CAS PARTICULIER : SN 119 119

A 1 sa ^ sa - t = e O ^«4. On obtient X k “p / b " « (-t 11», + _sa (it c. ^so f O et ^Sfl ^4 ^{s O} so Fié.⁵⁰ ) ( 'i ^ _.bo^so [y-] = ü.______ 'i 4 , 5o ne _{fl ^}

J

Le rapport entre l'amplitude du spectre Mossbauer en coïncidence et du spectre fortuit dépend de ou fi fsn a + _1_ ^&sA sa fl 3. CAS PARTICULIER : SN¹¹⁹ 119

Une source de Sn est caractérisée par

7 -4

- 4.8.

Iæs énergies et sont trop voisines; les détecteurs ne peuvent donc pas les différencier. En plaçant un écran de palladium entre la source et le détec­ teur ST0P, on peut éliininer en partie le rayonnement y^.

En effet, sa section efficace d'absorption électronique est beaucoup plus impor­ tante à l'énergie Ey qu'à l'énergie Ey. (fig. 4.1.). En choisissant une

épais-O SD SO

seur de palladium de 50/<.m, on diminue d'un facteur 150 et t-\ d'un fac­ teur 2 (fig. 4.2.). Le taux de coïncidences vraies est donc diminué de moitié. L'utilisation du palladium sera intéressante si le gain apporté par l'augmentation du rapport ( ^ ) est plus important que la perte de précision due à la diminution du taux de coïncidence. Sans Pd, le rapport entre le nombre de coïncidences vraies et fortuites vaut

Avec Pd, il vaut

„SA „S0 „ ^ çSA çSA

ou on a suppose que B = B = 0 et .

2

Les rapports — sont les mêmes dans les deux cas. 1

Les variances relatives du nombre de coïncidences vraies avec et sans Pd sont approximativement reliées entre elles par l'expression

X 23,8 25,2

Fig. 4.1, Coefficient d'atténuation des rayonnements y dans l'étain et le palladiim.

-- 4.9. PcL i^l^W q~ (M^/) Z 1^., J>r où i^T)p^ 62 L'utilisation du Pd ne sera intéressante que si /Jé 2.7 = .

Si on choisit une épaisseur de Pd égale à 50/u.m, f3 = 2 et on obtient :

r

c^y)

-i. fdy

PoL

/ r 1

o.?r

En pratique, ce rapport est plus faible, car la présence du Pd diminue également SO

le tacDc de conptage B dû aux y émis par les contaminants de la source (Sb 125; E y ^30 keV). D'autre part l'absorbant résonnant absorbe plus le que le

* SO SO

f . Cela revient à diminuer le rapport £ ^ / £ et donc à augmenter la variance

relative f ]

Wv J SO SO

Par exenple, pour 200^m de Sn/î , ^ i = •74 et on obtient

O. 8

L'utilisation de faibles épaisseurs de Pd ( pry50/um) permet donc d'augmenter la précision des mesures ou, pour une même précision, de diminuer la durée de l'expérience.

4.IC.

-Le choix d'une activité A = 10 /*Ci réalise un ben conpromis entre un taux de coiiptage élevé et un rapport ^ élevé. On obtient ~

Remarques

L'absorption photoélectrique des rayonnenfônts ^ et dans l'écran de

palladium est suivie par l'émission des rayonnements X caractéristiques. Pour diminuer l'influence de ceux-ci, il faut que la distance entre l'écran de palla­ dium et le détecteur soit grande. Le rapport du taux de conçtage et du taux de comptage dû aux autres rayonnements Xp^) est égal à

P + X.

où I^, P sont des probabilités de détection des rayonnements ï

X pour \jüie désintégration.

