CALCUL NUMERIQUE DE LA TRANSMISSION

Considérons tout d'abord le problème de l'évaluation numérique des expressions (2.2.4) et (2.2.5).

Lorsque l'ordre m des fonctions de Bessel j (x) est suffisaiment grand, on a (C4j,p.227)

'V ( — \

OÙ e est la base des logaritlmes népériens.

Le terme d'ordre m de la série apparaissant dans l'expression (2.2.4), pour m grand est approximativement égal à ;

-M.

- 2.11 >

Le terme analogue de la série apparaissant dans l’expression (2,2,5) vaut appro­ ximativement

_ 'vn, 'Vtv

La transmission sera donc évaluée à l'aide de l'expression (2,2,4) si

et à l'aide de l'expression (2,2,5) si

- Z,/ f

Ces deux critères peuvent égalanent être adoptés l'évaluation de l'expression (2,2,14) de la ti*ansmission. L'expression (2,2.10) de 1^^ sera utilisée si

r < (Z,

et l'expression (2.211) si

TC > ( Zo -z^)^ + Qoi-'i-f

De même pour l'évaluation àe l2*

Ces critères ne sont strictement valables qui si - ^2 | » et si

Izi - Z2 1» S2 car dans ce cas et I2 sont identiques à l'exi^ression obtenue pour une seule raie d'absorption. Si ces deux conditions ne sont pas respectées,

les critères donnés ci-dessus ne sont probablement plus valables,

Ixîs expressions de et I2 se présentent sous la forme d'une double série, il faut donc choisir l'ordre dans lequel la somme est calculée. Ces critères de choix n'ont pas été étudiés.

Pour tenir canpte du temps de résolution et pour calculer la transmission dans un intervalle de temps, il faut effectuer une ou deux intégrations sur la

- 2.12

-variable r (c£. expressions (2.1,2), (2,1,5) et (2,1,4)). Cela doit se faire numêriquanent, Il faut calculer T(z^,-c) pour un grand nombre de valeurs de Z

et utiliser un procède d'intégration numérique. Cette technique est conteuse en temps de calcul. Elle ne sera utilisable que si le nombre de calculs à effec­ tuer est faible. Elle ne convient certainement pas pour entreprendre une étude paramétrique ni pour être utilisée dans un programme d'analyse de spectres expérimentaux par la méthode des moindres carrés.

2.13

-3, CALgJL AmYTIQUE ArPROQÆ

La complexité du calcul de la transformée de Fourier I(z^,t) provient princi­ palement de la présence du ternie exponentiel. Si celui-ci ôtait remplacé par une fonction rationnelle, par exemple, I(z^,r) se présenterait sous une forme plus facile à manipuler. Le problème est de trouver une bonne approximation rationnelle. Les approximations de Padé de l'exj^ionentielle ont été utilisées. Nous n'avons pas recherché de meilleures approximations car les résultats obtenus sont très satisfaisants. Nous avons repris dans l’appendice A de ce chapitre, quelques informations sur les approximations do Padé de l'exponen­ tielle.

3,1, APPPxGXIMMTONS PE

Le principe de l'approximation consiste à remplacer l'exponentielle apparais­ sant dans l'expression de ICz^,x) par une fonction rationnelle, Considérons l'approximation ,j(z) , quotient d'un polTOÔne de degré N et d'un pol)'ncme de degré M, de l'exponentielle. Nous l'écrirons sous la forme suivante

AJ

où (resp, sont les inverses des zéros du numérateur (resp, déncminatcur) de la fonction rationnelle.

i s

Donc l'exponentielle e ^ s'écrit

S

Z - -t

2.14

-En remplaçant (2,3,1) dans (2.1.7), on obtient

L ^{_____ t}

■ü /_TT

^______

_{-t5,z ;} X { ^ - ^ î.- ^)

w

J. )

d (Z- ~ Z. 2^ — L $2 ^ ^yy, ) -Mv-^ ^ /m./

En utilisant la méthode des résidus et si tous les pôles sont dans le même dcsni-plan (Im z >0 ou Im z <(0), on obtient

