Excitations au vecteur d’onde q=(π, π)

Dans une approche itin´erante, les modes acoustique et optique sont associ´es `a un mode collectif triplet de spin se propageant avec un vecteur d’onde q=(π, π). Nous rappelons bri`evement les ´el´ements n´ecessaires `a la formation de tels modes (une description plus compl`ete se trouve dans le chapitre d’introduction de la partie 1.2.4) :

– l’existence de quasiparticules caract´eris´ees par une dispersion ǫk

– un gap non trivial de type d-wave : ∆k =∆₂0(cos(kx) − cos(ky))

– une interaction g(q)(U ou J(q)) entre les quasiparticules de mani`ere `a satisfaire la condition de pˆole. Dans le cas d’un syst`eme bicouche, la susceptibilit´e RPA est donn´ee par :

χe,o(q, ω) = χ0 e,o(q, ω) 1 + (g(q))χ0 e,o(q, ω) (3.1) o`u χ0

e,o repr´esente la susceptibilit´e sans interaction du mode acoustique et du mode optique. Pour le mode

acoustique, χ0

e= χ0aa+χ0bbrepr´esente les excitations `a deux particules entre les bandes liante (b) et antiliante

(a). Pour le mode optique, χ0

o= χ0ab+ χ0barepr´esente les excitations `a deux particules entre les bandes (a) et

(b). Les conditions de pˆoles sont donn´ees par : 1 − (g(q))Reχ0

e,o(q, ω)=0. On reporte sur les Fig.3.14.a) et b)

le calcul de la susceptibilit´e apr`es RPA pour les deux valeurs de gap du Tab.3.1) pour q = (π, π). Pour chacun des gaps, on ajuste la valeur de l’interaction g(q) aux positions des modes acoustique et optique telles qu’elles ont ´et´e mesur´ees exp´erimentalement. Pour l’´echantillon surdop´e Tc=87K, on trouve pour le mode acoustique

(Er(ac)=42meV) gac(q)=1076meV et pour le mode optique (Er(op)=55meV), gop(q)=1120meV. Dans le cas

de l’´echantillon surdop´e Tc=70K, le calcul num´erique est un peu plus compliqu´e car la position de la r´esonance

est tr`es proche de la position de la divergence, le calcul devient donc tr`es sensible `a l’amortissement et `a la discr´etisation en ´energie choisis. On choisit un amortissement petit de 0.2meV. Pour l’´echantillon surdop´e Tc=70K, on trouve pour le mode acoustique (Er(ac)=34meV) gac(q)=1042meV et pour le mode optique

(Er(op)=35meV), gop(q)=1133meV. Deux enseignements peuvent ˆetre tir´es de cette mod´elisation : (i) Pour

les deux ´echantillons, il est n´ecessaire d’utiliser une interaction diff´erente dans les deux canaux pour rendre compte de la position en ´energie des modes acoustique et optique. La diff´erence entre χ0

oetχ0ene peut pas `a

elle seule rendre compte de la position des modes acoustique et optique. D’apr`es notre mod´elisation, on trouve que : gac/op = g0± g⊥ avec gac=1059±17 et gop=1127±7, on en d´eduit que g0=1093meV et g⊥=34meV,

c’est-`a-dire : g⊥

g0 ≈ 0.03. Ce rapport est en accord avec le rapport entre l’interaction d’´echange dans le

plan, not´e J//, et entre l’interaction d’´echange entre les plans CuO2 de la phase AF isolante du compos´e

YBa2Cu3O6+δ, not´e J⊥. D’apr`es [40, 41], on a un rapport J//

4J⊥ ≈ 0.025. (ii) Grˆace `a notre mod´elisation, on

peut en principe pr´evoir non seulement la position en ´energie des modes r´esonants mais aussi leur intensit´e. D’apr`es notre mod´elisation, le poids spectral est donn´e par l’intensit´e du pic multipli´ee par la largeur de la lorentzienne. Dans le cas du mode acoustique de l’´echantillon Tc=87K, on trouve : Wr=6µ2B. Cette valeur

est en fait trois fois plus grande que la valeur d´eduite de la mise en absolu des donn´ees dans la famille de compos´e YBa2Cu3O6+x [107](notre mod´elisation donnerait les mˆemes chiffres pour cette famille et pour la