Si la disposition géométrique de la source, de l'écran et du détecteur est celle de la figure 4.3., on obtient 1^ O ~ SI SL O ^ A /^o Ao ( e _ e •5q> et , .c e -Ak ^ ^-OC _ e _{) K}

- 4,11. ou _A oc _0,4 SL SI -a Source

est le coefficient d'atténuation du palladium à l'énergie

est le coefficient d'absorption photoélectrique du palladium à l'énergie

est l'épaisseur de l'écran de palladium.

est la probabilité de détection d'un rayonnement émis par la source dans le cas où d = o. Ce facteur dépend

de r, R,

Jl,

D et du rendement de détection supposé égal â 1.

est la fraction des rayonnements et incident sur l'écran.

est la fraction des rayonnements X émis vers le détec­ teur. rî Détecteur R Pd D Fig. 4.3.

- 4.12.

Considérons un détecteur dent le l'ayon est égal à celui de l'écran de palladium R et supposons que vr 4c, 1. G JJ i ”1 1 G 1 Si -t = D, SL^ et 'v/ -y et si C= o sl ^ J}, et Ji ^ y , on obtient X X Z «'X X Z alors =°) ^ 4 /3 Cê-o) Si D/2, -51^ = 4ji et = 4 , on obtient approximativement /3.(g =o; _ /3 ( ^ = p; A(e = ^l) ~ u-.^) “2

Souvent -*1 est inférieur à 10 , et il n'y a aucun intérêt à placer l'écran de Pd sur la source ou sur le détecteur.

4. DEIERMINATION DE LA POSITION DES RAlIES EN PRESENCE D'UN BRUIT STATISTIQUE

La nature statistique du noml^re de coïncidences mesuré introduit une imprécision dans la mesure d'un spectre. Elle sera d'autant plus inportante que le rapport signal-bruit (égal au rapport entre la moyenne et l'écart type du spectre) est faible.

La résolution en énergie dépend principalement de la largeur de raie du spectre et du rapport signal-bruit.

Au chapitre III, nous avons montré que la largeur de raie d'un spectre Mossbauer en coïncidence, mesuré dans l'intervalle de tenps [t, t +at] , diminue lorsque t augmente. La forme du spectre devient donc plus sensible à une variation de la position des raies et la résolution s'améliore.

- 4.13.

D'autre part, le nombre total de coups mfïsuxés décroît conme e et le rapport signal-bruit dimnue lorsque t augmente. Cette diminution du rapport signal- bruit détériore la résolution eja énergie. En spectroscopie Mossbauer en coïnci­ dence, le nombre total de coups mesurés est faible et l'influence du rapport signal-bruit est donc très importante.

En présence d'un bruit statistique,le spectre mesuré est une fonction aléatoire qui peut s'écrire som la forme (4.1.1.)

= M

[v^

t, ûfcj 4 ^ ^ ûtj + (-vr,

ht)

(4.4.1

où <^j^,j(v, t, ûit) est une variable aléatoire de moyenne nulle et dont la variance est égale à t, At) = M(v, t, At) (variable de Poisson) • Dans la plupart des cas, a^At et a^Cp(v)At peuvent être mesurés avec une très bonne précision. On peut donc calculer la partie dépendante du tenç)s du spectre :

N/('irt/AfcJ = M ( At .. C „ (vj Afc

= t, Atj

(4.4.2.)

On peut déterminer les paramètres inconnus de la fonction. Cy(v, t, At) par la méthode des moindres carrés. Le problème de la résolution se ramène à estimer

la précision avec laquelle en peut mesurer la position des raies du spectre Cy(v, t, At) par cette méthode.

4.14.

Nous sipposercns que la source présente une raie d'émission et l'absoi-bant deux raies d'absorption de même aiqîlitude. La transmission Mossbauer est alors décrite par les équations (2.1.2.) et (2.1.5.). La précision sur la mesure de l'écart AE entre les deux raies d'absorption permet de caractériser la résolution en éner­

gie. Nous supposerons que tous les paramètres de la source et de l'absorbant sont coimus exactement sauf AE et l'épaisseur réduite T de l'absorbant. La tliéorie de l'ajustement (1) par la néthode des moindres permet de calculer la variance relative : et où 4 ^ AE 1____________ Z _A___ -1_____________ T 4 -(4.4.3.)

cJ- Z DCy. ( y., tr, AtJ

^ Dx %

2 2

et <r est la valeur moyenne de t, At) par rapport à la variable v, N le nombre de points (canaux) du spectre et v^, la valeur de la vitesse au point i. Si l'écart entre v^ et v^^^ est faible par rapport à la largeur de raie et si l'étendue du spectre est suffisamment grande, on peut renplacer la somme par une intégrale, et on obtient AV i tr^ Afcj oy + wO

' i .

