Influence de la temp´ erature sur les spectres de µ-PL

La plupart des spectres de µ-PL pr´esent´es dans cette th`ese ont ´et´e obtenus `a la plus basse temp´erature accessible dans notre cryostat, soit T = 10 K1_{. Les pics fins observ´es} dans ces spectres sont en fait tr`es sensibles `a la temp´erature de l’´echantillon, comme le montre la s´erie de spectres obtenus entre 10 et 40 K sur un ´echantillon en r´egime 0D (M304), pr´esent´ee sur la figure 4.13. Les spectres ont ´et´e mesur´es sous excitation par un laser Ar, `a 2,4 eV dans les barri`eres du fil quantique, `a une puissance tr`es faible (6 W.cm−2) garantissant la pr´esence d’au plus un exciton dans la zone excit´ee.

On remarque que l’intensit´e des pics de µ-PL d´ecroit fortement entre 14 et 18 K, les pics disparaissant au profit d’un fond continu, de largeur 7 meV comparable `a l’´elargissement inhomog`ene, repr´esent´e par une gaussienne (en gris) sur les spectres. Ce fond repr´esente 70% de la luminescence totale `a T = 21 K, et les pics fins ont totalement disparu `a partir de 30 K. La gaussienne trac´ee sur le spectre obtenu `a 10 K repr´esente environ 30% de la luminescence, mais nous devons noter que ce spectre peut ˆetre repro- duit uniquement par des lorentziennes associ´ees `a chaque pic de µ-PL, dont les bases se chevauchent et donnent lieu au fond observ´e. Il est donc difficile d’´evaluer les proportions respectives de la luminescence due aux pics et au fond pour T < 14 K.

La largeur des pics fins `a basse temp´erature n’est pas r´esolue spectralement, mˆeme lorsque la luminescence est filtr´ee en polarisation pour ne s´electionner qu’un seul des deux ´

etats du doublet radiatif, et qu’un spectrom`etre de meilleure r´esolution spectrale (40 µeV ) est utilis´e. Nous n’avons donc pas acc`es `a l’´elargissement homog`ene de la transition. Lorsque la temp´erature augmente, nous n’observons pas d’´elargissement des pics fins de µ-PL mais leur intensit´e diminue. Leur rapport relatif ´evolue par contre de mani`ere importante, les pics `a 1,664 eV disparaissant par exemple rapidement alors que ceux `a 1,661 eV persistent jusqu’`a 30 K.

L’´etude quantitative du spectre de µ-PL associ´e `a une boˆıte quantique unique est difficile en raison d’une part de la faible distance ´energ´etique entre pics voisins, et d’autre part des transferts observ´es entre les diff´erents pics lorsque la temp´erature augmente. Il est plus ais´e de mesurer le rapport global de la luminescence des pics fins et de la contribution du fond. Jusqu’`a 21 K une raie large gaussienne a ´et´e prise pour le fond,

1. L’utilisation d’un porte-´echantillon diff´erent, en contact thermique plus fort avec le r´eservoir d’h´elium liquide, permet d’abaisser la temp´erature de l’´echantillon `a environ 6 K, mais sans possibi- lit´e de la faire varier par chauffage.

4.2 Interaction avec les phonons et rˆole de la temp´erature 1.65 1.66 1.67 T = 41K x2 Energie (eV) T = 31K x2 T = 21K

Luminescence (unités arb.)

T = 18K T = 14K T = 10K

Fig. 4.13 – Spectres de µ-PL sur un ´echantillon en r´egime 0D (M304), en fonction de la temp´erature. La puissance d’excitation est de 6 W.cm−2, `a 2,41 eV , et la r´esolution spectrale 100 µeV . Sur les quatre premiers spectres, la courbe grise repr´esente le fond sous-jacent aux pics fins. Sur le dernier spectre, les queues basse et haute ´energie sont reproduites par des exponentielles (courbes grises).

alors qu’`a partir de 31 K, seule la structure `a 1,658 eV a ´et´e consid´er´ee comme un pic distinct du fond. L’intensit´e relative des pics fins par rapport `a l’ensemble de la raie est report´ee sur la figure 4.14. Elle d´ecroit de 65% `a 5% entre 9 et 30 K, et sera analys´ee dans la discussion concluant cette section.

0 10 20 30 40 50 60 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Température (K) Rapport Pics/Raie

Fig. 4.14 – Intensit´e des pics fins rapport´ee `a celle de l’ensemble de la raie, en fonction de la temp´erature.

L’intensit´e int´egr´ee de la raie fluctue de 10% lorsque la temp´erature augmente, mais reste globalement constante, comme cela est le cas dans les spectres de macro- luminescence [61], montrant que les canaux de recombinaison non radiative ne sont pas activ´es thermiquement dans ce r´egime de temp´erature. Le d´eplacement vers le rouge des transitions est dˆu `a la variation du gap du GaAs en fonction de la temp´erature.

