétrie était dictée par la différence de charge.
IV.2.3 Conclusion sur l’étude de l’ionisation asymétrique dans HD
Au cours de cette étude, nous avons sondé la dynamique corrélée photoélectron-noyaux d’une molécule modèle basée sur HD. Cette molécule diatomique a été pensée avec une asy-métrie de masse (m1/m2= 1/2) bien marquée, de manière à mettre l’accent sur cet effet in-dépendamment de l’asymétrie électronique. Les deux observables principales pour quantifier cette asymétrie sont une fois encore le ratio des probabilités d’ionisation ¯Pd
ion(E)/ ¯Pg ion(E) et le retard d’ionisation gauche-droite ∆TOFg−d.
Contrairement à CO, aucune différence de ces quantités n’est observée dans le cas d’une molécule gelée à géométrie d’équilibre. L’asymétrie apparaît uniquement si on considère la dynamique corrélée éléctron-noyaux, ce quelque soit le mouvement nucléaire impliqué. En effet, les noyaux étant léger dans ce cas, l’importante élongation radiale du paquet d’onde vibrationnel va influer sur la forme du potentiel ressenti par le photoélectron. Ce dernier perçoit ainsi une asymétrie dû à la différence de masse des noyaux dans la molécule.
Plus encore, aucune géométrie effective ne peut être identifiée pour les canaux vibration-nels, mais l’approche AES, en utilisant le potentiel effectif moyen hχ0| ˆVNe|χν+i (x), permet de rendre compte de ce comportement anisotrope dans la molécule A’ n’induisant pas de dyna-mique nucléaire effective. Les travaux continuent sur ce système dans le but de valider l’ap-proche du potentiel effectif pour la molécule C’ (contraction).
Par ailleurs, les études RABBIT révèlent une fois encore l’influence du terme ∆ ¯τccg−d(ν+, E) sur les retards d’ionisation. Ce terme n’est plus trouvé universel et indépendant du canal vibra-tionnel ν+, puisque l’asymétrie même du potentiel d’interaction électron-noyaux est dépen-dante de ce canal. Néanmoins, le module du terme de correction du dipôle d’ionisation peut être considérer ici comme isotrope, ce qui permet la correspondance des rapports de probabilité à un et deux photons.