V ÙT( AT,b^ At) bx ÙT ( or, Ab) (4.4.5.)

- 4.15.

ofi (XV est l'écart entre deux canaux adjacents.

2 2

On peut estimer <r et a2 à l'aide des relations [4.2.5.). On obtient :

-Xt

CT '

a.

//

A'V At _{[ -1} ^{. XAt ,}

où D est la durée totale de l'expérience

m le nombre de points du spectre expérimental.

Lorsque le noaibre de coïncidences fortuites est faible, on obtient :

(t

"-$0 0 ^ ^ a

^ i 0

-At _ X At

e I yt . e ) (4.4.6.)

Dans le cas d'une expérience Mossbauer classique, on a

i

y

+ oO cô c)C y/ ( ) D)i Dty ( g, OO) ^ t)x -ir et bi ^ So l D Z’/

Les taux de conptage admissibles en spectroscopie Mossbauer classique peuvent être très élevés. On choisira donc une activité de source plus grande que A.

En introduisant (4.4.5.) et (4.4.ti.) dans (4.4.3.), on obtient le xanport de la

2 " 2

variance d'un spectre mesure dans un inteivalle de temps et de (°‘^g)(-d'un spectre classique :

k ÛE ^

— _i_ fl ^5/1

-At -AAt -J (c oo) A - ^{^AÊ,T} aAe,A£

^T ( *•/

On n'a pas tenu conpte dans cette expression des coïncidences fortuites. L'utili­ sation de la spectroscopie Mossbauer en coïncidence n'est intéressante que si

( ^ù,£)b yf

(<r^ ).

L.M. Levinson et S. Shtriekman (2) ont examjn,é le cas où le seul paramètre inconnu est la position P d'uie raie.

Ils ont supposé que l'épaisseur de l'absorbant est très faible et que l'intervalle de tenps s'étend de t à oo . On déduit de leurs résultats :

At ao- (Xt)^

Z

On a représenté à la fig. 4.4. (V> la variation de ce rapport en fonction de X t. Le rapport des variances atteint un minimum :

C°-p )fc ((T ^ ) ' p^C £ 5 A t ^5fl

< 0.1, on ob tient 4.17.

-SA pour Xt = 2.3. Dans la plupart des cas, A^/A :ir 100, £

alors

La conclusion de L.M. Levinson et S. Shtriekman est donc que la détermination

copie Mossbauer classique.

Nous avons généralisé les résultats de L.M. Levinson et S. Shtriekman au cas où les raies sont mal résolues. Nous avons tout d’abord calculé l'écart type relatif de l'écart entre les deux raies en supposant camus tous les autres paramètres. On a également supposé que At et que l'épaisseur de l'absorbant est très faible. Les résultats sont représentés à la fig. 4.4. pour différentes valeurs de ~ . Si l'épaisseur de l'absorbant n'est pas connue, les résultats précédents

Cette correction est inférieure à 10 I pour ^ > 1.5 et elle est nulle pour

^ » 1. Les résultats pour “ = 0.5 et 1 sont donnés à la fig. 4.5.. Les conclu­ sions de L.M. Levinson et S. Shtriekman restent valables, pour autant que la métho­ de utilisée pour estimer la précision est correcte.

Il nous semble pourtant que la conclusion doit être moins pessimiste. Nous croyons que la spectroscopie Mossbauer en coïncidence peut aider à mettre en évidence

l'existence d'une structure hyperfine dans les cas où la spectroscopie Mossbauer classique échoue. En effet, il n'est pas toujours possible de déterminer le

nombre de raies d'un spectre à partir de sa forme. A titre d'exemple, considérons un spectre conposé de deux raies Lorentziennes de même anplitude et de même lar­ geur.

de la position d'une raie bien résolue d'un spectre est plus précise en

4

.1

Fig. 4.5

4

.1

- ^ .

