5.2 R´esultats
5.2.1 Cas de la polarisation P//Q pour Q=(011)
Nous avons commenc´e par l’´etude des pics de Bragg qui pr´esentent la meilleure configuration, c’est-`a- dire la pic de Bragg o`u l’intensit´e magn´etique est maximale et l’intensit´e nucl´eaire est minimale. Ces deux conditions sont satisfaites pour la raie (011) de l’´echantillon sous-dop´e (C) avec une polarisation P//Q o`u tout le signal magn´etique est dans le canal spin flip. Les d´ependances en temp´erature du canal SF et NSF mesur´ees en (011) sont report´ees sur la Fig.5.2. Les intensit´es dans les deux canaux ont ´et´e ajust´ees `
a la mˆeme valeur `a 300K par la valeur du rapport de flipping. On suppose donc qu’il n’y a aucun signal magn´etique au-dessus de 300K. De la temp´erature ambiante (300K) `a 10K, l’intensit´e NSF augmente de fa¸con tr`es continue `a mesure que l’on refroidit. Jusqu’`a 220K, le canal SF pr´esente la mˆeme ´evolution, au- dessous de 220K l’intensit´e SF s’´ecarte de l’´evolution quasi lin´eaire du canal NSF, indiquant ainsi l’apparition d’une contribution suppl´ementaire dans le canal SF. Dans la Fig.5.2, on reporte les mˆemes r´esultats pour les ´echantillons macl´es (B) et (D). Dans les deux cas, la mˆeme ´evolution des canaux SF et NSF est observ´ee : au-dessous d’une certaine temp´erature not´ee Tmag, une contribution suppl´ementaire apparaˆıt dans le canal
SF. Avant de discuter la nature de cette contribution suppl´ementaire dans le canal SF, nous discuterons l’´evolution en temp´erature du canal NSF.
Le facteur Debye-Weller
On a vu dans le chapitre 2 que l’intensit´e NSF est contrˆol´ee par le facteur de structure nucl´eaire lorsque P//Q. Ainsi l’´evolution en temp´erature du canal NSF est contrˆol´ee par l’´evolution en temp´erature du pic de Bragg nucl´eaire. De fa¸con plus pr´ecise, on a : IN SF = |FN(Q)|2 FN =Pdbdexp(−Wd(Q)) exp −(iQ.d)
o`u bd est la longueur de diffusion de l’atome situ´e `a la position d et Wd est le facteur Debye-Weller. Pour
un pic de Bragg donn´e Q=(H,K,L), on a Wd =1
2[< u
2
d>11Q2a > + < u2d>22Q2b > + < u2d>33Q2c >] (5.1)
avec < u2
d >11 (< u2d >22, < u2d >33) qui repr´esentent le d´eplacement moyen au carr´e du d i`eme atome
de la maille ´el´ementaire le long de l’axe a∗ (respectivement le long de b∗, c∗). Dans le cas du compos´e
YBa2Cu3O6+x, on a : Qb= 2π/b=1.63 ˚A−1 and Qc= 2π/c=0.53 ˚A−1
Pour chaque atome, la d´ependance en temp´erature Uii =< u2d >ii a ´et´e mesur´ee dans YBa2Cu3O6.5 par
5 ´Etude de la phase de pseudogap du compos´e YBa2Cu3O6+xpar diffraction de neutrons polaris´es (DNP)
!"
#"
Fig.5.2: a) Evolution en temp´erature de l’intensit´e SF (points rouges) et de l’intensit´e NSF (points bleus ouverts) pour l’´echantillon B pour une polarisations du neutron P//Q. La ligne bleue correspond `a l’´evolution de l’intensit´e NSF attendue par l’effet Debye- Weller. b) mˆeme chose que en a) pour l’´echantillon C
temp´eratures mais la d´ependance en temp´erature peut facilement ˆetre extrapol´ee par une d´ependance lin´eaire, comme cela est repr´esent´e dans l’Appendice.A.5. Une fois la d´ependance en temp´erature des Uii,d connue, on
peut utiliser l’Eq.5.2.1 pour remonter `a Wdpuis `a l’´evolution en temp´erature de la raie ´etudi´ee. On reporte en
trait bleu sur la Fig.5.2 la d´ependance en temp´erature du facteur Debye Weller pour les ´echantillons macl´es et d´emacl´es (voir l’appendice A.5 pour la diff´erence). Dans tous les cas, la comparaison entre la mesure et le calcul est assez bonne. En particulier, ceci montre que l’on maˆıtrise l’´evolution en temp´erature du canal NSF `a la statistique pr`es. N´eanmoins, l’accord est moins bon dans le cas de l’´echantillons macl´e B. Dans ce cas, l’intensit´e calcul´ee augmente plus vite que la mesure lorsque l’on refroidit. Ici, il faut remarquer que l’effet du facteur Debye Weller est plus large que dans le cas des ´echantillons d´emacl´es car le d´eplacement moyen des atomes d’oxyg`ene des chaˆınes Cu-O est particuli`erement grand par rapport aux autres atomes [222]. De fait, l’organisation des atomes d’oxyg`ene dans les chaˆınes aura un effet significatif sur Wd. On
peut donc suspecter que la surestimation du facteur Debye-Weller pour les ´echantillons macl´es est li´ee `a une mauvaise prise en compte des chaˆınes. Quoiqu’il en soit, l’intensit´e SF augmente toujours plus rapidement que celle pr´edite par le facteur Debye Weller. Cette ´etude pourrait en principe ˆetre g´en´eralis´ee `a l’ensemble des ´echantillons, il faudrait pour cela connaˆıtre pr´ecis´ement l’´evolution en temp´erature de Uii=< u2d >ii et
l’organisation des oxyg`enes dans les chaˆınes CuO pour chacun de ces dopages.
