5.2 Dynamique du spin excitonique et anisotropie optique
5.3.3 Exp´eriences r´esolues dans le temps en fonction de la
Afin de comprendre plus en d´etail comment s’op`ere cette relaxation rapide du spin de l’exciton entre les ´etats |Xi et |Y i, nous r´ealisons la mˆeme exp´erience de photoluminescence r´esolue dans le temps mais `a diff´erentes temp´eratures.
R´esultats
Nous montrons en figure 5.3.8 la photoluminescence analys´ee en polarisation lin´eaire selon X sur la mˆeme boˆıte quantique 3 que pr´ec´edemment dans les mˆemes conditions d’excitation mais en faisant cette fois varier la temp´erature entre 5 et 40 K.
A toutes les temp´eratures, le signal r´esolu dans le temps trac´e en figure 5.3.8 se superpose `a la convolution de la r´eponse temporelle du d´etecteur avec une fonction bi-exponentielle, qui poss`ede un temps court et un temps long. A 5 K, le temps court est de 450 ps et il est difficile d’extraire une mesure du temps long. A partir de 20 K en revanche, la composante longue acquiert un poids important (voir figure 5.3.8) : les temps courts et les temps longs valent respectivement 500 ps et 6 ns `a 20 K et 650 ps et 4.5 ns `a 40 K.
Mod`ele
L’existence d’une dynamique bi-exponentielle ainsi que l’allongement du temps court et la diminution du temps long lorsque nous augmentons la temp´erature rappellent les r´esultats obtenus par Labeau dans le cadre d’exp´eriences de photoluminescence r´esolue dans le temps sur des nanocristaux uniques de CdSe [151]. Cette dynamique dans les nanocristaux est le r´esultat d’une redistribution, activ´ee en temp´erature, de la population des ´etats radiatifs vers des ´etats non- radiatifs du syst`eme. Dans le cas des boˆıtes quantiques, les ´etats noirs, que nous avons introduits au chapitre IV au cours de notre description de la structure fine de la transition fondamentale, sont des ´etats non-radiatifs. Ils sont observ´es `a 400 µeV des ´etats brillants |Xi et |Y i dans [94]. Nous allons les inclure dans notre mod´elisation.
Nous utilisons un mod`ele `a cinq niveaux, sch´ematis´e en figure 5.3.9 : un niveau vide d’exciton |gi, deux niveaux excitoniques brillants |Xi et |Y i et deux niveaux excitoniques noirs |DXi et |DYi `a ∆E ≃ 400 µeV en dessous des niveaux brillants. Nous consid´erons que seuls les phonons acoustiques r´esonants avec les transitions
Fig. 5.3.8 – Signal de photoluminescence r´esolu dans le temps et en temp´erature (´echelle semi-logarithmique), sur la boˆıte 3 de l’´echantillon A, sous excitation non-r´esonante au dessus de l’´energie de luminescence de la couche de mouillage. Dans la dynamique biexponentielle de d´eclin de la photoluminescence, la compo- sante longue acquiert un poids important lorsque la temp´erature passe de 5 `a 40 K. Les lignes continues sont donn´ees par notre mod´elisation.
entre un ´etat brillant et un ´etat noir sont responsables de la thermalisation des excitations entre les ´etats brillants et noirs. Les taux de transition induits par ces phonons sont respectivement γ↓ = γ0(N + 1), taux de transition d’un ´etat brillant vers un ´etat noir, et γ↑ = γ0N , taux de transition d’un ´etat noir vers un ´etat brillant. N = 1/[exp(∆E/kBT ) − 1] est la population de Bose des phonons et γ0 est le taux de relaxation `a temp´erature nulle d’un ´etat brillant `a un ´etat noir. γ↓ est identique pour les deux ´etats brillants, ainsi que γ↑.
Par ailleurs, le mod`ele inclut deux taux de recombinaison radiative γX et γY des ´etats brillants |Xi et |Y i vers |gi. Les m´ecanismes non-radiatifs sont n´eglig´es devant les m´ecanismes radiatifs pour les ´etats brillants mais pas pour les ´etats noirs : nous introduisons un taux de recombinaison non-radiative γD pour chacun des ´etats noirs, qui dans le cadre de l’approximation dipolaire ne sont pas coupl´es `a la lumi`ere. Enfin, la relaxation du spin de l’exciton est mod´elis´ee par un taux de transfert de population γs entre les ´etats |Xi et |Y i (voir figure 5.3.9).
nous int´eressons qu’au transfert entre les ´etats |Xi et |Y i `a une description du type de celle sch´ematis´ee en partie b) de la figure 5.2.5, o`u nous ne consid´erons que deux ´etats |Xi et |Y i entre lesquels la population relaxe avec un taux ˜γs = γs+γ↓.