18

.

Il est toujours possible de lui ajuster u)re seule raie Lorentzieime. La qualité

2

de l'ajustement est estimée à partir de la valeur de X :

H ( I H,(?J

f/

^ 2 2

où A est la valeur de obtenue en ajustant au spectre expérimental une sonne

° 2 2

de deux raies Lorentziennes. Si la différence X " faible, le nombre de raies du spectre ne peut pas être déterminé.

Nous avons calmlé ^ q fonction de ~ :

-TT Ht - ± L (iL)

L

Q h/ ou ^H, - H

r + r

_i ( r; f r

4-et où Xiü est solution de l'équation

.,3 1

X + A ( . 4 5(A) ; X _ ( ^ 4 ) =

La valeur de X ^ peut être estimée en supposant que le spectre se conpose de m points et que la variance est égale à BG, la transmission en-dehors de la réson­ nance :

- 4.19. "Xt -2'»^ AA V Par conséquent : H, Z. 86-4

r

₊

Nous avons représenté à la fig. 4.6., le terme entre crochet en fonction de ^r- •

H ¹

Les valeurs de s = 2F“bG ’ que =0.1, sont également représentées en H.

fonction de ( j . Si ^ est constante, la durée 3) de l'expérience est propor­ tionnelle à s^.^

Nous voyons ainsi que le tenps nécessaire pour déterminer le nombre de raies d'un spectre croît très rapidement lorsque l'écart entre les raies diminue.

-” 4.20.

Références

(1) A. Ralston "A first course in numerical analysis”, Mc. Graw Hill, New York, 1965.

- s. I.

C H A P I T R E V

DISPOSITIF EXPERTFENTAI.

1. lOTRODUCTION

Le tenps necessaire au relevé d'un spectre est supérieur à un mois (cfr. chap. VI). II faut donc disposer d'une installation expérimentale qui permet de relever simultanément pliisieurs spectres dans des intervalles de teiips diffé­ rents. D'autre part, il faut pouvoir s'assurer de la stabilité des conditions expérimentales (stabilité de la vitesse, des limites des intervalles de tenps, etc...).

L'installation de base fut mise au point par J. CARNELIET et S. LEJEUNE (1) et nous y avons apporté certaines modifications pour améliorer ses performan­ ces et la reproductibilité des mesures.

Dans son état final, elle pernet de relever simultanément :

- quatre spectres Môssbauer en coïncidence dans quatre intervalles de tenps adjacents ;

- un spectre bfôssbauer classique pour vérifier la stabilité de la vitesse;

- une décroissance en fonction du tenps du "niveau Môssbauer" ou bien les quatre parties de la décroissance dans les quatre intervalles de tenps choi­ sis.

Le dispositif experimental comprend trois parties :

- un système électroirécaniqæ de commande de la vitesse de la source et l'électronique d'asservissement associée;

- une chaîne de coïncidenceslentes/rapides;

- le système d'acquisition de quatre spectres Mossbauer.

SYSTEME ELECTROMECANIQUE DE COMMAiiDE DE LA WTESSE

Un, spectromètre Mossbauer se conpose

-■ d'tïïi transducteur de vitesse

- d'un capteur de vitesse

- d'un générateur de fonction

- d'une unité d'asservissement.

L'unité d'asservissement fournit au transducteur un signal tel que la vitesse mesurée par le capteur est conforme au signal délivré par le générateur. La vitesse de la partie mobile du capteur est donc asservie. Le plus souvent la forme du signal "générateur" est triangulaire (spectromètre Mossbauer à accé­ lération constante), carrée (spectromètre à vitesse constante) ou sinusoïdale (spectromètre à vitesse sinusoïdale).

Dans les spectromètres dits "classiques", le capteur de vitesse mesure la vitesse de la partie mobile du transducteur sur laquelle est fixée la source. Le montage permet d'asservir directement la vitesse de la source.

