Effets dynamiques

energies Kohn-Sham par les ´energieGW).

On remarque, tout d’abord, que la conductance du fil d’or infini reste la mˆeme au niveau de Fermi dans les deux cas, c’est-`a-dire ´egale au quantum de conductance 2e<sup>2</sup>/h. De mˆeme, du fait de la nature balistique du syst`eme, toutes les valeurs de conductance sont des multiples entiers du quantum de conductance.

Cependant, le profil g´en´eral de la conductance est largement modifi´e par l’introduction des correctionsGW, en particulier dans la zone comprise entre l’´energie de Fermi et−1eV, zone des ´

etatsd, que la structure de bandes GW modifiait grandement.

Ceci est caract´eristique du premier type d’effet des interactions ´electron-´electron : la re-distribution des canaux en ´energie. Cet effet implique des changements dans les valeurs de la conductance particuli`erement importants. Si l’on se place, par exemple, `aE_F−0.4eV, l’effet de la renormalisation sera purement et simplement d’enlever un canal de conductance disponible, et de faire passer la conductance de 4 `a 3 quanta de conductance. Les cons´equences du fait que les canaux deviennent plus ou moins ´etroits en ´energie sont donc drastiques, y compris dans le cas o`u la physique de base du syst`eme est d´ej`a bien d´ecrite par la DFT.

On peut donc esp´erer que dans des r´egimes o`u le couplage entre la zonecentrale et les zones

gauche etdroite est bien plus faible, l’effet de la renormalisation des niveaux puisse modifier de plusieurs ordres de grandeur la caract´eristique de conductance, et ainsi corriger l’erreur impor-tante de la DFT dans la pr´ediction de la conductance de ces syst`emes.

2.4.4 Effets dynamiques

Nous ´etudions maintenant l’effet de la self-´energie GW compl`ete, c’est-`a-dire incluant la d´ependance dynamique ainsi que la partie non-hermitique.

Dans la figure (2.9), nous comparons les parties r´eelles et imaginaires de la self-´energie et la fonction spectrale A =i(Gr−Ga) pour un point k proche de l’´energie de Fermi, pour les diff´erentes m´ethodes de calcul de la self-´energieGW.

Tout d’abord, si le mod`ele plasmon pole menait aux bonnes renormalisations des ´energies, il ne donne pas acc`es `a la partie imaginaire de la self-´energie, ce qui invalide son usage dans la suite.

De plus, nous remarquons que la m´ethode de continuation analytique semble adoucir le spectre plus riche en structures calcul´e en d´eformation de contour. Bien que plus l´eg`ere sur le plan calcu-latoire, la continuation analytique doit ˆetre consid´er´ee comme moins pr´ecise que la d´eformation

Fig.2.9 – a) Fonction spectrale et b) parties r´eelle et imaginaire de la self-´energie GW, pour des calculs en mod`eleplamon pole (tirets), d´eformation de contour (ligne fine), et continuation analytique (´epaisse). La droite en pointill´es estω−^KS+hVxcidont les intersections avec la partie r´eelle de la self-´energie donnent les pics de quasi-particule des fonctions spectrales. L’´energie de Fermi Kohn-Sham correspond au z´ero de la courbe.

Traitement ab initio des corr´elations, et approximation GW dans le transport 47

Fig.2.10 – Conductance (en haut) et fonction spectrale (en bas) pour la configuration ´etir´ee. L’´energie de Fermi correspond au z´ero. Ligne pleine : r´esultat en Landauer en utilisant uni-quement la renormalisation des ´energiesGW; ligne en tirets : r´esultat par la formule de Meir-Wingreen utilisant la self-´energieGW compl`ete dans la zonecentrale, et la renormalisation dans les zonesgauche etdroite;

de contour, en particulier sur la partie imaginaire, et c’est bien cette derni`ere qui s’approche le plus de la self-´energie exacte. Nous voyons ainsi que de nombreuses structures sont absentes dans le cas de la continuation analytique.

N´eanmoins, la d´ependance en fr´equence, ainsi que l’enveloppe et la position des structures principales, qu’elles correspondent aux pics satellites ou de quasi-particule, sont d´ecrites par les deux m´ethodes. Dans l’id´ee de donner une description des effets de la diffusion ´ electron-´

electron, les deux descriptions peuvent donc ˆetre utilis´ees, au moins pour expliquer les structures principales dans la fonction spectrale.