Bragg (011) P//Q
Nous avons prouv´e que l’intensit´e NSF suit `a peu pr`es le comportement attendu et nous nous int´eressons maintenant au comportement anormal du canal SF. Ce comportement n’apparaˆıt qu’`a basse temp´erature et, dans le canal SF, cette contribution est d’origine magn´etique. Comme on l’a vu dans la partie 4.2.2, il est possible d’extraire un signal magn´etique Imag du canal SF `a partir de l’Eq.4.15.
Imag= |FM|2= |FN|2[Inorm−
1 R(T0)
5.2 R´esultats
R(T0) est une constante d´efinie par la valeur moyenne des rapports de flipping autour de la temp´erature
ambiante T0=290±10K pour les ´echantillons B-E. Pour l’´echantillon A, on doit d´efinir une temp´erature T0
plus haute car l’´evolution thermique de Inormindique encore un changement jusqu’`a la temp´erature ambiante.
Imag est proportionnelle `a l’intensit´e du pic de Bragg, on peut donc la mettre en unit´es absolues (mbarns)
dans la mesure o`u l’on connaˆıt le facteur de structure nucl´eaire. Afin de comparer tous les ´echantillons entre eux, il faut normaliser les intensit´es mesur´ees `a un pic de Bragg commun. Les pics de Bragg (011) ou (101) (qui sont ´equivalents dans le cas des ´echantillons macl´es) ne peuvent pas ˆetre utilis´es pour diff´erentes raisons. Tout d’abord, l’intensit´e nucl´eaire de ces pics de Bragg d´epend fortement de la concentration en oxyg`ene. Ensuite, il est difficile de comparer des ´echantillons macl´es et d´emacl´es car les deux types d’´echantillons ont des facteurs de structure diff´erents. Ainsi, on utilise la raie de Bragg (004) qui poss`ede un facteur de structure nucl´eaire ind´ependant du dopage et du maclage. Le calcul du facteur de structure donne : |FN|2(004) = 7 barns[223].
On r´e´ecrit alors le facteur de structure nucl´eaire de l’Eq. 5.2 comme : |FN|2(01L) = 7IN SF(01L)/IN SF(004).
Nous utilisons cette formule pour normaliser tous les ´echantillons.
On reporte sur la Fig.5.3.a) l’intensit´e magn´etique pour P//Q d´eduite de l’ Eq. 5.2 pour les ´echantillons A `a E. On observe seulement une contribution magn´etique sur le pic de Bragg (011) pour les ´echantillons sous-dop´es. L’amplitude de l’effet diminue `a mesure que le dopage augmente. Le signal a disparu dans la phase surdop´ee pour l’´echantillon (E) o`u Inormest constante avec la temp´erature dans les barres d’erreurs :
c’est le comportement attendu pour un syst`eme non-magn´etique. Le fait que l’on observe une diminution de l’intensit´e avec le dopage et aucun signal dans l’´echantillon surdop´e qui pr´esente la mˆeme structure cristallographique que les ´echantillons sous-dop´es sugg`ere que l’effet observ´e est une sp´ecificit´e de la phase sous-dop´ee.
Evolution en temp´erature du rapport de flipping
La principale difficult´e exp´erimentale est l’instabilit´e du rapport de flipping en fonction de la temp´erature en absence de magn´etisme. La stabilit´e du rapport de flipping est essentielle pour s’assurer que les lignes de bases des Fig.5.3 sont constantes avec une bonne pr´ecision. Le principal probl`eme vient du fait que l’image de l’´echantillon se d´eplace l´eg`erement sur l’analyseur de Heusler quand la temp´erature change en raison de la variation thermique des param`etres cristallins. A cause des h´et´erog´en´eit´es de la polarisation sur l’analyseur de Heusler, le rapport de flipping pourrait changer. Afin de minimiser cet effet, nous travaillons `
a kf=2.662˚A−1, c’est-`a-dire une mauvaise r´esolution en q pour de la diffraction. N´eanmoins, on peut se
demander si l’´evolution en temp´erature des param`etres cristallins peut produire l’effet observ´e.