^ w, «

- Z

^C où =. 2.M + 1 E. - Zo • c ^ Z + <. t < 5. Z. _

1 "

r, 4 -t 4 i. 5, Z . ^ i Z ^ _ rt -a ^{^ = M4Z ,} Z 4 4, 4 4. 5, Z-4 1 J W

^4 ^

W 4< 4^3, 2^ 4 ^

(J

^ = N4 1, M = H + 1, + w ^ =.M4t04^,iM et

M/

U. = TT

^ k = 4 O-M

TT

b

:^4

( ^4 - t” )

et l’approxination t) de la transïïiission. 7(z^,t) s'écrit

\m =

■i (E, B*)-C

(2.3.2)

Cette expression ss présente sous la fome d'une somme de termes où le temps n'apparaît que dans l'argument de l'exponentielle, On peut donc très facilanent calculer la transmission dans un intervalle de temps. Il est égalaient pos­ sible de tenir compte du temps de résolution,

Fxrivons la transmission d'une manière plus générale, sous la forme

Mf Hp

Z Z V * f

W H _{b. =■ -1 't-'\}

ki

^(2.3.3)

Suivant l'exin'ession utilisée pour , on obtient

a. la transmission au temps r pour

/

(2.3.4)

b. la transmission au temps r en tenant compte du tanps de résolution pour

i , - 1 e_{I te i}

V, . t. +

te

(4 + {hz ^ '^ ))

ou ''kl '

h - 1 / (77^

= écart type de la distribution gaussienne

rZ. -fc^ . er£(z) = fonction erreur ^ ~ " J ^ )

2,16

c. la transmission dans 1 ' intorvalle de temps , pour

/

kt _Ir- ( kî X kt 7-'V'- TT

kt^.

^ ;

(2.3.6)

d, la transmission dans l’intervalle de tanps en tenant compte du temps de resolution ; pour

/ kt ‘ Ue

OU V",

dr. ^

te

Mf?

r '^kt^ „

I

e ( ( h-C + ~

^ ^

.'yte

k£

(2.3.7) 3,2, PRECISION DE L’APPROXIMATION

Un programme de calail de a été écrit (cf.Appendice B). Il permet d’évaluer la transmission pour une ou deux raies d'absorption. La précision de differentes approximations a été obtenue en conparant le résultat approché et le résultat exact. Seules les approximations de Padé I^jgjyj(z) pour N=l,2,3,4,6 ont été utilisées.

Plusieurs cas ont été étudiés,

a. Spectres Mossbaucr "classiques”

On peut obtenir un spectre Môssbauer classique à partir de l’expression (2,3,3) et (2.3,6), avec t^= 0 et Ï2 “ •

Le spectre exact est calculé par intégration numérique.

On a tout d'abord considéré le cas d'une seule raie d’absorption.

L'erreur relative sur l’amplitude de la raie en fonction de l’épaisseur réduite T est représentée à la fig. 2.1. Le tableau I donne les limites de validité de chaque approximation.

- 2.10J

2.17

-Tableau I

Approximation ^{erreur relative}

maximale ^{limite de validité}

ï^ll 2 10"^ T < 2

^22 ^{5 10"'^ T 7}

^33 10"^ T < 14

'^44 10"^ T < 14

Les résultats restent valables sur l'entièreté du spectre et également lors­ qu'on considère deux raies d'absorption.

b. Spectres Mossbauer en fonction du tmps

L'amplitude de la raie en fonction du temps peut s'obtenir directement à partir de l'expression (2.2,5) :

£ ( O , r _) . /i - î VÇT;

L'approximation R,, donne une précision relative inférieure à 5 lO”^ pour t

Sr < 1 c.à.d, pour T x wr— < 6.5 oü T , = î In 2 est la demi-vie,

^ *1/2 ^

Les approximations et R^^ donnent une précision inférieure à 10 pour T X Y'^" ’ ^ ^0*

Des spectres Môssbauer ont été calculés en fonction du temps et dans un cer­ tain nombre d'intervalles de temps, mais d’une manière moins systématique. Dans tous les cas l'approximation R^^ donne une précision inférieure à 10"^ lorsque T < 15 et T x < 30 , où t est le début de l'intervale de temps. L'approximation donne une erreur inférieure à 10 lorsque T c 5 et T X — < 10.

- 2.18

4. Çg-IPARAISON EOTRF. L^WALUATION l-XACTE ET AT’PROaiHB DE LA TRANSMISSION

La méthode de calcul de la transmission basée sur l'approximation de Padé de l'exponentielle offre plusieurs avantages,

a. Rapidité de calcul

Dans les limites de validité des approximations, le temps de calcul d'un spectre est toujours plus faible. Celui-ci est cent fois plus petit pour le calcul d'un spectre relatif à deux raies d'absorption (cf. Tableau II).

