Cycle d’aimantation

A une température fixée, le cycle d’aimantation M(H) permet de connaître le régime ma- gnétique suivi par les moments magnétiques (ferromagnétique, superparamagnétique ou verre de spin...) et permet d’évaluer le champ de saturation et le champ coercitif. L’ajustement des courbes d’aimantation peut permettre de remonter à des informations structurales sur la couche magnétique granulaire.

3.2.2.1 Soustraction du signal magnétique du substrat

Afin de tirer des informations quantitatives des mesures magnétiques, il est nécessaire d’ex- traire le signal relatif à la multicouche du signal total. Selon la température, le substrat possède une susceptibilité magnétique✁

✕ ✓ ☛ ✌✚✓ ✍ ✠ ✙

soit positive (dominance paramagnétique à basse température) soit négative (dominance diamagnétique à haute température). La susceptibilité paramagnétique diminue en effet en 1/T alors que celle diamagnétique est constante. Pour le substrat [Si/SiO ], ✁

décroît avec T en s’annulant entre 30 et 60K. Dans une courbe M(H), le signal du substrat est une droite passant par l’origine et de pente ✁

qu’il faut donc soustraire aux données expérimentales pour obtenir l’aimantation propre à l’échantillon. La lame de mi- croscope présente un comportement paramagnétique important, même à 300K, qui rend difficile l’étape d’extraction d’un signal paramagnétique ou superparamagnétique de l’échantillon. Nous avons donc opté pour le dépôt de multicouches sur [Si/SiO ] afin de limiter les erreurs dans l’étude de l’approche à saturation avec H des échantillons granulaires.

3.2.2.2 Comportement superparamagnétique

Le superparamagnétisme correspond au paramagnétisme de macrospins évoluant de ma- nière indépendante au cours du temps. Contrairement au ferromagnétisme qui se manifeste par un cycle d’aimantation ouvert (présence d’un certain ordre des moments magnétiques), le cycle d’aimantation d’un matériau superparamagnétique est fermée (absence d’ordre des moments portés par les particules). L’aimantation de ce matériau est donc réversible avec H. Les cycles d’aimantation mesurés à plusieurs températures se superposent aussi en traçant M en fonction de H/T. Très souvent les cycles mesurés à des températures proches de la température de blocage du système (cf. §3.2.3) ressemblent à ceux de systèmes superparamagnétiques, sans vérifier pour autant les points (1) et (2). En toute rigueur, les énergies d’interaction entre particules et d’aniso- tropie doivent être prises en compte dans le calcul statistique du comportement magnétique.

Particules indépendantes à haute température

Le comportement magnétique avec ✓

✍ et T d’une assemblée de particules superparamagné- tique indépendantes est donné par la statistique d’occupation des états d’orientation du mo- ment magnétique ✂ d’une particule. Comme✂ est proportionnel au volume de la particule, le comportement magnétique dépend aussi de la distribution de taille des particules

Statistique : Une assemblée de particules identiques, indépendantes, suit la statistique de

Langevin si les moments peuvent être dirigés dans n’importe quelle direction de l’espace. L’ai- mantation macroscopique s’exprime :

☛ Langevin✄✍✁ ✏ ✠ ✕ ☛✡✠✄✂ ✄✍✁ ✏ ✠ ✕ ☛✡✠ ☎ ✄✂✆☎✞✝ ✄ ✂ ✍ ✟ ✏ ✠ ✒ ✟ ✏ ✂ ✍ ✞ (3.1)

L’aimantation à saturation est la somme des moments magnétiques atomiques par unité de vo- lume magnétique.

Lorsque les particules présentent une distribution de taille ✟ ✄

✁

✠, l’aimantation mesurée de- vient (✂ =M ✠ ✂✠✁ ☞ ✌ ✂ ) : ☛ Langevin✄✍✁ ✏ ✠ ✕ ☛✡✠✡✠☞☛ ✂ ✁ ☞ ✂ ✄ ✏ ✍✁ ✁ ✠ ✟ ✄ ✁ ✠ ✓ ✁ ✠☞☛ ✂ ✁ ☞ ✟ ✄ ✁ ✠ ✓ ✁ (3.2)

Distribution de taille : La distribution✟ ✄

✁

✠ de taille de particules d’un échantillon granu- laire élaboré par pulvérisation est généralement décrit avec une distribution de taille de type log- normale de particules sphériques [Gran 76a,Gang 92,Blac 94,Jing 96,Ferr 97,Fett 98b,Carr 00]. ✟ ✄

