Alignement de la gravure sur la direction cristallographique [01¯ 1]

Les ´echantillons dits “de la nouvelle g´en´eration” sont ceux obtenus apr`es les deux am´eliorations que nous venons de pr´esenter. Comme le montre la carte pr´esent´ee en fi- gure 3.6, les fluctuations de l’interface (100) sont rares (tous les 5 µm), et le potentiel d´esordonn´e est d´etermin´e sur une ´echelle plus petite par les fluctuations des autres in- terfaces, (311) et (111), qui interviennent dans le confinement des porteurs. La rugosit´e de ces interfaces ne d´epend pas seulement de la plan´eit´e du substrat grav´e, mais aussi de l’orientation de la gravure du V par rapport `a la direction cristallographique [01¯1] qui constitue l’axe du fil. En effet, un petit angle θAl entre ces deux directions n’induit pas de marches sur l’interface (100), mais en cr´ee sur les interfaces lat´erales, comme le montre le sch´ema 3.14. La distance moyenne entre de telles marches peut ˆetre ´evalu´ee simplement, et vaut 2,83 ˚A/ tan(θAl)6. Il est donc n´ecessaire d’avoir de tr`es petits angles de d´esorientation pour obtenir des interfaces sans marches induites par ce m´ecanisme

Chapitre 3: Le d´esordre dans les fils quantiques

We further investigated the temperature dependence of

PL decay times in order to make a quantitative comparison

of the nonradiative recombination rate. Figures 3共a兲 and 3共b兲

show the temperature dependent PL decay curves of the

ground state peaks of the TBAs and AsH

₃

samples, respec-

tively. In Fig. 4, we show the temperature dependence of the

decay times calculated from the decay curves. The decay

time of the TBAs sample increases continuously with in-

creasing temperature to a temperature as high as 240 K,

while that of the AsH

₃

sample begins to decrease above 150

K. In other words, the TBAs sample showed a maximum

decay time temperature of about 100 K higher than that of

the AsH

₃

sample. It is theoretically predicted that the radia-

tive lifetime of a QWR should increase continuously in pro-

portion to the square root of the temperature.

14

Note, how-

ever, that the nonradiative recombination process, which will

become faster and faster as the temperature increases, com-

petes with the radiative recombination process. Therefore,

the experimentally observed temperature dependent decay

time should exhibit a maximum. A higher temperature of

maximum decay time means a lower density of nonradiative

recombination centers. The temperature dependent decay

time results shown in Figs. 3 and 4 confirm that the nonra-

diative recombination centers in QWRs grown using TBAs

were dramatically reduced compared with those in the AsH

₃

samples.

FIG. 1. Temperature dependent PL spectra of QWR samples grown by using

共a兲 TBAs and 共b兲 AsH3as the arsenic source.

FIG. 2. Temperature dependence of the integrated PL intensity of the TBAs

共solid circle兲 and the AsH3共hollow triangle兲 samples, respectively.

FIG. 3. Temperature dependent PL decay curves of 共a兲 the TBAs sample and 共b兲 the AsH3sample.

Downloaded 21 Mar 2002 to 134.157.36.181. Redistribution subject to AIP license or copyright, see http://ojps.aip.org/aplo/aplcr.jsp

We estimate the nonradiative lifetimes at a given tem- perature from the standard expression for PL radiative effi- ciency

␩共T兲⫽1⫺共␶d/␶nr兲⫽I共T兲/I0, 共1兲

where␶d is the PL decay time,␶nris the nonradiative life-

time, I(T) is the integrated PL intensity at temperature T,

and I0 is the integrated PL intensity for unity radiative effi-

ciency. Here, we take PL intensities below 120 and 90 K as

the I0for the TBAs and AsH3samples, respectively. We can

thus deduce the temperature dependence of the nonradiative

lifetimes from Eq.共1兲, giving the results shown in Fig. 4. We

estimated the nonradiative lifetime at room temperature of

the AsH3sample by extending the curve to room temperature

as we did in obtaining the room temperature integrated PL intensity in Fig. 2. In this case, we obtained a value of about

15 ps for the AsH3 sample, which is 28 times shorter than

that obtained for the TBAs sample at room temperature

共about 420 ps兲.

In AlGaAs/GaAs quantum structures, nonradiative re- combination centers are primarily related to impurities such as oxygen, silicon, etc., which form deep levels in AlGaAs barriers. Bulk and quantum well structures grown using

TBAs on 共001兲 flat substrates showed similar optical and

electrical qualities as those grown using AsH3, suggesting no

significant difference in incorporation of impurities between

TBAs and AsH3.15 The large difference observed in the

growth of V-grooved QWRs in this study indicates that im- purities around the V-grooved bottom are probably greatly reduced in the case of growth using TBAs due to differences

in surface reaction dynamics between TBAs and AsH3whose

details are not yet very clear.

