L’imagerie

2.3

L’imagerie

2.3.1

Imagerie de la luminescence

L’utilisation du spectrom`etre-imageur

Il s’est av´er´e int´eressant, dans de nombreuses exp´eriences, d’avoir acc`es `a l’image de la luminescence ´emise par l’´echantillon. Celui-ci est excit´e dans une zone de 1 µm, mais la luminescence peut ˆetre ´emise depuis une zone plus ´etendue, en particulier si des processus de diffusion spatiale des porteurs ont eu lieu. La distribution spatiale de la luminescence ´emise, et a fortiori sa distribution corr´el´ee spatiale et spectrale, apporte donc des infor- mations sur ces processus de diffusion. Nous avons tir´e profit du fait que la diffraction dans un spectrom`etre n’a lieu que dans une seule direction, et que l’information spatiale dans la direction perpendiculaire `a la direction de diffraction est conserv´ee, permettant d’obtenir une image spatiale dans une seule et unique direction. Ce proc´ed´e est donc parfaitement adapt´e `a l’´etude d’objets unidimensionnels, comme les fils quantiques. Il a ´et´e sch´ematiquement repr´esent´e sur la figure 2.2 en prenant l’exemple d’un objet 1D plus intuitif, en l’occurence une bougie. La d´etection est r´ealis´ee par la cam´era CCD, les images obtenues comportant une dimension spatiale et une dimension spectrale. La taille des pixels de la CCD ´etant de 13 µm et le grandissement du microscope ´etant f4/f1 = 12, la r´esolution spatiale est d’environ 1 µm sur l’´echantillon. Dans la pratique, nous avons mesur´e une r´esolution de 1,5 µm (cf Sec. 4.3.2).

Objet : la bougie Objectif O1 Lentille L4 Spectromètre imageur Jobin et Yvon - Triax 550 Fente d'entrée Caméra CCD : Image spectrale (l) et spatiale (x) Réseau

x

x

l

Fig. 2.2 – Proc´ed´e d’imagerie spatiale et spectrale, pour un objet 1D simple : une bougie dont la cire et la flamme ont deux couleurs diff´erentes.

de porteurs activ´es thermiquement dans les chaˆınes polym`eres 3BCMU ´etudi´ees en µ-PL [45].

De l’importance des aberrations

Cette technique poss`ede des limites importantes, en raison des aberrations optiques du spectrom`etre. Celui-ci ne transforme un objet ponctuel monochromatique dans le plan objet en un point dans le plan image, justifiant son appellation de spectrom`etre- imageur, qu’au voisinage proche de son point focal image. La r´esolution optique, spatiale comme spectrale, correspond `a 1 pixel au point focal au centre de la CCD, mais n’est que de 5 pixels au bord de la CCD. Ces aberrations sont dues `a l’utilisation de miroirs sous grande incidence dans le spectrom`etre. Mˆeme si dans le mod`ele Triax 550 le premier miroir poss`ede une forme non sph´erique optimis´ee pour l’imagerie, le champ utilisable avec la meilleure r´esolution n’est que de quelques millim`etres dans le plan image, soit quelques centaines de pixels. Ce probl`eme d’aberrations est tr`es complexe, et la taille du champ ne pourrait ˆetre augment´ee qu’en utilisant deux miroirs asph´eriques non mis au point `a ce jour, ou bien des lentilles, dont le chromatisme constitue un inconv´enient important. Le r´eglage et la maˆıtrise de la conjugaison des plans objet (les fentes du spectrom`etre) et image (la CCD) se sont av´er´es tr`es complexes et peu pratiques, le spectrom`etre n’´etant pas con¸cu pour un r´eglage fin. En particulier il est apparu que le point focal image est par construction d´ecentr´e dans la direction spectrale de mani`ere importante sur la matrice CCD.

En conclusion, il est important de constater que le meilleur (et le seul) spectrom`etre- imageur mis au point `a ce jour n’est imageur avec sa r´esolution optimale que sur une petite partie du champ autour du point focal, point qu’il convient de d´eterminer proprement. Vers l’imagerie en ´eclairage uniforme

La technique pr´esent´ee pr´ec´edemment permet de mettre en ´evidence des processus de diffusion au cours desquels la distribution spatiale des porteurs, et donc de la lumi- nescence, est diff´erente de celle de l’excitation. Dans la plupart des cas que nous avons ´

etudi´es, ces processus se sont r´ev´el´es n´egligeables et la luminescence est ´emise depuis l’endroit o`u les porteurs ont ´et´e cr´e´es. Il est alors envisageable d’obtenir l’image, spatiale et spectrale, d’un ´echantillon ´eclair´e uniform´ement, et d’obtenir ainsi des informations spatiales sur une zone d’´echantillon de taille bien sup´erieure au micron.

