3.4 Signatures du d´ esordre r´ esiduel
4.1.4 L’interaction d’´ echange dans les fils quantiques en r´ egime 1D
r´egime 1D
Nous avons aussi ´etudi´e la d´ependance en polarisation des spectres de µ-PL dans les fils quantiques en r´egime 1D. Ces exp´eriences sont plus compliqu´ees que dans les fils en r´egime 0D car il n’existe pas dans ces fils de r´egime vraiment lin´eaire lorsque la puissance d’excitation est augment´ee. Les raies observ´ees en µ-PL se d´eplacent en effet lorsque la densit´e de porteurs varie (voir Sec. 5.3.1 et 3.4.4). Au cours de ces exp´eriences, nous avons excit´e le fil quantique avec un faisceau laser polaris´e parall`element au fil, dans la sous-bande e3h3 du fil `a 1,75 eV , et d´etect´e la luminescence dans les deux polarisations lin´eaires, en coupant le faisceau laser r´efl´echi `a l’aide d’un filtre interf´erentiel. Nous avons ainsi ´evit´e d’utiliser le compensateur de Babinet-Soleil, qui fait tourner `a la fois la polari- sation de l’excitation et celle de la d´etection, et oblige `a exciter le fil quantique dans deux polarisations diff´erentes, cr´eant selon la polarisation des densit´es de porteurs l´eg`erement diff´erentes dans le fil.
Les spectres pr´esent´es sur la figure 4.12 ont ´et´e obtenus sur un ˆılot ´etendu sur 2 µm dans un ´echantillon de fils quantiques en r´egime 1D (NM125), `a deux puissances d’excita- tion diff´erentes, toutes deux suffisamment faibles pour garantir la pr´esence d’au plus un exciton dans l’ˆılot. Cet ˆılot est celui sur lequel ont ´et´e r´ealis´ees les exp´eriences pr´esent´ees `a la figure 3.28.b, qui ont montr´e que le pic de µ-PL a une largeur de l’ordre de 1 meV , sauf `
a tr`es faible puissance d’excitation o`u le pic s’affine. Dans les deux cas, les spectres acquis dans les deux polarisations lin´eaires sont tr`es similaires, et aucune lev´ee de d´eg´en´erescence n’apparait, dans la limite de notre r´esolution spectrale de l’ordre de 100 µeV sur les spectres `a tr`es faible puissance (a) et de 40 µeV sur les autres spectres (b). Seules les intensit´es des pics et leurs rapports relatifs d´ependent de la polarisation de d´etection. Aucune lev´ee de d´eg´en´erescence n’a ´et´e observ´ee en polarisation sur les spectres de µ-PL dans ces ´echantillons.
4.1.5
Conclusion
Lorsque l’exciton est localis´e, dans les fils en r´egime 0D, la structure fine de l’exci- ton est d´etermin´ee par l’interaction Coulombienne d’´echange. Nous avons montr´e que le doublet radiatif est s´epar´e en deux ´etats qui interagissent avec les photons polaris´es respectivement parall`element et perpendiculairement au fil, s´epar´es d’environ 100 µeV . Cette valeur d´epend de l’´etat localis´e mais n’a pu ˆetre reli´ee exp´erimentalement `a son extension dans l’axe du fil, qui est en principe le param`etre la d´eterminant. Elle est de plus l´eg`erement inf´erieure `a la valeur de 210 µeV pr´evue th´eoriquement pour des excitons libres en Kx= 0 dans les fils quantiques ´etudi´es, cette diminution pouvant ˆetre partielle- ment attribu´ee `a l’effet de la localisation. L’interaction d’´echange est cens´ee s´eparer les 4 ´
etats de l’exciton lourd, le doublet non radiatif σ = ±2 restant d´eg´en´er´e et `a plus basse ´
energie d’environ 180 µeV . Celui-ci n’est optiquement actif qu’en pr´esence de champ magn´etique, et nous n’avons pu l’observer sur notre dispositif.