Etats noirs
Fig.5.3.9 – Sch´ema de la structure fine de l’exciton neutre fondamental dans une boˆıte quantique InAs/GaAs.
Les deux ´etats noirs n’´etant pas distingu´es dans notre mod`ele (ils ont un mˆeme taux non-radiatif γD et ils sont `a la mˆeme ´energie), le cas d’une relaxation de spin tr`es efficace entre les ´etats brillants |Xi et |Y i (ie γs grand devant tous les autres γX et γY) peut se ramener `a un simple mod`ele `a trois niveaux : le vide d’exciton |gi, un ´etat brillant |Bi et un ´etat noir |Di. C’est le mod`ele qu’avait d´evelopp´e Labeau pour les nanocristaux [151]. Dans ce cas, si nous supposons de plus que le transfert de population entre l’´etat noir et l’´etat brillant est efficace, ie si γ0 ≫ γB ≫ γD, nous pouvons obtenir des expressions analytiques pour l’intensit´e de signal de photoluminescence apr`es une excitation puls´ee ayant peupl´e les deux ´etats noir et brillant avec les populations initiales respectives nB(0) et nD(0) ´egales et telles que (nB(0) + nD(0)) = 1. Cette intensit´e s’´ecrit [151] :
I(t) = γBN 1 + 2N exp(− t τc ) + γB[nB− N 1 + 2N] exp(− t τl ) (5.3.13)
o`u τcet τl sont respectivement un temps court et un temps long donn´es par :
τc−1 = γ0(1 + 2N ) et τl−1 = γB+ γD 2 − γB− γD 2 tanh( ∆E 2kBT ) (5.3.14) Nous voyons, `a partir de cet exemple, que la pr´esence des ´etats noirs entraˆıne l’apparition de dynamiques bi-exponentielles.
Notre mod`ele complet comprenant 5 param`etres (γX, γY, γ0, ∆E et γD), sa solution analytique a une expression plus complexe et nous utilisons plutˆot une r´esolution num´erique du mod`ele pour reproduire nos r´esultats exp´erimentaux.
Nous d´efinissons une proc´edure de d´etermination des ces 5 param`etres `a partir des donn´ees exp´erimentales : en premier lieu, nous cherchons `a ajuster, `a l’aide d’une exponentielle et d’un fond, le d´eclin temporel de la photoluminescence `a 5 K analys´ee en polarisation lin´eaire selon X ou Y et d´eterminons ainsi le taux de recombinaison radiative moyen γX+γY2 . La mesure du taux de polarisation lin´eaire RLde la photoluminescence sous excitation non-r´esonante permet ensuite d’acc´eder au rapport γYγX (puisque RLest constant en temp´erature, sa valeur r´ev`ele bien l’anisotropie des forces d’oscillateur). A ce stade, nous obtenons γX et γY.
Il nous reste ensuite `a d´eterminer γ0, ∆E et γD. Nous utilisons `a cet effet les donn´ees en temp´erature. En fixant au d´epart une valeur pour ∆E et pour γD (nous consid´erons a priori que le temps de vie des ´etats noirs est de quelques nanosecondes), nous cherchons, `a l’aide de diff´erentes valeurs de γ0, `a reproduire l’´evolution en temp´erature, entre 5 et 40 K, du signal de photoluminescence r´esolue dans le temps, en tenant compte du poids respectif des composantes courte et longue. En jouant d’abord un jeu de va-et-vient entre ∆E et γ0 pour ajuster une premi`ere fois cette ´evolution en temp´erature, nous convergeons vers un couple de valeurs pour ces deux param`etres. Finalement, nous faisons varier γD pour mieux reproduire les donn´ees obtenues et proc´edons ensuite par ajustements successifs des trois param`etres. Une telle proc`edure nous permet d’obtenir des valeurs pour γ0, ∆E et γD.
Discussion
Notre extension du mod`ele de Labeau, prenant en compte la redistribution activ´ee en temp´erature de population vers les ´etats noirs et la relaxation du spin de l’exciton entre les deux ´etats brillants, explique bien la pr´esence d’une dynamique bi-exponentielle en augmentant la temp´erature. D’apr`es l’´equation 5.3.14, le temps court augmente en augmentant la temp´erature alors que le temps long diminue.
Notre mod´elisation `a 5 niveaux nous permet d’obtenir l’excellent accord avec l’exp´erience pr´esent´e en figure 5.3.8 (traits pleins), en utilisant les param`etres suivants : 1
γX = 0.24ns, 1
γY = 2.4ns, ∆E = 290 µeV pour le splitting ´etats noirs- ´etats brillants , 1
γD = 8.5 ns pour le temps de vie des ´etats noirs et 1
γs < 100 ps pour le temps de relaxation du spin de l’exciton.