Tenips de résolution

Cette métliode permet de tenir compte du temps de résolution sans augmenter trop le temps de calcul (cf. Tableau II).

c. Possibilité d'extension de la méthode

Le principe de la méthode reste valable quelle que soit la forme du spectre d'émission et de la section efficace d'absorption.

Tableau II

Comparaison des temps de calcul (unité arbitraire) ,

Calcul approché calcul exact

T(v,t) 1 raie ¹1 1-5 2 raies 5 > 20 ±2 1 T(v,t) dt 1 raie 2 DO-500 (h 2 raies 10 ;> 1000 I dt . G(t,t')T(v,t')dt' 1 raie 10 > 1000 tj -'-oo 2 raies 50 > 10000 y

Les chiffres donnés dans ce tableau sont puronent indicatifs. Ils n'ont pas été obtenus à la suite d'une étude très détaillée.

Par exemple, la transmission dans le cas de plusieurs raies d'absorption peut aisément se calculer. L'expression (2.3,3) de la transmission reste valable, il suffit de redéfinir M + 1 , oü Nj^ est le nombre de raies d'absorption et d'ajouter M nouveaux et N nouveaux par raie supplémentaire.

d. Utilisation pour l'analyse des spectres experimentaux

L'analyse par la métliode des moindres carrés d'un spectre mesuré, néces­ site l'évaluation rapide de l'équation du spectre ainsi que de ses dérivées par

, Ej^, E^, etc). Pour

cette utilisation, l'expression (2,3,3) est mieux adaptée que l'expression (2,2,6), rapport aux paramétrés de 1'.ajustement T» ^

Remarque

Pour et l'expression (2,3.3) donne l’équation d'un spectre Môssbauer classique :

V

e

^(2.4.1)

L'évaluation de cette expression est beaucoup plus rapide que celle de l'équa­ tion exacte [sJ

_______ ^________

dfz

où Nj^ est le nombre de raies d'absorption, les autres paramètres sont définis au paragraphe 1 pour deux raies.

Très récemment, J.M. Daniels L6j a propose une approxiraation de T^(E^) qui est un cas particulier de (N=M=2), Il montre qu'il est facile d'obtenir les

~ 2.20

-dérivées premières et secondes de la transmission par rapport à tous les para­ mètres des raies d'absorption et d'émissiori, Iæs mânes calculs peuvent être

faits dans le cas général.

Il est alors possible d'utiliser l'expression (2,4.1) dans un programme d'ana­ lyse des spectres expérimentaisx par la méthode des moindres carrés.

- 2.21. -Référencés

ri]

f2]

[3]

[=1

[^]

F, J, L>Tich, P.E. Holland, M, Hamermesh. Phys. Rev. 120 (1960) .S13 K, Albrecht, W. Neuwirtth. Z, Physik 203, 420-434 (1967)

J, P. Coussaert. "Mesure en coïncidence de la transmission Môssbauer dé­ pendant du temps" Mémoire de Licence 1969 ULB,

G, N. Watson. "A treatise on the theory of Bessel functions" Cambridge at the University Press 1966

S. Margulies, J,R, Ehiman. Nucl. Instr. aid Meth. 12(1961) 131 J.M. Daniels. Report TKK-F-A245 (1975)

2

.

22

.

APPENDICE A

Approximations rationnelles de l’exponentielle

Une approximation rationnelle ^(z) de e^ est le quotient d’un pol>Tiâne de degré m et d'un polyncme de degré n. Elle peut être construite en dioisissant n+m+1 points Zj, dans le plan de la variable complexe z. Les coefficients des polynômes sont calculés en imposant à la fonction ^(z) d'interjîoler e^' aux points Zj^, c'est-à-dire

R _{C =}

<n. + 1

On obtient un systène de (n+m+1) équations linéaires et homogènes en les (n+m+2) coefficients. Ayant choisi un des coefficients arbitrairement, on peut calculer tous les autres.

Ix)rsque tous les Zj, sont nuis, on obtient les approximations de Pade, Dans la suite nous nous intéresserons uniquement aux aj^proximations de Padé diagonales, c'est-à-dire celles pour lesquelles n=m. On peut les écrire sous la foime

où est un polynôme de degré n dont les coefficients sont tabulés au tableau Al pour n=l) 2,...,8. Les zéros de G^(z) et leurs inverses sont donnés au tableau A2.

