Méthode de la résolvante

La méthode de la résolvante va nous permettre de calculer la transmission d’une cavité sous excitation résonante en fonction des paramètres (ωX, ωc, g, κ, γ). Nous présenterons aussi un modèle simplifié pour décrire une expérience de photoluminescence. Enfin, nous connaîtrons l’expression des fréquences propres du système couplé en tenant compte des constantes de fuites κ et γ. Ceci nous permettra de définir par la suite les régimes de couplage fort et faible. II.2.1.a Transmission de la cavité sous excitation résonante

Le spectre en transmission de la cavité soumise à une excitation résonante peut être calculée à l’aide de la théorie de la résolvante [98], en considérant le propagateur entre un état initial |ii et final |fi : Gif(t) = hf| e−Ht/~|ii. Pour modéliser une expérience en excitation résonante nous considérons que l’état initial correspond à un photon dans la cavité |ii = |1c, 0ii. L’observation du spectre par le canal de la cavité se traduit par un état final avec un photon dans la cavité |fi = |1c, 0_ii. La transmission en amplitude de la cavité soumise à une excitation résonante vaut [99, 100] :

t(ω) = ^κ iG^˜+

cc(ω) = ^κ/i

ω− (ωc− iκ) − _ω−(ω^g_X²_−iγ)^, (II.15) où ˜G+

cc est la transformée de Fourier de la fonction de Green retardée −iθ(t)Gcc(t) avec θ(t) la fonction de Heaviside. Ce résultat peut aussi être dérivé par le calcul de la fonction d’autocorrélation1 du champ hˆa†(τ )ˆa(0)i, qui permet d’obtenir, par transformé de Fourier, le spectre de la lumière fuyant la cavité grâce au théorème de Wiener-Khintchine2 [102].

Le spectre T (ω) = |tR(ω)|2 correspond à la transmission en intensité qui peut être observée lorsque la cavité est excitée par un champ extérieur de fréquence ω. Cette expression sera

1. Ce calcul peut être effectué à partir des équation de Heisenberg-Langevin en appliquant le théorème de régression quantique [101].

2. Le spectre résultant est d’ailleurs équivalent à celui obtenu en considérant l’action d’un Hamiltonien effectif dans lequel les fréquences ωc et ωX sont remplacées par des fréquences complexes pour le champ et l’émetteur ωc− iκ et ωX− iγ respectivement [100].

II.2 Spectre de luminescence à faible excitation 43 comparée aux spectres expérimentaux obtenus pour une cavité couplée à un puits quantique (cf. §III) et à une boîte quantique (cf. §IV).

La puissance du formalisme de la résolvante nous permet de décrire les propriétés de systèmes plus complexes. Considérons par exemple un système de N émetteurs couplés au champ régit par le Hamiltonien suivant :

H1 = ~ωcˆa^†ˆa +^X

i

~gi(ˆa^†σˆ₋ⁱ + ˆaˆσⁱ₊) +HX, (II.16) où HX est quelconque et traduit la dynamique propre de l’émetteur. L’amplitude de la transmission lors d’une expérience de spectroscopie vaut [103] :

t1(ω)∝ ˜G1cc⁺ (ω) = ¹

ω− (ωc− iκ) − CX(ω)^, avec CX =^X

i,j

gig^∗_jG^˜ij⁺. (II.17) La quantité CX est indépendante de la cavité et traduit le couplage à la matière ainsi que la probabilité qu’une excitation a d’y demeurer. En effet ˜Gij⁺est la transformée de Fourier de la fonction de Green retardée correspondante au propagateur traduisant la probabilité qu’une excitation initialement dans le mode |ii = ˆσi

+|0i se retrouve dans le mode |ji = ˆσ^j+|0i : Gij(t) =hj| e^−HXt/~|ii . (II.18) Si l’on se restreint au cadre du modèle de Tavis-Cummings (HX = P

i~ωi(ˆσi +σˆi

− + ¹₂) cf. équation III.3), il n’existe pas de couplage direct entre les différents émetteurs, et la transmission généralisée aux cas de plusieurs émetteurs vaut :

tT C(ω) = ^κ/i ω− (ωc− iκ) −P j |gj|2 ω−(ωi−iγi) . (II.19)

Cette expression nous permettra de comprendre les spectres obtenus en présence de désordre (§III.3).

II.2.1.b Signal de photoluminescence et absorption

Comme nous le verrons (cf. §III.1.2), une expérience de photoluminescence fait intervenir une interaction avec le solide environnant l’émetteur, qui n’est pas prise en compte ici. Pour modéliser quantitativement une expérience de photoluminescence, il faut prendre en compte des phénomènes impliquant un déphasage pur de l’émetteur [104] ou une interaction explicite avec des phonons [105].