- 5.3.

Lorsqu'on utilise un spectrcmetre à vitesses variables (accélération constante ou vitesse sinusoïdale), le spectre Mossbauer est relevé dans un analyseur multicanaux. Par conséquent, il faut une unité de commande qui délivre une

impulsion de syiichronisation au début de chaque cycle du signal "vitesse" et des impulsions d'avance d'adresse périodiques. A chaque canal de l'analyseur correspond un intervalle de vitesse [ v, v + ûv ] .

Dans un spectrometre à accélération constante, l'êdielle des adresses est une éclielle linéaire de la vitesse. On obtient donc l'image de la traismission en fonction de la vitesse dans la mémoire de l'analyseur.

Dans un spectrometre à vitesse sinusoïdale, la vitesse varie sinusoïdalement avec le nuiréro du canal et on obtient une image déformée de la transmission. Pour corriger le spectre, il faut connaître avec précision la fréquence de la vitesse et son déphasage jjar rapport au balayage de l'analyseur.

2.1. Choix du montage mécanique

„ En spectroscopie Mossbauer en coïncidence, il faut obtenir une stabilité à long tenue ( > 1 mois) des conditions expérimentales ainsi qu'm rapport signal-bruit le meilleur possible. Le rapport signal-bruit a deux composan­ tes (cf. chap. IV, § 2) ;

- bruit statistique qui dépend du taux de coïncidences et par conséquent de l'activité A de la source et du rendement des détecteurs

- le rapport entre le nombre de coïncidences vraies et fortuites qui dépend du rapport ^ .

Pour diminuer le bruit statistique, il faut minimiser les distances entre la source et les deux détecteurs, l'activité de la source étant inposée par la valeur minimum admissible du rapport ^ .

-5.4.

Les positions relatives de la source et des deux détecteurs définissent la géométrie du montage inécanique. On peut distinguer deux types de géo­ métrie :

- géométrie Ç : elle conserve la géométrie d'une installation de spectros- copie Mossbauer classique. Le détecteur "STAKl'" est placé perpendicu­ lairement à l'axe du transducteur. La disposition est la suivante :

START

Source

STOP absorbant

- géoœtrie tt : les détecteurs "START" et "ST0P" sont placés à 180° l'un de l'autre. La source est fixée sur une latte dont une extrémité est fixe et l'autre est solidaire du transducteur de vitesse. Le mon­ tage est sdiématisé ci-dessous:

/ absorbant START Source STOP Transducteur

5.5.

L'iiistallation mise au point par J. CAIM.:LIBT et S. LE.IEIB'JE (1),dans notre laboratoire, utilisait la géométrie w . Nous avons adopté la géométrie . Les raisons de notre choix font l’objet des paragraphes 2.1.1. et 2.1.2.

2.1.1. Géonîétrie Tt

Le détecteur START peut se placer très près de la source; le taux des coïnci­ dences peut donc être optimise . Etant donné la position de la source entre les deux détecteurs, il est difficile de mesui'er sa vitesse et de l'asservir.

Nous avons étudié deux types de montages.

a. l'bn^age _J_

Il comporte une latte horizontale dont une extrémité est fixée à une rotule et l'autre est solidaire de la bobine mobile du transducteur, une latte verticale fixée peipendiculairement à la première. Deux capteurs mesurent la vitesse des extrémités de la seconde latte. La source est placée à l'intersection des deux lattes. Ce montage est sdiématisé à la figure 5.1.

^^apteur 1 25cm X-'51' /^Transducteur X 5 A-''' 40 cm X-capteur 2 sr ■ Fig. 5.1.

La qualité de l'asservissement et la différence de vitesse entre et S dépendent de la fonction de transfert du transducteur et des caractéristi­ ques niécaniques du montage (nature et diTnensions des lattes, des suspen­ sions des capteurs et du traiisducteur, etc...)*

La réponse en vitesse du capteur 1 à une excitation sinusoïdale du trans­ ducteur présente de nonibreuses rêsonaiices qui proviennent

- de s _ suspens ions f — où k est le coefficient de rigidité de la sus­ pension et m la masse à déplacer. La fréquence de résonance principale se situe entre 10 et 40 Hz.