Cette technique permet d’obtenir une image de l’´echantillon entier, et nous l’avons utilis´ee pour deux ´etudes : d’une part en r´ealisant l’image de la luminescence de nano- cristaux individuels d´epos´es sur une lame de verre et s´epar´es de quelques microns, nous avons ainsi pu d´eterminer leur position sur la lame (en collaboration avec Maxime Dahan et Jean-Pierre Hermier, du Laboratoire Kastler-Brossel `a Paris); d’autre part, l’image- rie en r´eflectivit´e de microcavit´es l´eg`erement d´esordonn´ees, dans lesquels l’´epaisseur des couches formant le miroir de Bragg n’est pas parfaitement constante, nous a donn´e acc`es localement `a la longueur d’onde de r´esonance de la cavit´e et `a l’amplitude et la lon- gueur caract´eristique des inhomog´en´eit´es d’´epaisseur sur l’´echantillon (en collaboration avec Catherine Gourdon au sein de l’´equipe). Au cours de ces exp´eriences, nous avons cependant rencontr´e de nombreuses difficult´es :

– La premi`ere d’entre elle concerne l’excitation, et l’obtention d’un ´eclairage uniforme de l’´echantillon. La focalisation du faisceau ´elargi dans le plan focal arri`ere de l’objectif permet d’obtenir en aval de l’objectif un faisceau grossi`erement parall`ele,

2.3 L’imagerie

d’une largeur de quelques millim`etres, qui pr´esente d’importantes inhomog´en´eit´es en raison du caract`ere monochromatique de la source (speckle). Il est a priori n´ecessaire d’utiliser par exemple un diffuseur en rotation pour rendre le faisceau homog`ene en moyenne au cours du temps.

– La seconde difficult´e concerne la dimension du champ optique sur l’´echantillon. En raison du caract`ere ´eclat´e du microscope sur la table optique, les trajets ´etant de l’ordre de 50 cm `a 1 m, il est difficile de conserver un champ large dans le plan objet tout au long du chemin optique. Celui-ci est d’environ 30 µm dans la configuration que nous avons utilis´ee.

– Le dernier probl`eme rencontr´e est la qualit´e de l’imagerie dans le spectrom`etre, d´ecrite pr´ec´edemment. Alors que le spectre en µ-PL, int´egr´e dans la direction spa- tiale sur la cam´era CCD, correspond bien `a celui de la zone de 1 µm excit´ee, la r´esolution spatiale d´epend en ´eclairage uniforme de la longueur d’onde, et n’est op- timale que sur une petite partie du spectre. Ceci complique de mani`ere importante l’interpr´etation des r´esultats de telles exp´eriences.

Notons que cette technique a r´ecemment ´et´e d´evelopp´ee avec succ`es au laboratoire par C. Gourdon et V. Jeudy, `a basse temp´erature et sans r´esolution spectrale, pour l’´etude de la topologie et la dynamique des paquets de flux dans les couches minces supraconductrices par imagerie de la rotation Faraday [46].

2.3.2

Imagerie par balayage de l’excitation

En raison des difficult´es inh´erentes `a l’imagerie r´esolue spectralement en ´eclairage uni- forme, nous avons souhait´e obtenir les mˆemes informations par une technique diff´erente et analogue en champ lointain au SNOM (scanning near-field optical microscope) en champ proche. L’id´ee est de d´eplacer de mani`ere contrˆol´ee le point d’´etude sur l’´echantillon, et d’enregistrer en chaque point les propri´et´es optiques locales, par exemple le spectre. Il faut pour cela d´eplacer l’objectif de microscope parall`element `a la surface de l’´echantillon, ce que nous avons r´ealis´e `a l’aide d’une platine de d´eplacements pi´ezo´electriques `a 3 axes supportant l’objectif 01, sp´ecialement d´evelopp´ee par l’entreprise Cedrat (Fig. 2.3). Les d´eplacements dans les trois directions sont r´ealis´es par des c´eramiques pi´ezo´electriques aliment´ees par un amplificateur haute tension contrˆol´e informatiquement, et offrent une course de 200 µm avec une r´esolution inf´erieure `a 50 nm. Le d´eplacement de l’objectif ´etant n´egligeable devant la taille du faisceau laser en amont de l’objectif, il ne modifie pas la tache d’excitation, qui subit simplement de mani`ere rigide les translations de l’objectif. L’image d’une portion de fil quantique est alors obtenue en d´epla¸cant, en g´en´eral par pas de 0,3 µm, l’objectif par rapport `a l’´echantillon de telle sorte que le point focal, et donc la zone excit´ee, balaye un fil quantique unique, suivant son axe (x). En chaque point le spectre de luminescence est enregistr´e `a l’aide du spectrom`etre et de la cam´era CCD, comme d´ecrit pr´ec´edemment. L’image spatiale et spectrale ainsi obtenue, que nous appellerons “carte” dans la suite du m´emoire, fournit en fonction de la position le spectre local de la luminescence. Nous avons mesur´e une r´esolution spatiale de 0,8 µm pour cette technique (cf Sec 3.1.1), meilleure que les 1,5 µm obtenus en imagerie de la luminescence. La r´esolution spatiale n’est pas limit´ee par la fonction de r´eponse du spectrom`etre, qui n’est pas utilis´e en configuration imageur, mais d´epend uniquement de la taille de la tache d’excitation.