3.4 Interpr´etation des excitations magn´etiques dans le cadre d’une approche itin´erante 0 2 4 6 30 40 50 60 70 Im χRPA ( π , π , ω ) ( µ 2 /mev)B Energy (meV) Er(op)=55meV Er(ac)=42meV a) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 30 40 50 Im χRPA ( π , π , ω ) ( µ 2 /mev)B Energy (meV) Er(op)=35meV Er(ac)=34meV b)

Fig._{3.14: Calcul de la susceptibilit´e apr`es RPA avec la surface de Fermi et la gap indiqu´es} dans le Tab. 3.1 pour un amortissement δ=0.2meV : a) En rouge et vert, ajustement de l’interaction pour avoir des maxima aux positions des modes acoustique et op- tique mesur´es dans l’´echantillon surdop´e Tc=87K, b) Mˆeme chose pour l’´echantillon

surdop´e Tc=70K

Ainsi, tout comme dans le cas du compos´e YBa2Cu3O6+δ[107], l’approche itin´erante permet de rendre

compte de l’´evolution en dopage des positions des modes acoustique et optique dans le compos´e Bi-2212. Cependant elle ne rend pas compte de l’intensit´e des poids spectraux mesur´es. Il manque ainsi dans notre mod´elisation un param`etre pour d´ecrire l’intensit´e des modes r´esonants. Apr`es avoir discut´e la position des ex- citations magn´etiques au vecteur d’onde q=(π, π), int´eressons nous `a la largeur des excitations magn´etiques. Largeur du mode acoustique Dans notre mod´elisation, la largeur en ´energie est impos´ee par l’amortis- sement pris lors du calcul, c’est-`a-dire 2meV pour l’´echantillon de Tc=87K et 0.2meV pour l’´echantillon

de Tc=70K. Exp´erimentalement, la largeur du mode acoustique pour l’´echantillon surdop´e Tc=87K est de

l’ordre de 15meV (voir Tab.3.2). Il faut donc introduire dans notre mod´elisation de nouveaux param`etres pour rendre compte de cette largeur. Tout d’abord, il faut tenir compte de la r´esolution exp´erimentale. La largeur du signal ´etant plus grande que la r´esolution exp´erimentale (entre 5 et 6meV), elle ne peut pas `a elle seule expliquer la largeur du signal. L’´etude du compos´e YBa2Cu3O6+δ nous montre que la r´esonance ne se

r´eduit pas `a un pic delta mais `a une dispersion autour du vecteur d’onde AF. Ainsi, cette largeur pourrait ˆetre due `a l’int´egration de la dispersion par l’ellipso¨ıde de r´esolution. Cependant, deux arguments vont `a l’encontre de cette premi`ere id´ee. Tout d’abord, la comparaison de cet ´echantillon avec l’´echantillon Bi-2212 surdop´e Tc=70K montre que l’´elargissement du mode acoustique est bien moins marqu´e. Or, d’apr`es l’´etude

YBa2Cu3O6+δ, on sait que la dispersion du mode acoustique change peu avec le dopage. Ensuite, une telle

largeur n’a jamais ´et´e observ´ee dans la famille de compos´e YBa2Cu3O6+δ pur (c’est `a dire sans impuret´e)

malgr´e l’existence d’une dispersion. Cette largeur doit donc ˆetre expliqu´ee par une propri´et´e particuli`ere du syst`eme Bi-2212.

Comme nous l’avons vu dans la partie 3.1.1, les mesures de STM indiquent que le gap est distribu´e spatialement de fa¸con h´et´erog`ene. Ces h´et´erog´en´eit´es sont d’autant plus fortes que l’´echantillon est surdop´e.

