Effet de la densité surfacique de puissance du laser

L’effet d’une diminution de la densité surfacique de puissance du laser (Fluence) sur la qualité et l’orientation du film a également été évalué pour les deux types de substrats. Cela devrait, d’après la théorie discutée dans le premier chapitre, avoir un effet similaire à une diminution de la température pendant le dépôt. Nous nous attendons donc a obtenir les même résultats que dans la section précédente. Pour pouvoir comparer des films d’YSZ de même épaisseur, déposés avec différentes densités surfaciques de puissance laser, il est tout d’abord nécessaire de caractéri-ser les vitesses de croissance. Pour cela 4 dépôts d’YSZ ont été effectués avec 3000 tirs laser et différentes densités surfaciques de puissance : 0,6 ; 1 ; 1,4 et 1,9 J/cm². Les

CHAPITRE 2. CROISSANCE DE COUCHES MINCES D’YSZ SUR SAPHIR

épaisseurs, mesurées par réfléctivité X, ont permis de calculer les vitesses de dépôts respectives : 0,008 ; 0,011 ; 0,016 ; 0,019 nm/tir.

Les vitesses de dépôt étant déterminées, nous pouvons produire une deuxième série d’échantillons à épaisseur d’YSZ constante (150 nm) pour différentes densités surfaciques de puissance laser.

FIGURE2.14 – Diffraction X en configuration triple axes d’YSZ sur saphir C et R en fonction de la fluence du laser. a)-b) La densité d’énergie du laser ne semble pas impacter au premier ordre la qualité et l’orientation du film sur les deux substrats. c)-d) Une seule rocking curve pour chaque substrat, représentative de l’ensemble, est représentée pour plus de lisibilité. La présence de la composante fine du pic de diffraction sur saphir C, très visible sur les scans ω, conduit à une intensité du pic YSZ (002) 100 fois plus forte et une rocking curve 100 fois plus fine sur saphir C (FWHM=0,005°, I'104cps) que sur saphir R (FWHM=0,57°, I '10²cps).

D’après les scans XRD ω−2θ effectués en configuration double axes (non repré-sentés ici), une variation de la densité d’énergie du laser dans la gamme 0,6 à 1,9 J/cm²n’influence pas autant l’orientation du film que la préparation du substrat ou la température de dépôt. Une faible densité surfacique de puissance (0,6 J/cm², en rouge), comme une plus faible température de déposition, fait néanmoins réappa-raitre légèrement l’orientation selon(111)sur saphir C.

Les diffractogrammes enregistrés en configuration triple axes sont présentés fi-gure2.14. Cette configuration nous permet d’analyser finement la position et largeur

CHAPITRE 2. CROISSANCE DE COUCHES MINCES D’YSZ SUR SAPHIR des pics de diffraction. Pour plus de clarté une seule rocking curve d’YSZ(002) re-présentative de l’ensemble des mesures, est tracée pour chacun des deux substrats (saphir C et R).

Les largeurs à mi-hauteur en ω−2θ restent stables en fonction de la densité surfacique de puissance et sont similaires (FWHM=0,05°) pour les deux types de substrats. Seul le dépôt à 1.4 J/cm²se différencie avec une intensité plus faible sur saphir R et un pied de pic plus large sur saphir C. Les variations du paramètre de maille sont plus marquées sur saphir C que sur saphir R, probablement en raison des contraintes d’interfaces sur saphir C. En effet, le paramètre de maille mesuré sur saphir C passe ainsi de 5,158 Å pour une densité surfacique de puissance de 0,6

J/cm²à 5,166 Å pour 1,9 J/cm², équivalent à une variation de 0,15 %.

FIGURE 2.15 – Topographie des films d’YSZ sur saphir C et R pour deux épaisseurs dif-férentes. Les marches atomiques du substrat se retrouvent dans les films d’YSZ de faible épaisseur (<50 nm).

La comparaison des scans ω permet également d’observer que les plans (001)

d’YSZ sur saphir C présentent une meilleure homogénéité d’orientation que sur saphir R. En effet, les pics de diffraction YSZ(002) sont 100 fois plus intenses et les largeurs à mi-hauteur 100 fois plus fines sur saphir C (FWHM=0.005°) que sur saphir R (FWHM=0.57°). Nous remarquons également que les pics de diffraction selon ω sur saphir C présentent deux composantes : un pied de pic large et une composante très fine. Il existe donc dans le film une proportion de grains dont la mosaïcité est très faible (composante fine du pic) et une autre partie du film où les grains semblent plus désalignés (pied de pic).

La caractérisation des films par AFM figure2.15 révèle que la rugosité des films n’évolue que très faiblement avec l’épaisseur, entre RMS = 0.2 nm pour des films de 50 nm, et jusqu’à 1 < RMS < 2 nm à 300 nm pour les deux types de substrats. Nous remarquons également que les marches atomiques du substrats ont été trans-férées dans les films de faible épaisseur jusqu’à 50 nm. La croissance semble donc

CHAPITRE 2. CROISSANCE DE COUCHES MINCES D’YSZ SUR SAPHIR

être bidimensionnelle, du type Frank Van der Merwe (FM) pour les deux substrats. La caractérisation des films produits dans différentes conditions de croissance (préparation du substrat, température de dépôt, densité surfacique de puissance la-ser) a permis de mettre en évidence une plus grande qualité cristalline des films déposés sur saphir C. Les films d’YSZ présentent une très faible rugosité sur les deux substrats mais l’orientation des plans du film peut être (dans certaines condi-tions de croissance) beaucoup plus homogène sur saphir C. Nous avons également remarqué que l’orientation, le paramètre de maille (YSZ(111)) et la qualité du film sur saphir C étaient plus sensibles aux variations des conditions de croissance et préparation du substrat. Il semble donc que l’orientation et la qualité du film sont dans un cas (saphir C), principalement dépendantes de l’interface avec le substrat, et dans l’autre (saphir R) dépendantes des énergies de surfaces ou vitesse de crois-sance des différents plans.

Les résultats prometteurs de la croissance d’YSZ sur saphir C discutés précédem-ment nous ont amenés à choisir ce substrat pour poursuivre l’étude des mécanismes de croissance de l’YSZ.

Le tableau2.3 résume les paramètres optimisés que nous avons utilisés pour la croissance d’YSZ(001)sur saphir C.

Substrat Préparation P(O₂) Température Fréquence Fluence Surface

Saphir C #3 30 mtorr 750°C 5 Hz 1.9 J/cm² 1 x 1,8 mm²

TABLEAU 2.3 – Sauf mention contraire, les paramètres indiqués ont été utilisés lors de la croissance d’YSZ sur saphir dans la suite de mon travail de thèse.

2.4 Direction de croissance sur saphir C

Nous avons vu dans la partie précédente qu’après optimisation d’un certain nombres de paramètres de croissance, le saphir C s’est révélé comme le meilleur candidat pour la croissance d’YSZ. La partie suivante est consacrée au contrôle de l’orientation et à la caractérisation en épaisseur des films d’YSZ déposés sur saphir C.