Outre la possibilit´e de r´ealiser de telles cartes, l’utilisation de la platine de d´eplacements pi´ezo´electriques a constitu´e une am´elioration consid´erable des conditions

Corps du cryostat

2 Céramiques Y

2 Céramiques X

3 Céramiques Z

Objectif de

microscope

Faisceau laser

(Ø 1 cm)

Fig. 2.3 – Photographie de la platine pi´ezo´electrique de d´eplacement de l’objectif, mont´ee sur la queue du cryostat

2.3 L’imagerie

d’exp´erimentation. Ses d´eplacements sont beaucoup mieux contrˆol´es que ceux d’une pla- tine des d´eplacements microm´etriques manuels XYZ. De plus, la platine est directement fix´ee `a la queue du cryostat, que nous allons d´ecrire au prochain paragraphe, alors que les d´eplacements microm´etriques ´etaient fix´es `a un rail sur la table optique. La longueur de la chaˆıne m´ecanique entre l’objectif et l’´echantillon a ainsi ´et´e r´eduite, et avec elle l’influence des vibrations, dilatations et autres ph´enom`enes sur la stabilit´e du dispositif. De plus le contrˆole informatique et donc quantitatif des d´eplacements permet d’´etablir un rep`ere sur l’´echantillon, par exemple en se donnant pour origine une poussi`ere `a sa surface. Il a ainsi ´et´e possible de travailler plusieurs jours sur une mˆeme portion de fil quantique, malgr´e les al´eas des cycles cryog´eniques, et d’y r´ealiser un nombre d’exp´eriences compl´ementaires beaucoup plus important que cela n’´etait envisageable en une journ´ee de travail.

Des exemples de cartes de fils quantiques uniques figurent en section 3.1.

2.3.3

Des spectres “typiques” aux conclusions g´en´erales

Il est important de pr´eciser ici comment le passage des ´etudes locales aux conclusions g´en´erales a ´et´e effectu´e, en particulier lorsque plusieurs ´echantillons sont compar´es.

Dans la section 3.1, nous ´etablissons le lien entre les propri´et´es caract´eristiques du d´esordre, obtenues par imagerie d’excitation, et les techniques d’´elaboration des ´echantillons. Les cartes qui y sont pr´esent´ees sont repr´esentatives de l’´echantillon, mˆeme si nous n’avons observ´e sur chacun d’entre eux que quelques dizaines de fils, dont les pro- pri´et´es g´en´erales sont relativement homog`enes dans la zone de 100 µm observ´ee. Ces me- sures locales sont de plus corr´el´ees `a des mesures de PL et PLE globales sur l’´echantillon. Enfin, nous pr´esentons dans cette section des r´esultats statistiques, obtenus `a partir des cartes. Nous faisons ainsi le lien entre les ´etudes de µ-PL, qui donnent acc`es aux pro- pri´et´es d’un endroit donn´e de l’´echantillon, et les ´etudes de macro-PL, dont les r´esultats sont moyenn´es sur l’´echantillon : l’´etude statistique des cartes nous fournit la distribution des informations locales, qui sont masqu´ees en macro-PL, et l’´elargissement inhomog`ene de cette distribution, non accessible par une unique exp´erience de µ-PL.

L’´etude des propri´et´es optiques des excitons dans le fil (Chap. 4) a ´et´e r´ealis´ee le plus souvent sur des endroits repr´esentatifs de l’´echantillon, dans le mˆeme sens que d´ecrit pr´ec´edemment, voire mˆeme sur un ensemble statistique de fils. N´eanmoins il est `a noter que les r´esultats pr´esent´es sur les figures 4.15 et 5.8, qui porte sur un ˆılot ´etendu et parfait sur plus de 3 µm, a ´et´e r´ealis´ee sur un fil “exceptionnel”, qui ne saurait repr´esenter l’ensemble de l’´echantillon. Nous discuterons donc les propri´et´es qui lui sont sp´ecifiques et celles qui peuvent ˆetre g´en´eralis´ees `a l’´echantillon entier.