3 Etude des fluctuations de spins dans les compos´es supraconducteurs `a haute temp´erature critique Bi2Sr2CaCu2O8+x

Author Tc ∆0 σ

McElroy et al. [173] 89K(OD) 33 14

” 79K(UD) 43 18

” 75K(UD) 48 20

Kapitulnik et al. Cong (2004) 86K ( ?) 45.4 15 J.Lee et al., [182] ? 23.2 7.6

” ? 32.4 15

” ? 42.4 22.4

” ? 50.9 19.26

Tab._{3.4: Valeur du gap moyen et ´ecart type de la distribution du gap supraconducteur} d´etermin´es par STM pour des ´echantillons Bi-2212 d’apr`es [173, 182]

Pour un dopage donn´e, il est possible de mesurer la distribution spatiale de ces gaps et d’en d´eduire un gap moyen et l’´ecart type associ´e `a cette distribution (voir Tab.3.4) [183, 173, 182]. Dans la mesure o`u dans l’approche RPA, la position de la r´esonance est li´ee `a l’amplitude du gap, l’effet d’une distibution de gap est alors ´evidente. Dans chaque zone o`u le gap, not´e ∆, est constant, l’approche RPA pr´edit un pic de r´esonance `a une certaine position Er(∆). D’une zone `a une autre, la position de la r´esonance changera suivant

l’amplitude du gap. Ainsi, la distribution spatiale de gap entraˆıne n´ecessairement une distribution spatiale de r´esonance dans l’approche RPA. La DIN est une sonde de volume, on sonde donc de fa¸con ´equivalente toutes les zones de l’´echantillon et donc toutes les r´esonances pr´esentes dans le syst`eme. On comprend ainsi qualitativement l’origine de la largeur du mode acoustique.

De fa¸con plus pr´ecise, on peut calculer pour chaque gap la position et l’intensit´e de la r´esonance. Pour chaque gap, l’interaction est prise identique. Elle est fix´ee de mani`ere `a ce que l’on trouve l’´energie de la r´esonance `a 42meV pour le gap moyen de la distribution de gap, not´e ∆m. La d´ependance de l’intensit´e et de

la position de la r´esonance en fonction du gap peut ˆetre approxim´e par : Ir(∆) = aI∆+bIet Er(∆) = ae∆+be

avec aI=0.01, bI=0.21 et ae=0.87 et be=11.23.

En pr´esence d’une distribution de gap, l’intensit´e de la r´esonance totale est donc la convolution d’un pic r´esonnant de forme gaussienne centr´e `a une ´energie Er(∆) avec une largeur σr impos´ee par la r´esolution du

spectrom`etre (σr=5meV) et d’intensit´e Ir(∆) avec la distribution spatiale de gap centr´ee en ∆mde largeur

σ :

I(E) = Z

d∆Ir(∆) exp(−4ln(2)(E − Er(∆))2/σ2r) exp(−4ln(2)(∆ − ∆m))2/σ2)

La nature gaussienne de la distribution permet un calcul alg´ebrique :

I(E) = Ir(E) exp(−4ln(2)(E − Em2/σm2) (3.2)

avec Ir(E)=(_σ2 aI r/ae+σ2(σ

2_{(E − b}

e) + σ2r/ae∆) + bI), Em=be+ae∆ et σ2m=σ2+ σr2/ae. Ainsi, en pr´esence

d’une distribution spatiale de gap, on attend deux effets sur le pic de r´esonance dans une approche RPA : – un ´elargissement du mode fix´e par la distribution spatiale de gap

– une l´eg`ere d´eformation du spectre en ´energie au vecteur d’onde (π,π). L’´evolution de l’intensit´e de la r´esonance en fonction de l’´energie n’est plus purement gaussienne, mais gaussienne multipli´ee par une fonction lin´eaire en ´energie.

Partant de l’Eq. 3.4.1, on peut ajuster l’intensit´e du mode acoustique en fonction de l’´energie mesur´ee par DIN. On reporte sur la Fig.3.15 l’ajustement r´ealis´e pour les deux ´echantillons surdop´es Tc=87K et Tc=70K.

3.4 Interpr´etation des excitations magn´etiques dans le cadre d’une approche itin´erante

deux ´echantillons, on peut appliquer le mˆeme principe aux ´etudes pr´ec´edentes du compos´e Bi-2212 [99, 177]. Pour tous les ´echantillons de Bi-2212 ´etudi´es `a ce jour, on reporte dans le Tab.3.5 l’´energie de la r´esonance, la largeur du pic r´esonant et la largeur du pic r´esonant d´econvolu´ee de la r´esolution exp´erimentale.