In summary, our comparative study on the luminescence recombination processes of AlGaAs/GaAs QWRs grown us-

ing TBAs and AsH3by means of Pl and TRPL measurements

demonstrates that nonradiative recombination centers are dramatically reduced in QWRs grown using TBAs as the

arsenic source compared with those grown using AsH3. Con-

stant integrated PL intensity was observed up to a tempera- ture of 120 K for the TBAs sample, which is approximately

30 K higher than the temperature obtained for the AsH3

sample. At room temperature, the integrated PL intensity of the TBAs sample can be as much as 3000 times stronger than

that of the AsH3sample. The TBAs sample showed a tem-

perature of maximum decay time of approximately 100 K

greater than that of the AsH3 sample. A room temperature

nonradiative lifetime of about 420 ps was obtained for the TBAs sample, which is approximately 28 times longer than

that of the AsH₃ sample 共about 15 ps兲. These results are

expected to be extremely useful for highly efficient optoelec- tronic and novel nano-wire devices, such as QWR lasers,

quantum computation devices,16etc.

1_{E. Kapon, D. M. Hwang, and R. Bhat, Phys. Rev. Lett. 63, 430共1989兲.} 2_{F. Vouilloz, D. Y. Oberli, M.-A. Dupertuis, A. Gustafsson, F. Reinhardt,}

and E. Kapon, Phys. Rev. Lett. 78, 1580共1997兲.

3

R. Rinaldi, R. Cingolani, M. Lepore, M. Ferrara, I. M. Catalano, F. Rossi, L. Rota, E. Molinari, P. Lugli, U. Marti, D. Martin, F. Morier-Gemoud, P. Ruterana, and F. K. Reinhart, Phys. Rev. Lett. 73, 2899共1994兲.

4_{X.-L. Wang, M. Ogura, and H. Matsuhara, Appl. Phys. Lett. 67, 1506}

共1995兲.

5_{X.-L. Wang, M. Ogura, and H. Matsuhata, Appl. Phys. Lett. 67, 3629}

共1995兲.

6_{X.-Q. Liu, A. Sasaki, N. Ohno, X.-L. Wang, and M. Ogura, Appl. Phys.}

Lett. 77, 1481共2000兲.

7

X.-Q. Liu, W. Lu, Z. F. Li, Y. D. Chen, S. C. Shen, Y. Fu, M. Willander, H. H. Tan, S. Yuan, C. Jagadish, J. Zou, and D. J. H. Cockayne, Appl. Phys. Lett. 75, 3339共1999兲.

8_{J. Bellessa, V. Voliotis, R. Grousson, X.-L. Wang, M. Ogura, and H. Mat-}

suhata, Appl. Phys. Lett. 71, 2481共1997兲; Phys. Rev. B 58, 9933 共1998兲.

9_{A. Crottini, J.-L. Stachli, D. Deveaud, X.-L. Wang, and M. Ogura, Phys.}

Rev. B 63, 121313共R兲 共2001兲.

10

X.-L. Wang, V. Voliotis, R. Grousson, and M. Ogura, J. Cryst. Growth

213, 19共2000兲.

11_{X.-L. Wang and M. Ogura, J. Cryst. Growth 221, 556共2000兲.}

12_{D. Y. Oberli, M.-A. Dupertuis, F. Reinhardt, and E. Kapon, Phys. Rev. B}

59, 2910共1999兲.

13_{M. Lomascolo, P. Ciccarese, R. Cingolani, R. Rinaldi, and F. K. Reinhart,}

J. Appl. Phys. 83, 302共1998兲.

14_{D. S. Citrin, Phys. Rev. Lett. 69, 3393共1992兲.} 15

S. Leu, F. Ho¨hnsdorf, W. Stolz, R. Becher, A. Salzmann, and A. Greiling, J. Cryst. Growth 195, 98共1998兲.

16_{A. Bertoni, P. Bordone, R. Brunetti, C. Jacoboni, and S. Reggiani, Phys.}

Rev. Lett. 84, 5912共2000兲.

FIG. 4. Temperature dependence of decay times and nonradiative lifetimes. The solid circle and star lines are the decay times and nonradiative lifetimes, respectively, of the TBAs sample. The hollow up-triangle and down-triangle lines are the decay times and nonradiative lifetimes, respectively, of the AsH3sample. The dotted line is the extension of the nonradiative lifetime

line to higher temperatures.

1624 Appl. Phys. Lett., Vol. 79, No. 11, 10 September 2001 Liu, Wang, and Ogura

Fig. 3.13 – Intensit´e int´egr´ee de la luminescence et temps de vie radiatif et non-radiatif, en fonction de la temp´erature, pour des fils quantiques fabriqu´es `a partir d’AsH3 et de TBAs. D’apr`es [61].

sur de grandes distances, typiquement θAl ≈ 3.10−4 rad ≈ 0,02◦ pour une distance de 100 nm.

X.L. Wang a pour cette raison tent´e de r´eduire l’angle de d´esorientation lors du proces- sus de photo-lithographie, qui est de l’ordre de 0,1◦pour les fils de l’ancienne g´en´eration. Il est d´esormais capable de maˆıtriser cette d´esorientation `a 0,005◦ pr`es, certains ´echantillons ´

etant mˆeme presque parfaitement orient´es (θAl < 0,0007◦). Cet angle est mesur´e au mi- croscope entre la direction d’un V et une surface cliv´ee, sur la largeur d’un ´echantillon. Les cartes obtenues sur ces diff´erents ´echantillons sont pr´esent´ees sur la figure 3.15.