✁

✠

✓

✁

mesure la probabilité de choisir parmi un ensemble de particules, une particule de diamètre D à dD près. La distribution log-normale d’écart-type népérien s et de diamètre carac- téristique✁ ✂ s’exprime par : LogN✄ ✁ ✁ ✂ ✍✌ ✠ ✕ ✔ ✌✆✎ ✎ ✂ ✁ ☎ ✞✡✏✑ ✁✍✒✓✕✔✖✓ ☎✘✗ ✁✆☎ ✁ (3.3) Les moments d’ordre n et le diamètre le plus probable sont :

✍ ✁✚✙ ✕ ✕ ✛ ☛ ✂ ✁✚✙ LogN✄ ✁ ✠ ✓ ✁ ✕ ✁✚✙ ✂ ☎✢✜ ✁✤✣ ✁ ✁ (3.4) ✁ prob ✕ ✁ ✂ ✁☎✄✝✆ ✄ ✒ ✌ ✠ (3.5)

Développement limité de la fonction de Langevin pour ✍

✌ ✏✦✥ ✔ et ✍ ✌ ✏ ☎ ✔ : Des formules analytiques approchées de l’aimantation d’une assemblée de particules polydisperses sont disponibles dans deux situations extrêmes. Le comportement magnétique de l’assemblée n’est pas gouverné par les même particules selon la valeur de H/T.

✁

A champ faible et/ou température élevée, la loi de Curie du paramagnétisme est vérifiée. En développant la fonction de Langevin au premier ordre, l’aimantation peut s’écrire sim- plement en fonction des moments de la distribution considérée :

☛ ✄✍ ✂ ✏ ✠ ✕ ☛✡✠ ✂ ✔★✧ ✟ ✍✏✩✠☞☛ ✂ ✁ ☛ ✟ ✄ ✁ ✠ ✓ ✁ ✂ ✁ ☞ ✟ ✄ ✁ ✠ ✓ ✁ (3.6)

Le comportement magnétique est régi par des particules de taille supérieure à la taille moyenne. L’assemblée de particules polydisperses correspond à une assemblée de parti- cules monodisperses de volume <V >/<V>.

✁

A champ fort et/ou température peu élevée, l’approche à saturation de l’aimantation s’écrit au premier ordre : ☛ ✄ ✍ ✂ ✠ ✕ ☛✡✠ ✄ ✔ ✒ ✂ ✟ ✏ ☛✡✠ ✍ ✂ ✔ ✠☞☛ ✂ ✁ ☞ ✟ ✄ ✁ ✠ ✓ ✁ ✠ (3.7)

Le comportement à saturation correspond à celui d’une assemblée de particule monodisperse de volume <V>. Ce volume est plus petit que le volume précédent ✍

✞ ✕

✌

✍

✞✙✕

. Le compor- tement magnétique à saturation est donc régi par les particules de taille moyenne. Cependant, il faut aussi tenir compte de l’anisotropie des particules.

Effet de l’anisotropie sur le comportement magnétique

Une meilleure description du comportement magnétique des particules nécessite d’introduire le(s) terme(s) d’énergie d’anisotropie (K✗

V). A très haute température tous les détails (cols et vallées) de l’énergie libre n’ont pas d’importance et toutes les orientations des moments portés par les particules sont activées. L’approche classique de Langevin (✁ ✂ ) est alors tout à fait valide. A plus basse température, les états d’orientations particulières liées à de l’anisotropie (magnétocristalline et/ou d’interface) et/ou à des interactions entre les moments des particules sont peuplés de manière préférentielle. L’introduction de l’anisotropie dans la simulation du cycle d’aimantation nécessite un traitement particulier. Dans un cycle d’aimantation, des effets notables de l’anisotropie n’apparaissent qu’à partir d’un certain champ magnétique appliqué [Resp 98]. L’approche à saturation est plus lente étant donnée la difficulté d’aligner une particule selon une direction difficile. L’expression analytique de l’aimantation à fort champ devient (cas de particules monodisperses de volume V) :

☛ ✄✍ ✠ ✕ ☛☞☛ ✄ ✔ ✒ ✟ ✏ ✂ ✍ ✒ ✁ ✔ ✞ ✄ ✁ ✗ ✞ ✂ ✍ ✠ ✠ (3.8)

L’ajustement de cette équation aux données expérimentales requiert de façon cruciale une soustraction correcte du signal linéaire de substrat M_substrat ✕ ✄

✍ , ce qui le rend en pratique difficile.

De manière plus générale, un ajustement des cycles d’aimantation est loin d’être simple, compte tenu de la simplicité des modèles statistiques décrivant l’énergie libre (modèles ex- trêmes) et de la distribution de taille de particules supposées de surcroît sphériques. Pour ac- céder à des informations complémentaires sur la taille et la constante d’anisotropie, on peut s’aider de mesures de susceptibilité initiale à plusieurs températures (cycle ZFC-FC).