Refs. Tc(K) Er(meV) σr(meV) σ(meV)

Fong et al[99] 91 43 13 ± 2 12 ± 2

Fauqu´e et al. 87 42 13 ± 2 11 ± 2

He et al[177] 83 38 12 ± 2 10 ± 2

Capogna et al[157] 70 34 8 ± 1 5 ± 1

Tab.<sub>3.5: Energie caract´eristique et largeur `a mi-hauteur des excitations magn´etiques me-</sub> sur´ees jusqu’`a pr´esent σ repr´esente la largeur intrins`eque du pic de r´esonance apr`es d´econvolution de la r´esolution en ´energie σω≃ 6 meV.

La largeur d´econvolu´ee du pic de r´esonance magn´etique peut alors ˆetre compar´ee `a la distribution spatiale de gap telle qu’elle est mesur´ee par STM. Sur la Fig.3.15.c), nous reportons l’´evolution de la largeur de la distribution de gap en fonction du dopage d’apr`es les mesures de STM (voir Tab.3.4) et la distribution de gap d´eduite de la largeur du pic de r´esonance d´econvolu´ee de la r´esolution exp´erimentale (report´ee sur le Tab.3.5). De fa¸con remarquable, ces valeurs sont tr`es proches et suivent la mˆeme ´evolution en fonction du dopage. Cette comparaison invite donc `a conclure qu’en pr´esence d’une distribution spatiale de gap r´ealiste, l’approche RPA permet de rendre compte de la largeur du mode acoustique. Il est important de noter que la largeur du mode acoustique dans la famille de compos´e YBa2Cu3O6+xn’est pas aussi grande. Dans le cadre de

cette approche, on en d´eduit que ces h´et´erog´en´eit´es ne sont pas aussi prononc´ees que dans YBa2Cu3O6+x, en

particulier dans la phase de sous-dop´ee o`u la largeur du mode acoustique est toujours proche de la r´esolution exp´erimentale (au tour de 5meV). L’h´et´erog´en´eit´e spatiale du gap n’est donc pas dans ce cadre une propri´et´e universelle des supraconducteurs `a haute temp´erature critique. N´eanmoins, il est int´eressant de remarquer que ces h´et´erog´en´eit´es permettent de confirmer le lien ´etroit entre le gap et le pic de r´esonance acoustique.

Largeur du mode optique Apr`es avoir interpr´et´e la largeur du mode acoustique, interessons-nous `a la largeur du mode optique. La discussion pr´ec´edente reste valide dans le cas du mode optique. Cependant, contrairement au cas du mode acoustique, l’ensemble de nos mesures indique que le mode optique est tou- jours large (autour de 12meV) quel que soit le dopage. Ainsi d’autres param`etres doivent ˆetre ajout´es `a la mod´elisation pr´ec´edente. En particulier, la situation est plus compliqu´ee dans le cas du mode optique en raison de la proximit´e de l’excitation magn´etique et du continuum ´electron-trou. Quel que soit le dopage, le mode optique se trouve `a plus haute ´energie que le mode acoustique, il sera donc toujours plus pr`es de la bordure du continuum. La situation est aggrav´ee par le fait que la bordure du continuum n’est pas la mˆeme pour les modes acoustique et optique. En effet, le mode acoustique correspond `a un processus interbande alors que le mode optique correspond `a un processus intrabande. Dans le cas o`u t⊥ est non nul, la bordure

du continuum sera donc diff´erente dans les deux canaux. Pour le mode acoustique, la bordure du continuum, not´ee wacc (~q), est donn´ee par l’Eq.3.4.1. Pour le mode optique, la bordure du continuum, not´ee wopc (~q), est

donn´ee par l’Eq.3.4.1. Pour les deux ´echantillons ´etudi´es, on reporte les positions des modes acoustique et optique dans le Tab.3.6.