La précision de l'approximation a été estimée en calailant

^

'K

( I (

—~

-Tr<e<-nr‘ i0

où Z = I z| e

Les valeurs de £^(|z|) en fonction de n et |z| sont représentées aux figures 1 et 2 .

avec <K- h. ■E. ■£. G- (Z.) ~ Y O. £. R-O n ^0» ^1» ^2* * ” * 0 1 1 1, 2 9 1, e, 12 3 1, 12, 60, 120 4 1, 20, 180, 840, 1680 5 1, 30, 420, 3360, 15120, 30240 6 1, 42, 840, 10080, 75600, 332640, 665280 7 _{1, 42, 1512, 25200, 277200, 1995840, 8648640, 17297280} 8 1, 72, 2520, 55440, 831600, 8648640, 60540480, 259459200, 518918400

- 2.21

Tableau A2

Zéros du dencminateur de^ approximations de P^idé cie l'exponentielle

ZERO DE G fz)

n ■ ^ ^{irmBRSE DES ZEROS DE G Cz)}

*7 ^ O N tn 'S . in lïïl Rll 2, 0. 0.5 0. R22 3. -1.732050808 0.25 0.1443375673 3, +1.732050808 0.25 -0.1443375673 R33 _{3.677814645 -3.508761920 0.1423427884 0.1357999257} 3.677814645 +3.508761920 0.1423427884 -0.1357999257 4.644370709 0. 0.2153144231 0. R44 5.792421206 -0.1734468258 0.1584337597 0.04744101257 5.792421206 +0.1734468258 0.1584337597 -0.04744101257 4.207578794 -5.314836084 0.09156624027 0.1156626130 4.207578794 +5.314836084 0.090.56624027 -0.1156626130 R55 6.703912798 -3.485322832 +0.1174272544 0.06104970382 6.703912798 +3.485322832 ^0.1174272544 -0.06104970382 4.649348606 -7.142045841 0.06401833916 0.09834106917 4.649348606 +r. 142045841 0.06401833916 -0.09834106917 7.293477191 0. 0.1371088130 0. R66 8.496718792 -1.735019346 0.1129814874 0.02307067836 8.496718792 +1.735019346 0.112984874 -0.02307067836 7.471416713 -5.252544623 0.08957320370 0.06297162473 7.471416713 +5.252544623 0.08957320370 -0.06297162473 5.031864496 -8.985345907 0.04744530895 +0.08472257410 5.031864496 +8.985345907 J______________________ 0.04744530895 -0.08472257410

• £4 •./ I

0 1 2 3 4 5

Fig, 1, Précision de l'approximation de Padé R de l'exponentielle.

0 1 2 3 4 5 6 7 ‘"^8

Fig. 2 Erreur relative en fonction de l'ordre de l'approximation de Pad6,

- 2.27.

/^PPHIÆIICE B

Pi'oprarrane de calcul de la traasmisHion : SPTRIP,:.

Ce progranme permet de simuler une expérience de spectroscopie Mossbauer en coïn­ cidence dans laquelle le nombre de raies d'absoijjtion est limite â deux,

1, Sous programmes de calcul de la transmission (DECROIS-SPECTRIO

Q

Ils calculent la transmission généralisée (cf, §3,1., éq. 2.3.3) - DECROIS calcule la transmission en fonction du temps. Il calcule une

seule fois les nombres Uj,(k=l,Mp qui ne dépendent que de la vitesse. - SPECTRE calcule la transmission en fonction de z , c'est-à-dire de la

O' vitesse.

La fonction erreur erfCx+iy) est calculée en utilisant le développement en série suivant ( tlj p. 299)

^ (X -M:y; = enf(K) ^ [(n- coo -e -ô

^ ^ oO X ^

TT /Hi'l C- /

co5li

'l'cÿ CXX3 1 Xÿ + 'Vv. 'yCy^.K. 1 ■X,-^ + 4t.

CoD

Z.

^'3)

1

'\o

^-16 1

tAf ( ^

+ c^;|

et la fonction erf(x) est calculée à partir de ( [1'} p,299)

~A ~ ( OL-^k + Cu^fc^ f ^ Ck.^t^) e

|£(x)| ^ 1,5 10"^

2.28.