Ici, nous considérons simplement que le signal est toujours observé depuis le canal de la cavité |fi = |1c, 0Xi mais contrairement au cas précédent l’excitation est initialement placée dans la matière |ii = |0c, 1Xi. La fonction de Green à considérer ˜G+

Xc s’exprime en fonction de la fonction de Green précédente comme [99] :

s^{P L}(ω)∝ ˜G+

Xc(ω) = ^g

ω− (ωX − iγ)^G˜

+

cc(ω) = ^g

(ω− (ωX − iγ))(ω − (ωc− iκ)) − g2. (II.20) Cette formule révèle d’ailleurs la symétrie existante entre l’émetteur et la cavité ; elle décrit aussi le spectre de l’expérience symétrique obtenu en regardant le système depuis les modes

de pertes de l’émetteur (|fi = |0c, 1_Xi) quand l’excitation est initialement présente dans la cavité (|ii = |1c, 0Xi).

Dans le cas de plusieurs émetteurs, il est légitime de considérer que lors d’une expérience de photoluminescence, l’ensemble des émetteurs est excité de façon incohérente. C’est à dire que le signal de photoluminescence détecté par le canal de la cavité sera la somme des intensités des contributions des différents émetteurs :

S_{T C}^{P L}(ω) =|s^{P L}T C(ω)|² ∝^X

i

| ˜Gic⁺|². (II.21) Il est intéressant de calculer l’absorption lors d’une expérience en excitation résonante. Cette dernière est déterminée en connaissant la transmission T = |tR

T C|2 et la réflexion3 R = |1 + tR T C|2 par : A(ω) = 1− R(ω) − T (ω) = 2κγ^X i | ˜Gic⁺|². (II.22) L’absorption et la photoluminescence sont proportionnelles dans ce modèle simple. Ceci traduit encore une fois la symétrie entre l’émetteur et la cavité. L’absorption décrit les excitations présentes dans les modes de la matière lors d’une excitation par la cavité, et la photoluminescence les excitations qui se retrouvent dans la cavité lors d’une excitation du système par la matière. Une description plus précise de la photoluminescence peut être faite en considérant que les émetteurs ne sont pas initialement tous peuplés de la même façon selon leur énergie. Cela peut d’ailleurs être fait en introduisant une répartition de Maxwell-Boltzmann et donc une température. La correspondance entre l’absorption et les spectres de photoluminescence (à une répartition de Maxwell-Boltzmann près) a d’ailleurs été observée avec une grande précision [106]. Cette correspondance s’interprète d’ailleurs dans un cadre plus large comme une conséquence du théorème fluctuation - dissipation. La photoluminescence représentant les fluctuations du système et l’absorption sa dissipation. II.2.1.c Fréquences propres du système couplé ouvert

Le calcul des spectres précédents nous permet de définir les fréquences propres et leurs demi-largeurs à mi-hauteur mesurées lors d’une expérience de spectrométrie4. Elles sont données par les pôles de l’équation II.15 :

˜ ω±= ^{ωc+ ωX} 2 − i^{κ + γ}₂ ± r g2 + (^δ 2− i^{κ− γ}₂ )2, (II.23) avec δ = ωc− ωX, le désaccord entre la cavité et l’émetteur. Les fréquences propres du système fermé (κ = γ = 0) sont légèrement modifiées par la prise en compte des continua de pertes.

Les différents régimes de couplage entre la lumière et la matière peuvent être discutés à l’aide de l’équation II.23 [107]. Les régimes de couplage faible et de couplage fort seront distingués selon la valeur du couplage g par rapport aux constante de fuites κ, et γ (cf. figure II.3).

3. Nous considérons ici que les deux miroirs qui forment la cavité sont symétriques.

4. Les fréquences où le spectre résonant T (ω) présente un maximum sont en fait très légèrement différentes des fréquences maximisant le spectre de photoluminescence SP L(ω).

II.2 Spectre de luminescence à faible excitation 45 | −

γ

/2

ω

g

ω

γ

/2

( +γ)/2

γ ^g

γ

FigureII.3 – Partie réelle (à gauche) et partie imaginaire (droite) des solutions de l’équation II.23 à résonance. ω± représente ici les fréquences réelles de résonance du système. γ±

représente les demi-largeurs à mi-hauteur attendues lors d’expériences de spectrométrie.