3 Etude des fluctuations de spins dans les compos´es supraconducteurs `a haute temp´erature critique Bi2Sr2CaCu2O8+x -150 -100 -50 0 50 100 150 200 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 Intensite (cts/3min) Energie (meV) Q=(-0.5,-0.5,14) a) Er(ac)=42mev RPA 1 RPA 2 -400 -300 -200 -100 0 100 200 300 400 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 Intensite (cts/3min) Energie (meV) (0.5,0.5,-13.2) b) Er(ac)=35mev 0 5 10 15 20 25 30 0.1 0.15 0.2 0.25

Gap distribution (mev)

p

c)

McElroy Kapitulnik Lee Neutron

Fig.<sub>3.15: a) et b) R´esonance magn´etique pour Bi-2212 Tc=87K et 70K mesur´ee `a Q=(-</sub> 0.5,-0.5,14) et Q=(0.5,0.5,-13.2). Les lignes pleines correspondent `a la susceptibi- lit´e magn´etique d´eduite par RPA convolu´ee avec la fonction de r´esolution : en vert on repr´esente le cas d’un gap de sym´etrie d (RPA 1) et en rouge on repr´esente le cas d’une distribution de gap de sym´etrie d (RPA 2) c) Largeur `a mi-hauteur de la distribution de gap mesur´ee par STM [183, 173, 182] et largeur du pic de r´esonance magn´etique d´econvolu´ee de la r´esolution exp´erimentale, mesur´ee par DIN[99, 177, 157].

3.4 Interpr´etation des excitations magn´etiques dans le cadre d’une approche itin´erante

wopc (~q) = min((E~_ka+ E_k+qa~ ), (E~_kb+ E_k+qb~ )) (3.4)

D’apr`es le Tab.3.6, la bordure du continuum optique est toujours plus basse que celle du mode acoustique. La diff´erence dans le cas d’un t⊥=87meV est relativement faible, de l’ordre de 2 `a 3 meV en fonction du

gap consid´er´e. Le fait que la bordure du continuum optique soit d’´energie plus grande que celle du mode acoustique sugg`ere que le couplage entre le continuum ´electron-trou et le mode optique est plus marqu´e qu’avec le mode acoustique. Ceci est aussi sugg´er´e par l’´etude de la famille d’´echantillon YBa2Cu3O6+x, o`u

l’on observe que le mode optique est syst´ematiquement plus large que le mode acoustique [107, 116]. On peut ainsi comprendre qualitativement l’origine de la largeur du mode optique. Cependant, il n’existe `a ce jour aucune mod´elisation pr´ecise concernant un couplage entre le mode optique et le continuum ´electron-trou.

D´etermination de la bordure du continuum Int´eressons nous maintenant `a l’´evolution de la bordure du continuum ´electron-trou telle que nous pouvons la d´eduire de nos mesures de DIN. Comme nous l’avons vu dans le cas de YBa2Cu3O6+x, on peut d´eduire de ces mesures la position moyenne du continuum ´electron-

trou `a partir des des poids spectraux dans les canaux acoustique et optique. D’apr`es l’Eq.1.17, la bordure de continuum est dans ce cas donn´ee par : ωm

c = WacErop−WopErac Wac−Wop . On d´eduit Wac Wop = Iac/f (Qac)∆Erac Iop/f (Qop)∆Erop, E ac r et Eop

r du Tab.3.2. Pour les deux ´echantillons dans lesquels les modes acoustique et optique ont ´et´e mesur´es, on

reporte dans le Tab.3.6 la valeur du gap d´eduite des mesures d’ARPES et de STM et les valeurs respectives de wacc et wcopd´eduites des Eq.3.4.1 et Eq.3.4.1 ainsi que les valeurs de WWacop et ω

m

c d´eduites des mesures de

DIN. L’accord entre les valeurs des bordures de continuum d´eduites des mesures de spectroscopie de charge et de nos mesures de DIN est tout `a fait bon. Il sugg`ere une nouvelle fois un lien ´etroit entre l’amplitude du gap et la position des excitations magn´etiques. Ces mesures sont ainsi en accord avec les r´esultats pour le compos´e YBa2Cu3O6+x[107, 116]. Tc ∆0 ωacc ωcop WWacop ω m c 87K 35.2 62.8 59.7 3.3 61±2 70K 21 38.2 36.3 1.5 37 ±2

Tab._{3.6: Comparaison de la bordure du continuum d´eduite des mesures d’ARPES et des me-} sures de DIN. (wac

c ) et (wcop) correspondent respectivement `a la bordure du continuum

calcul´ee `a partir de la surface de Fermi et du gap ∆0. ωcm correspond `a la bordure

du continuum (moyenne entre modes acoustique et optique) d´eduite de la mesure du poids spectral des modes acoustique et optique Wac,Wop

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