4.1 Interaction d’´echange et structure fine 1650 1660 1670 1680 -50 0 50 100 150 200
a)
Energie absolue E de la luminescence (meV)
Levée de dégénérescence ∆ E y-x (µeV) -10 0 10 -50 0 50 100 150 200
b)
Energie relative de l'état E-E0 (meV)
Levée de dégénérescence
∆
E y-x
(µeV)
Fig. 4.11 – Lev´ees de d´eg´en´erescence ∆Ey−x en fonction de l’´energie des ´etats lo- calis´es : (a) R´esultats exp´erimentaux obtenus sur plusieurs fils quantiques d’un mˆeme ´echantillon (chaque symbole correspond `a un fil ´etudi´e); (b) Simulation en traitant l’in- teraction d’´echange en perturbation sur les ´etats localis´es, dans 4 configurations de po- tentiels d´esordonn´es de mˆeme amplitude mais de longueur de corr´elations ´egales `a 100 (carr´es), 200 (cercles), 500 (triangles pointant en haut) et 1000 ˚A(triangles pointant en bas). La courbe repr´esente la fonction ∆E1D
Kx= q 2mXE ¯ h2
correspondant aux excitons libres dans un fil parfait.
1.635 1.640 1.645
b)
P = 5 W.cm-2
Energie (eV)
Luminescence (unités arb.)
a)
P = 0,02 W.cm-2
Polarisations :
⊥ Fil
// Fil
Fig. 4.12 – Spectres de µ-PL obtenus sur un ˆılot ´etendu dans un ´echantillon de fils quantiques en r´egime 1D (NM125), `a deux puissances d’excitations : (a) 0,02 W.cm−2 et (b) 5 W.cm−2.
4.1 Interaction d’´echange et structure fine
Mais la structure fine apparaˆıt comme tr`es “fragile” dans les fils quantiques. Dans les fils en r´egime 0D, 40% des ´etats localis´es observ´es ne pr´esentent pas de lev´ee de d´eg´en´erescence, ce que nous ne pouvons pas expliquer par la seule influence de la locali- sation. Dans les fils en r´egime 1D nous n’avons observ´e aucune signature de cette structure fine, peut-ˆetre `a cause du d´esordre r´esiduel (voir Sec. 3.4) qui prend plus d’importance dans ces fils.
Il est int´eressant de comparer la lev´ee de d´eg´en´erescence du doublet radiatif que nous avons mesur´ee, soit 100 µeV en moyenne et 170 µeV au maximum, avec celles obtenues dans d’autres types de structures et/ou d’autres mat´eriaux. Des valeurs plus importantes ont ´et´e observ´ees dans les boˆıtes quantiques de semiconducteurs II-VI, dans lesquels l’interaction Coulombienne, directe comme d’´echange, est plus forte : 320 µeV dans CdTe [89] et 800 µeV dans CdSe [88]. Dans les boˆıtes quantiques InAs, des valeurs similaires ont ´et´e observ´ees (150 µeV ) [92], alors que dans les ´etats localis´es aux interfaces de puits quantiques les lev´ees de d´eg´en´erescence sont plus faibles (50 µeV ) [87], vraisemblablement en raison de l’anisotropie plus faible des ´etats localis´es que dans le cas des fils quantiques. Enfin, si la structure fine des excitons dans les fils quantiques n’avait pas ´et´e observ´ee jusqu’`a ce jour, quelques exp´eriences ont ´et´e men´ees pour ´etudier la relaxation de spin dans les fils quantiques. Elles ont en g´en´eral ´et´e r´ealis´ees en polarisation circulaire, et non sur les polarisations lin´eaires des ´etats propres [93, 94]. En excitant l’´echantillon par une impulsion de polarisation σ+par exemple, un l´eger d´es´equilibre entre les populations d’excitons σ+ et σ− est initialement cr´e´e, et la relaxation de ce d´es´equilibre est mesur´ee. L’´etape initiale, dite de pompage optique, cr´ee donc des excitons dans une superposition des deux ´etats propres polaris´es lin´eairement, et en raison de la lev´ee de d´eg´en´erescence, l’exciton subit des oscillations de Rabi entre ces deux ´etats. En moyennant sur une popu- lation d’excitons `a l’´equilibre thermique, les oscillations de Rabi de chacun des excitons sont brouill´ees. Les travaux de David Larousserie [64] ont montr´e que ces r´esultats pou- vaient donc s’interpr´eter comme la d´epolarisation du gaz d’excitons, sans qu’interviennent les processus de relaxation de spin proprement dits, au cours desquels un exciton dans un ´etat propre polaris´e lin´eairement change de spin [95]. En raison de la faible efficacit´e du pompage optique, nous n’avons pas envisag´e d’´etudier la relaxation de spin dans nos fils en polarisation lin´eaire, en µ-PL comme en macro-PL.