Le spectre obtenu `a la plus haute temp´erature poss`ede une queue haute ´energie re- produite par une exponentielle d´ecroissante ∝ e−E/kBT0 _{(courbe en gris sur la figure) avec}

une temp´erature effective T0 ≈ 47 K, voisine de la temp´erature mesur´ee T = 40 K. Cela montre que les porteurs sont `a l’´equilibre thermique avec l’´echantillon, c’est-`a-dire avec le r´eservoir de phonons du cristal. Les spectres obtenus `a plus basse temp´erature ne poss`edent pas une queue haute ´energie parfaitement exponentielle, en raison des pics fins qui subsistent dans le spectre. Il s’av`ere donc difficile d’en d´eduire une temp´erature effective T0. Nous reviendrons sur la nature des ´equilibres thermiques dans la section 4.3. Le profil de la queue basse ´energie de la raie suit une exponentielle croissante (∝ e+E/kBT00 _{avec T}00 ≈ 40 K), qui est vraisemblablement la signature de processus

de recombinaisons assist´ees par phonons. Ce type de queue, dit d’Urbach, est connu dans l’´etude des spectres d’absorption en-dessous de la transition excitonique dans les semiconducteurs [96, 97, 98].

Fils quantiques en r´egime 1D

Nous avons ´etudi´e l’´evolution du spectre de µ-PL dans les fils en r´egime 1D sur un ˆılot ´

4.2 Interaction avec les phonons et rˆole de la temp´erature

sont pr´esent´es sur la figure 4.15. A basse temp´erature, ils sont constitu´es essentiellement d’un seul pic, qui pr´esente un ´epaulement `a haute ´energie. Les trois structures beaucoup moins intenses, visibles sur les spectres en ´echelle logarithmique `a 1,633, 1,638 et 1,652 eV , sont attribu´ees aux ˆılots voisins de celui ´etudi´e, qui ne sont pas parfaitement discrimin´es et sont situ´es dans les ailes de la tache d’excitation. Le pic `a 1,644 eV est quant `a lui dˆu `

a une raie de fluorescence du laser `a colorant, qui n’a pu ˆetre ´elimin´ee.

1.60 1.61 1.62 1.63 1.64 1.65 1.66

b)

Energie (eV)

Luminescence (unités arb.)

60 K 45 K 30 K 20 K 16 K 13 K 11 K 9 K

a)

Luminescence (unités arb.)

Fig. 4.15 – Spectres de µ-PL sur un ´echantillon en r´egime 1D (NM79), en fonction de la temp´erature. La puissance d’excitation est de 55 W.cm−2, `a 1,74 eV , et la r´esolution spectrale 100 µeV . La petite structure pr´esente sur chaque spectre `a 1,644 eV est due `a une raie de fluorescence du laser d’excitation.

Avant de commenter ces spectres, nous pouvons remarquer que l’intensit´e int´egr´ee de la raie d´ecroit de moins de 5% entre 9 et 60 K, comme cela est le cas dans les spectres de macro-luminescence [61], montrant que les canaux de recombinaison non radiative ne sont pas activ´es thermiquement dans ce r´egime de temp´erature.

Lorsque la temp´erature augmente de 9 `a 20 K, comme dans le cas des fils en r´egime 0D, le pic fin s’effondre rapidement au profit du fond continu. Dans le mˆeme temps, un

transfert d’intensit´e se produit entre le pic et son ´epaulement. L’ensemble se d´eplace vers le rouge d’environ 1,5 meV , ce qui est beaucoup plus important que dans le cas des fils en r´egime 0D (0,3 meV ) et ne peut s’expliquer uniquement par la variation du gap de GaAs (0,7 meV ).

La largeur homog`ene de la transition est tr`es difficile `a ´evaluer. En ne tenant pas compte des pics associ´es aux ˆılots voisins, le pic central peut ˆetre d´ecompos´e en une somme de deux lorentziennes sur un fond gaussien, mais celles-ci sont tr`es proches et la d´ecomposition n’est pas univoque.

Nous pouvons par contre ais´ement ´evaluer l’intensit´e int´egr´ee de l’ensemble des deux pics, calcul´ee en int´egrant le spectre entre 1,624 et 1,64 eV , puis en retranchant la contri- bution du fond gaussien. Elle est report´ee sur la figure 4.16. Rapport´ee `a l’intensit´e totale de la raie, elle d´ecroit de 45% `a 5% entre 9 et 20 K. L’analyse de ce r´esultat sera r´ealis´ee apr`es l’´etude th´eorique.

0 10 20 30 40 50 60 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Température (K) Rapport Pic/Raie

Fig. 4.16 – Intensit´e du pic fin central et de son ´epaulement, rapport´ee `a celle de l’en- semble de la raie, en fonction de la temp´erature.

Les autres pics fins, associ´es aux ˆılots voisins, suivent une ´evolution similaire.

Comme dans le cas des fils quantiques en r´egime 0D, la queue haute ´energie des spectres est bien reproduite par une exponentielle, caract´erisant l’´equilibre thermique des porteurs, ce que nous discuterons `a la section 4.3. La queue basse ´energie est elle- aussi reproduite par une exponentielle e+E/kBT00<sub>, T</sub>00 <sub>variant faiblement de 32 `a 43 K</sub>

lorsque la temp´erature de l’´echantillon augmente de 9 `a 60 K. Comme dans le cas des fils en r´egime 0D, ceci est attribu´ee `a une queue d’Urbach associ´ee aux processus de recombinaison assist´ee par ´emission de phonons.