Le fait que la relaxation du spin soit si rapide explique l’observation d’un taux de polarisation lin´eaire de la photoluminescence constant au cours du temps `a 5 K sur la figure 5.3.7. De plus, `a cette temp´erature, l’influence des ´etats noirs est faible puisque la dynamique de d´eclin de la photoluminescence reste quasi- exponentielle avec un temps de d´eclin τ qui correspond `a la moyenne des forces
d’oscillateur des transitions X et Y : 1τ = (γX+γY2 ).
L’´evolution des donn´ees en temp´erature, de 5 `a 40 K, nous permet par ailleurs de d´eduire de notre mod`ele le tempsγ10 de relaxation `a temp´erature nulle des ´etats brillants vers les ´etats noirs. Nous obtenons γ01 = 440 ns, ce qui confirme que, `a temp´erature nulle, le transfert de population des ´etats brillants vers les ´etats noirs joue, pour la boˆıte 3 de l’´echantillon A, un rˆole mineur par rapport au transfert direct entre les ´etats brillants (quelques centaines de picosecondes ici).
C’est une tendance que nous avons observ´ee sur toutes les boˆıtes sur lesquelles nous avons r´ealis´e l’exp´erience (une dizaine de boˆıtes sur l’´echantillon A) : la boˆıte qui exhibe le taux de transfert vers les ´etats noirs le plus important `a temp´erature nulle ne culmine qu’avec la valeur 1
γ0 = 30 ns. Dans ce cas le temps de descente vers les ´etats noirs est de γ↓1 = 13 ns `a 5 K et γ↓1 = 2 ns `a 40 K, c’est `a dire beaucoup plus lent que la dynamique de relaxation directe entre ´etats brillants. Ces r´esultats sont corrobor´es par les ´etudes r´ealis´ees r´ecemment par le groupe de Richard Warburton, qui montrent un temps de passage long des ´etats brillants vers les ´etats noirs, toujours sup´erieur `a 1 ns [152]. Nous retiendrons donc que dans notre situation exp´erimentale, c’est le transfert direct entre ´etats brillants |Xi et |Y i qui prime sur le passage par les ´etats noirs dans la relaxation du spin de l’exciton.
Notons ici que le fait qu’il existe des ´etats noirs dans la structure fine de la transition fondamentale, ce que notre exp´erience et notre mod´elisation d´emontrent, est une preuve que nous ne travaillons pas avec des excitons charg´es mais bien avec des excitons neutres. En effet dans le cas d’un exciton charg´e, avec un ´electron r´esident par exemple (X−), il n’y que deux fa¸cons de cr´eer une paire ´electron-trou : avec le trou up ou avec le trou down. La structure fine de l’exciton charg´e se compose donc de deux ´etats brillants σ+ et σ− d´eg´en´er´es et il n’y a pas d’´etats excitoniques noirs dans ce cas. Ici, c’est la recombinaison radiative d’excitons neutres que nous observons sur les boˆıtes uniques de l’´echantillon A.
Par ailleurs, pr´ecisons que nous avons, dans notre mod´elisation, n´eglig´e l’existence de canaux non-radiatifs entre 0 et 40 K en nous basant sur des r´esultats bien ´etablis sur les boˆıtes quantiques InAs/GaAs [148, 149] et sur l’observation d’une intensit´e de signal constante jusqu’`a 100 K sur l’´echantillon E. Le ralentissement, lors d’une augmentation de temp´erature, de la dynamique globale de photoluminescence dans les exp´eriences sur boˆıte unique que nous pr´esentons nous permet de confirmer l’absence de ces canaux, qui conduirait au contraire `a une acc´el´eration de cette dynamique.
Conclusion
Finalement, nos r´esultats, sur boˆıte unique, de photoluminescence r´esolue dans le temps et en polarisation montrent une relaxation du spin de l’exciton sous excitation non-r´esonante qui se fait en une centaine de picosecondes `a 10 K,
contrairement aux temps de relaxation lents (de l’ordre de quelques ns) que nous avons observ´es sur l’ensemble de boˆıtes de l’´echantillon E `a la mˆeme temp´erature. En augmentant la temp´erature, nous activons un transfert de population vers les ´etats noirs de la structure fine. Ce transfert, dans les boˆıtes que nous avons ´etudi´ees, participe de mani`ere marginale `a la relaxation longitudinale du spin de l’exciton entre les ´etats |Xi et |Y i mais d´etermine en revanche la dynamique de relaxation de la population excitonique.