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Conclusion générale
182 Cette étude a contribué à mieux comprendre les interactions qui ont lieu entre le jet de plasma et la cible liquide. Pour ce faire, trois grands axes ont guidé les travaux de cette thèse de manière à élucider certains mécanismes décrivant ces interactions. Le principal paramètre de cette étude repose sur la modification de la géométrie de la source, en introduisant une source plasma dite « asymétrique », apportant une réactivité différente de celle proposée par une source plus conventionnelle, appelée « symétrique ».
L’influence de la présence du liquide sous le jet de plasma sur ce dernier a été évaluée de plusieurs manières. La densité et la durée de vie des atomes d’hélium métastable dans le jet de plasma ont été quantifiées en fonction de plusieurs paramètres tels que la géométrie de la source et le débit de gaz. La population de ces métastables fournissent des informations sur la réactivité associée au plasma comme ils peuvent stocker une énergie de 19.8 eV pendant des temps allant de la dizaine de nanosecondes (si le gaz plasmagène n’est pas constitué uniquement d’hélium pur) jusqu’à plusieurs microsecondes (gaz rare pur). L’inversion d’Abel a été utilisée afin d’obtenir des densités et des durées de vie en fonction de la tranche de plasma visée. Dans le cas d’un plasma d’He/O2, la source
asymétrique semble être la plus apte à maximiser la densité des HeM, en comparaison à
la source symétrique. L’explication la plus plausible repose sur le phénomène de recombinaison des électrons du plasma avec les parois de la source. En effet, lors de l’éloignement des parois, ce qui est le cas avec le réservoir de la source asymétrique, ce phénomène est diminué, augmentant ainsi le nombre d’électron dédié à la production des HeM, d’où la plus forte densité d’HeM mesurée dans la source asymétrique. Il a également
été montré que le front descendant était à chaque fois le siège d’une plus forte production d’HeM, probablement grâce au phénomène de préionisation du gaz. En effet, le front
descendant suit de 2.5 µs le front montant, alors que ce dernier est séparé de 47.5 µs du front descendant de l’impulsion précédente. Une structure en forme d’anneau est visible au niveau des densités d’HeM lors de l’augmentation du débit de 0.5 à 2 L.min-1. Ceci est
le témoin d’un profil d’excitation de la même forme, se rapprochant du cas, relativement bien connu, où de l’hélium pur est utilisé. Cet anneau voit son rayon diminuer avec la diminution du diamètre du tube de sortie, jusqu’à finalement disparaître. Les temps de décroissance sont quant à eux du même ordre de grandeur entre les deux sources, au moins pour un débit de 0.5 L.min-1, environ 45 ns. Pour le débit de 2 L.min-1, c’est la
source symétrique qui produit des HeM dont les temps de décroissance sont parfois jusqu’à
20 ns plus élevée que ceux associées au plasma de la source asymétrique. L’utilisation d’un débit relativement élevé comme ici permet de rendre le canal de gaz plus pur en mélange He/O2, réduisant la quantité d’impuretés provenant de l’air environnant capable
de procéder à des phénomènes de quenching des HeM. Les temps de décroissance sont les
témoins de la présence de ces impuretés comme le montre l’étude d’un débit de 2 L.min-1
Conclusion générale
183 une seconde étude, l’hélium pur remplace le mélange He/O2, mettant en évidence un
phénomène de saturation apparaissant lors des fronts de l’impulsion, ainsi qu’après quelques microsecondes. Cette saturation survient lorsque l’absorption devient trop élevée, au-delà de 95%, amenant à des calculs de densité d’HeM erronés. La principale
méthode pour contourner le problème de cette forte absorption consiste à obtenir le profil des trois raies d’absorption en modifiant la longueur d’onde du laser. Un profil théorique des trois raies d’absorption est ensuite ajusté au profil expérimental, notamment en utilisant la transition 23S
1 → 33P0, moins affectée par les fortes absorptions comme sa
force d’oscillateur est la plus faible des trois raies. Ce profil théorique renseigne ensuite sur la réelle valeur de la densité des HeM à l’endroit ciblé.
La production des espèces excitées en phase gazeuse observée par spectroscopie d’émission optique couplée à de l’imagerie rapide filtrée en longueur d’onde, est également plus importante lors de l'utilisation de la source asymétrique. Ces émissions sont majoritairement composées d’hélium, d’oxygène et d’azote. Le suivi spatio-temporel de certaines de ces espèces avec la caméra iCCD a pu mettre en évidence que la répartition des émissions lumineuses dépend de l’espèce considérée. A la sortie de la source, les émissions des espèces du gaz plasmagène telles que He(33S - 23P) à 706.5 nm et
O(35P – 35S) à 777.5 nm sont majoritaires. A l’inverse, les émissions du SPS à 380.5 nm
et du FNS de N2 à 391.4 nm, sont principalement localisées au milieu de la zone entre la
sortie de la source et la surface du liquide, signalant un échange d’énergie entre les espèces du gaz et l’air environnant. De plus, le plasma issu du front descendant a une propagation plus rapide que celui du front montant, due là aussi au phénomène de préionisation du gaz plus important lors de l’étude du front descendant, quelle que soit la source utilisée. Le deuxième volet de cette thèse concerne l’influence inverse, à savoir celle du jet de plasma sur la cible liquide. Les propriétés physico-chimiques de la cible sont modifiées par l’apport des agents oxydants que le plasma est capable de générer. Les espèces réactives telles que les RONS en font partie. Leur création en phase gazeuse est suivie de leur dépôt en phase liquide comme nous l’avons montré avec l’utilisation d’une solution de KI/amidon, révélant le dépôt de différents RONS autour de la zone d’impact entre le jet de plasma et le liquide. Le rôle important de la géométrie de la source dans le dépôt des RONS en phase liquide a été mis en évidence en mesurant leur concentration. A l’instar des espèces excitées et métastables en phase gazeuse, le plasma issu de la source asymétrique fournit la plus grande concentration en H2O2 et en NO3- en phase liquide.
Les NO2- sont moins dépendants de la source utilisée comme ils ont tendance à se
convertir en NO3- si le pH du liquide est acide, ce qui est le cas après quelques minutes
de traitement quelle que soit la source utilisée (après 5 minutes, le pH est de 3.5 environ). Cette conversion s’annule totalement si un milieu tamponné tel que l’eau du robinet est