Nous avons ainsi jug´e que la continuation analytique repr´esentait ainsi le meilleur compro-mis en termes de lourdeur calculatoire et de pr´ecision, et nous l’utiliserons par la suite en vue d’introduire la self-´energieGW, ΣGW(ω), dans le calcul de conductance.

L’introduction de cette grandeur dans le calcul de transport n´ecessite l’usage de la formule de Meir & Wingreen. Nous comparons les r´esultats ainsi obtenus `a ceux du cas renormalis´e pr´ec´edent dans la figure (2.10).

La ligne en tirets dans la figure (2.10) repr´esente le r´esultat obtenu dans le syst`eme tripar-tionn´e, o`u la self-´energie compl`ete est introduite dans une zonecentraled’un atome coupl´ee `a deux zonesgauche et droite aux structures ´electroniques simplement renormalis´ees avec KS →QP. Les zones gauche et droite restent ainsi compl`etement balistiques, et les ´energies de quasi-particule sont align´ees dans tout le syst`eme. Cela nous permet de v´eritablement observer les effets non-coh´erents seuls, sans introduire de r´esistances de contact dans le syst`eme. La diff´erence entre les courbes en lignes pleine et en tirets de la figure (2.10) repr´esente alors r´eellement l’apparition de r´esistance cons´ecutivement aux effets de la diffusion ´electron-´electron dans le conducteur.

En regard des cas pr´ec´edents, la conductance dans cette situation est toujours inf´erieure ou ´

egale au cas renormalis´e, et n’est plus un multiple entier du quantum de conductance, d`es lors que l’on s’´eloigne du niveau de Fermi -o`u la dur´ee de vie des quasi-particules reste infinie.

largeur d’´etalement est associ´ee directement au temps de vie des ´etats de quasi-particule. Le poids spectral qui est ainsi r´eparti sur une plus grande distance, a pour cons´equence un abaissement de la conductance. Ce temps de vie ´electronique est d’autant plus faible que l’on s’´ecarte du niveau de Fermi, et le profil de conductance quitte alors son comportement en forme de marches. Cet effet semble augmenter avecω−E_Fmais pas selon un comportement de liquide de Fermi comme cela est souvent observ´e dans les r´esultatsGW des syst`emes 3D.

Nous observons alors le deuxi`eme effet cons´ecutif `a l’introduction des corr´elations ´electroniques, celui de la dur´ee de vie finie des quasi-particules. `A la diff´erence de la renormalisation des ´energies, la dur´ee de vie finie entraˆınel’apparition directe d’une r´esistance suppl´ementaire, et ce, `

a toutes les ´energies diff´erentes du niveau de Fermi. L’´electron dans ce syst`eme quitte alors le r´egime balistique, puisque, en d´epit de l’alignement parfait entre les niveaux, le poids spectral associ´e `a chaque niveau est r´eduit dans le canal de conductance. Dans une vision en r`egle d’or de Fermi, on pourrait donc dire que les matrices de saut restent essentiellement constantes mais que la densit´e d’´etats est r´eduite.

Cependant, si le poids spectral d’un ´etat Kohn-Sham ´etait juste redistribu´e sur une largeur de 1/2τQP, la conductance devrait certes baisser par endroits, mais l’int´egrale de la conductance sur l’ensemble des ´energies devrait ˆetre approximativement inchang´ee en regard du cas balistique (en fait strictement inchang´ee nonobstant les bords de bandes o`u les zonesgauche et droite ne pr´esentent pas de pics ´etal´es en regard des singularit´es de Van Hove). Ceci n’est manifestement pas le cas.