Afin de r´epondre `a cette question, nous avons ´etudi´e l’´evolution des param`etres cristallins en fonction de la temp´erature de T=10K `a T=300K. A chaque temp´erature, on a d´etermin´e les param`etres cristallins. Cette variation est report´ee sur la Fig.5.4.a) et ajust´ee par une d´ependance lin´eaire en temp´erature. Entre 10K et 300K, les variations relatives des axes b et c sont ´egales : ∆b
b = ∆c
c =0.5%. On ne discutera dans un
premier temps que l’axe c. Cette variation relative de param`etre est ´equivalente dans l’espace r´eciproque `a un d´eplacement de l’image de : ∆L=0.05% pour L=1.
Int´eressons nous maintenant `a la variation du rapport de flipping le long de la direction (0,1,L). Comme on peut le voir sur la Fig.5.4.b), il y a de fortes variations en fonction de L. Autour de L=1, la variation maximale d´eduite est : ∆F R
∆L = 52.5−40
0.05 =250. Ainsi, la variation du rapport de flipping associ´ee au changement
de param`etres le long de l’axe c est de : 250*0.0005=0.12. Dans la mesure o`u la variation relative de l’axe c est la mˆeme que celle de b, on suppose que la variation du rapport de flipping associ´e au changement de param`etre le long de l’axe b est du mˆeme ordre de grandeur : 0.12. A priori, ces deux effets ne vont pas dans le mˆeme sens. On en d´eduit donc que la variation en temp´erature des param`etres cristallins peut induire au maximum une variation du rapport de flipping de l’ordre de 0.3. A titre d’exemple dans le cas de l’´echantillon (B), cette variation repr´esente 10% de la variation du rapport de flipping que nous observons, elle est en fait
5 ´Etude de la phase de pseudogap du compos´e YBa2Cu3O6+xpar diffraction de neutrons polaris´es (DNP)
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Fig.5.3: a) D´ependance en temp´erature de l’intensit´e magn´etique normalis´ee, Imag, mesur´ee sur la raie (0,1,1) pour la polarisation P//Q pour les quatre ´echantillons sous-dop´es (A,B,C,D) et pour l’´echantillon surdop´e E (points pleins). Imagest d´efinie dans l’Eq.5.2.
Imag est exprim´ee en mbarns grˆace `a la calibration de la raie (0,0,4) (I004=7 barns) qui
ne d´epend pas du dopage. La ligne correspond `a l’ajustement r´ealis´e avec la fonction : Imag(T ) = (1 − (TmagT )α)β pour T < Tmag. L’intensit´e magn´etique est aussi pr´esent´ee pour
la raie (0,0,2) pour les ´echantillons (A) et (C) (points ouverts). b) D´ependance en temp´erature de l’intensit´e magn´etique normalis´ee, Imag, mesur´ee sur la raie (0,1,1)
pour la polarisation P//ˆz pour les quatre ´echantillons sous-dop´es (A,B,C,D). L’ajus- tement r´ealis´e est le mˆeme qu’en a). L’intensit´e magn´etique est aussi pr´esent´ee pour la raie (0,0,2) pour l’´echantillon (A) (points ouverts).
5.2 R´esultats
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Fig.5.4: a) Evolution du param`etre cristallin c en fonction de la temp´erature `a ki=2.662˚A−1 b) Evolution du rapport de flipping le long de la direction (0, 1, L) `a T=295K pour l’´echantillon A.
du mˆeme ordre de grandeur que notre barre d’erreur statistique.
Ceci signifie que la ligne de base de Inormposs`ede en fait une faible variation en fonction de la temp´erature :
1/R(T ) = 1 R(T0)+δT=
1
R(T0)(1 − δT ) avec 1/R(T0) ≃ 1/40 = 0.025 et δ=±0.013. Le signe de δ est contrˆol´e par
la valeur de la pente du rapport de flipping prise en L=1. Comme on peut le voir sur la 5.4.b), le maximum du rapport de flipping ne correspond pas toujours au maximum d’intensit´e du pic de Bragg en L=1. On conclut ainsi que l’effet en temp´erature de la variation des param`etres cristallins est faible par rapport `a l’effet observ´e, elle ne peut pas `a elle seule expliquer la variation du rapport de flipping observ´ee.