θAl

(311) (100)

Fig. 3.14 – Repr´esentation sch´ematique des interfaces du fil en pr´esence d’un petit angle entre l’axe de la gravure et la direction [01¯1] du substrat.

La carte de fils de l’´echantillon NM135 pr´esentant un grand angle de d´esorientation (θAl ≈ 0,1◦) est assez complexe, et comporte `a la fois des taches fines et larges spectra- lement, et localis´ees et ´etendues spatialement. Le mˆeme type de cartes a ´et´e obtenu sur diff´erents fils. La densit´e de taches est de l’ordre de 4 µm−1.

La carte d’un fil de l’´echantillon NM125, pr´esentant un angle de d´esorientation in- term´ediaire (θAl ≈ 0,005◦), est compos´ee d’une part de taches ´etendues spatialement et larges spectralement, pour la plupart concentr´ees en ´energie autour de 1,647 eV , soit

3.2 Progr`es des techniques de croissance 1.62 1.64 1.66 5 0 10

Po

si

tio

n

x

le

lo

ng

d

u

fi

l (

µ

m

)

Energie (eV)

1.64 1.66 1.68 5 0 10 5 0 10 1.64 1.66 1.68

b)

a)

c)

Fig. 3.15 – Cartes de fils quantiques d’´echantillons ayant des angles de d´esorientation diff´erents, class´es par ordre d´ecroissant : (a) NM135, θAl ≈ 0,1◦; (b) NM125, θAl ≈ 0,005◦; (c) NM172, θAl < 0,0007◦ similaire `a l’´echantillon NM79 pr´esent´e en fig. 3.6

l’´energie de confinement du “fil m´edian”, et d’autre part de pics fins, `a plus haute ´energie, mettant en ´evidence des variations de l’´epaisseur du fil de −1 et −2 monocouches. La densit´e de taches est de l’ordre de 2 µm−1.

Enfin, sur l’´echantillon NM172 pr´esentant un tr`es petit angle de d´esorientation (θAl < 0,0007◦), comme sur l’´echantillon NM79 pr´esent´e sur la figure 3.6, la carte d’un fil est compos´ee exclusivement de taches larges spectralement, les plus ´etendues ´etant concentr´ees en ´energie autour de 1,641 eV . Des variations de l’´epaisseur du fil de ±1 et ±2 monocouches apparaissent. La densit´e de taches est de l’ordre de 1,2 µm−1<sub>. Nous</sub> n’avons observ´e de taches tr`es ´etendues (> 2 µm), dans lesquelles le spectre de µ-PL est compos´e d’un seul pic, que dans ces deux derniers ´echantillons.

L’importance de l’alignement de l’axe du V sur la direction cristallographique [01¯1] est donc mise en ´evidence par les exp´eriences d’imagerie que nous avons r´ealis´ees. L’ob- tention de zones ´etendues sur plus de deux microns exemptes de fluctuations d’interfaces est en particulier conditionn´ee `a un alignement quasi-parfait (θAl < 0,0007◦), comparable avec celui n´ecessaire (θAl ≈ 0,001◦) pour que la distance entre les marches lat´erales soit de 2 µm. De plus, les pics fins similaires `a ceux observ´es pour des ´etats tr`es localis´es dans les fils de l’ancienne g´en´eration sont aussi pr´esents dans les fils r´ecents mais d’ali- gnement imparfait. L’apparition de marches lat´erales dues `a l’impr´ecision de l’alignement n’est cependant pas la seule cause de rugosit´e des h´et´ero-interfaces, comme le montrent les ´echantillons NM79 et NM172, qui sont presque parfaitement align´es et pr´esentent n´eanmoins une densit´e d’ˆılots sup´erieure `a la valeur 0,4 µm−1 que l’on pourrait d´eduire de θAl. Enfin, pour les “grands” angles de d´esorientation (θAl ≈ 0,1◦), l’imagerie montre l’existence de zones ´etendues spatialement dans lequel le spectre de µ-PL est compos´e de quelques pics fins, ce que nous n’expliquons pas `a ce jour.

3.3 Nature des ´etats selon le type de d´esordre

3.3

Nature des ´etats selon le type de d´esordre

Le potentiel d´esordonn´e g´en´er´e par les fluctuations d’h´et´ero-interfaces est caract´eris´e par deux grandeurs caract´eristiques, son amplitude Vloc et sa longueur caract´eristique Lloc, qui doivent ˆetre compar´ees aux autres grandeurs en jeu de mani`ere `a comprendre la nature de la localisation. Comme nous venons de le montrer, les valeurs de ces grandeurs sont Vloc ≈ 9 meV et Lloc ≈ 500 ou 5000 ˚A pour les fils que nous avons ´etudi´es, selon qu’ils sont de l’ancienne ou de la nouvelle g´en´eration7_.

Dans le document Nature du désordre et propriétés optiques des excitons dans les fils quantiques semiconducteurs : de la boîte au fil (Page 81-85)