On pourrait arguer que cette perte de particules est en partie due `a la non-conservativit´e de l’approximation G0W0, mais cet effet n’est, en fait, que marginal. L’explication de cette perte nette de canaux de conduction se trouve dans la fonction spectrale, o`u l’on observe que le poids spectral des pics de quasi-particule `a proximit´e du niveau de Fermi n’est pas seulement r´eparti sur une zone de 1/2τQP, mais aussi dans la zone dite de pics satellites situ´ee `a 8-9eV sous l’´energie de Fermi. Cette zone, tr`es distante ´energ´etiquement parlant, correspond aux excitations collectives du syst`eme, telles que les plasmons, et ne peut ˆetre d´ecrite qu’en faisant intervenir le caract`ere dynamique de la self-´energie. La perte de poids spectral sur la bandessemble indiquer que ces excitations collectives sont compos´ees en grande partie des ´electronss.

Du fait de sa distance avec l’´energie de Fermi, cette zone reste non sond´ee par les ´electrons incidents des zonesgauche et droite. Cependant, la pr´esence de niveaux indique que des canaux sont disponibles `a cette ´energie. En effet, si nous calculons la conductance intrins`eque du syst`eme form´e par un atome o`u est projet´ee la self-´energie compl`ete (Fig. (2.11)), on voit bien que celle-ci se compose de nouveaux canaux `a l’´energie des pics satellites form´es de la part transf´er´ee des pics de quasi-particule.

La caract´eristique dite«intrins`eque»donn´ee par la self-´energieGW, correspond `a la conduc-tance d’un syst`eme p´eriodique o`u la self-´energieGW aurait ´et´e introduite partout. Ce r´esultat n’est pas donn´e par la formule de Meir & Wingreen et ne correspond pas `a une conductance ma-croscopique puisqu’il ne contient aucun contact. Cette figure est donc purement qualitative, et se veut indicative du type de processus que l’on pourrait observer si l’on disposait dans les contacts et les fils de canaux de conduction en regard des satellites. Une fois consid´er´ees ces r´eserves, la caract´eristique de conductance d’une telle structure laisse entrevoir la possibilit´e d’une conduc-tance au travers des excitations collectives du gaz d’´electrons. `A l’image de la fonction spectrale, la caract´eristique de conductance poss`ede donc des pics satellites.

On remarque aussi par la mˆeme occasion que les r´esistances de contact r´esiduelles en bord de bandes, dues `a la diff´erence dans l’enveloppe des pics, sont compl`etement supprim´ees.

´

Etant donn´e que les interactions ´electron-´electron sont un processus ´elastique, ces satellites sont n´ecessaires pour contrebalancer les pertes qui surviennent aux ´energies proches de l’´energie de Fermi, et sont donc importants pour le transport.

L’interaction ´electron-´electron agit ainsi de fa¸con `a redistribuer les canaux de conduction `

a diff´erentes ´energies plutˆot que de d´etruire le profil de conductance comme dans le cas des diffusions ´electron-phonon, o`u l’impulsion des ´electrons est perdue au profit des degr´es de libert´e ioniques. La r´esistance somm´ee sur l’ensemble des fr´equences apparaˆıt donc quand le syst`eme ne sonde pas les nouveaux canaux de conductions ouverts `a une ´energie tr`es distante du niveau de Fermi.

Traitement ab initio des corr´elations, et approximation GW dans le transport 49

Fig.2.11 – Conductance (en haut) et fonction spectrale (en bas) pour la configuration ´etir´ee. L’´energie de Fermi correspond au z´ero. Ligne pleine : r´esultat en Landauer en utilisant uni-quement la renormalisation des ´energiesGW; ligne en tirets : r´esultat par la formule de Meir-Wingreen utilisant la self-´energieGW compl`ete dans la zonecentrale, et la renormalisation dans les zonesgauche etdroite; ligne pleine ´epaisse : comportements intrins`eques donn´es par la self-´

Fig. ^{2.12 – Conductance diff´erentielle en fonction de la tension appliqu´ee. Ligne pleine}

fine : R´esultat DFT ; Points : Pr´esent calcul pour la g´eom´etrie ´etir´ee (distance interatomique 5.35 Bohr) ; Tirets et pointill´es : Calculs prenant en compte les interactions ´electron-phonon d’apr`es [29], `a la mˆeme distance interatomique. Cas thermalis´es et non thermalis´es ; Lignes pleines ´

epaisses : R´esultats exp´erimentaux d’apr`es [44], correspondant `a des chaˆınes de 2 et 7 atomes `a diff´erentes contraintes appliqu´ees.