(E module d'Young de la latte, I est le moment d'inertie d'une section par rapport à l'axe principal de la latte, p la densité du matériau, S est l'aire d'une section et L la longueur).

Ces fréquences se situent au-delà de 100 Hz.

- des axes des capteurs et du transducteur dans lesquelles on excite des

Ces fréquences sont supérieures à 1 kHz.

- de la rotation de la latte verticale autour d'un axe horizontal.

L'amplitude de cette rotation et les fréquences de résonance dépendent principalement de la différence de rigidité des suspensions des deux capteurs. La fréquence de résonance fondamentale est inférieure à 1 Hz. vibrations longitudinales de fréquence

- S.'^

La réponse du système à un signal de vitesse en ondes triangulaires â 20 Hz est fortement perturbé par les résonances situées entre 100 et 1000 Hz (vibrations traiisversales des lattes). Cela a rendu l'cisservds- sement de la vitesse de irréalisable. De plus la vitesse de la source est très différente de celle mesurée par les deux capteurs.

En vitesse sinusoïdale, l'asservissement est réalisable. Dans ce mode de fonctionnement, nous avons mesuré la vitesse de la source. Nous avons constaté que son amplitude et son déphasage variait au cours de la jour­ née. Ces variations ont été attribuées aux fluctuations de température. La tenpérature agit essentielleuBnt sur les caractéristiques mécaniques des suspensions et en particulier sur les coefficients de rigidité et

des su-spensions des deux capteurs. Le mouvement de rotation de la latte verticale est donc modifié. Une variation de température de 5°C introduit une variation d'amplitude de la vitesse de plus de 5 I.

Ces chiffres ont été obtenus à partir

- de spectres Môssbauer de Sn ^ et Sno2

- de mesures de la vitesse à l'aide d'un capteur piézoélectrique

- de mesures de la vitesse à l’aide d'un troisième capteur placé au niveau de la source.

b. Montage N° 2

Il ne comporte qu'une seule latte dont une extrémité est fixée à une rotule et l'autre est fixée à la bobine mobile du transducteur. Le capteur de vitesse mesure la vitesse de l'extrémité de la latte. Ce montage est re­ présenté à la fig. 5.2.

5.8. Transducteur / * s /'

/

/

Capteur Fig. 5.^O

La courbe de réponse du système présente moins de résonances.

Les fréquences de résonance dues à la vibration transversale de la latte déforment la réponse du système à signal de vitesse triangulaire. De ce point de vue, le montage N° 2 n'apporte aucune ajiiélioration par rapport au montage N'’ 1.

Ln vdtesse sinusoïdale, le montage N° 2 rend l'asservissement plus facile.

Nous avons mesuré l'amplitude et le déphasage de la vitesse en plusieurs points de la latte. Le déphasage mesuré est probablement dû aux vibrations

transversales de la latte.

La stabilité de la vitesse mesurée par spectroscopie Môssbauer est bonne.

Ce montage présente, malgré tout, deux inconvénients :

- pas de contrôle de la vitesse de la source

- la vitesse est sinusoïdale.

De plus, ses performances sont insuffisantes pour que ce montage soit utilisé en spectroscopie Môssbauer classique.

- s.9.

2.1 .2. Géométrie j

Dans cette géométrie, on peut utiliser un spectrcmëtre Môssbauer à accéléra­ tion constante.

La stabilité et la linéarité de la vitesse peuvent être contrôlées au cours d'une expérience.

Le taux de courtage dans le détecteur "STAKT" est plus faible que celui obte­ nu dans la géométrie tT . Mais en plaçant la source à l'extrêmûté d'une tige,

on rapproche le détecteur SFARl’ à moins d'un centimètre de la source. La réduction observée du taux de coiiptage est alors inférieure à 20 %.

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