-et P = .3275911 ; = .254829.592 ; a3=l.421413741 ; =-1.45.53152027 ; a^

- .284496736 1.061405429

2. Prof^rammc principal - Mode d’emploi

Trois types de données sont nécessaires au programme. a. les paramètres de 1 * approximation rationnelle

les inverses des zéros du numérateur et du déncminateur b. Les caractéristiques de l'absorbant et de la source

••

largeur de raie

r

-- l'épaisseur réduite de chacune des raies de l'absorbant - l'écart en énergie entre les 2 raies de l'absorbant - le déplacement isonérique entre la source et l'absorbant c. les conditions de ï'expérience

Ijx programme pemet de simuler deux t>'pes d'expériences, soit la mesure de la transmission en fonction du tanps à une vitesse donnée (décrois­

sance) , soit la mesure de la tran.smission dans un intervalle de temps en fonction de la vitesse (spectre Mossbauer),

Dans le cas de la mesure d'une décroissance, il faut introduire dans le programme :

- le ncmbre de points de mesure (nombre de canaux) - la largeur d'un cîmal ( «ft)

- la valeur de la vitesse

Dans le cas de la mesure d'un spectre Mossbauer, il faut préciser : - le ncmbre de points de mesure (nombre de canaux)

- la largeur d'un canal (6v) - le temps de résolution

- le numéro du canal correspondant d la vitesse zéro - les limites de l'intervalle de temps

- 2.29.

A partir des données le progTiTnme calcule la transmission (avec la possibilité de tenir compte du temps de résolution ) djyis un des cas suivants :

- Transmission en fonction du temps et à une vitesse donnée

- Transmission en fonction du temps et à une vitesse donnée moyennée sur la largeur d'un canal ^t,

- Transmission en fonction de la vitesse et au temps t où dans l'intervalle [t,t+At]

- 2.30.

[1] M. Abranowitz et I.A. Stegun, "Handbook of Mathamatical Fimctions" Dover 1965

CHAPITRE III

ETUDE PARAPETRIQUE

1 . INTRODUCTION

Dans un specti'e Mossbauer "classique", la largeur à mi-hauteur d’une raie est toujours supérieure à la somme de la largeur de raie de la source et de l'absor­ bant. De plus, cette largeur de raie augmente avec l'épaisseur de l'absorbant.

Cette propriété a une conséquence importante en ce qui concerne la résolution en énergie.' En effet, deux raies d'un spectre ne seront bien résolues que si

l 'écart en énergie est supérieur à la largeur d'une raie.

Ixis propriétés des spectres Mossbauer mesurés dans m inten^-alle de teirps n'ont pas encore fait l'objet d'une étude détaillée. Certaines propriétés sont cepen­ dant connues (1) (2). La principale est la diminution de la largeur de raie avec le temps. Cette propriété peut-elle être utilisée pour améliorer la réso­ lution en énergie? Comment se modifie la résolution lorsque l'épaisseur de l'absorbant augmente? Quelles sont les conditions de mesure optimales? etc... Les résultats obtenus dans ce chapitre permettront de répondre à ces questions.

IjCS caractéristiques d'un spectre Mossbauer en coïncidence dépendent d'un trop grand nonhre de paramètres pour pouvoir envisager d'entreprendre une étude para­ métrique générale. Nous avons restreint le nombre de paramètres en nous plaçant

- le spectre d'émission de la source ne coiirporte qu'une seule raie

- le spectre d'absorption coiiporte une raie ou deux raies de même anplitude - fes largeurs de raie de la source et de l'écran sont égales.

D'autre part, nous n'avons considéré que les spectres mesurés dans trois in­ tervalles de teirps différents :

- la transmission en fonction du temps : T(v, t)

- la transmission mesurée dans l'intervalle At T(v, t)dt

- la transm.ission nresurêe dans un intervalle de largeur infinie : ( T(v, t)dt.

-^t .

L'épaisseur de l'absorbant joue un rôle très important. Nous avons donc distin­ gué trois cas :

- épaisseur infiniment mince (T <c 1) - épaisseur faible (T^ 1)

- épaisseur quelconque.

L'influence du tenps de résolution et de l'épaisseur finie de la source sera discutée à la fin du chapitre.

- 3.3.

2. DEFINITIONS - NCfTATIONS

La transnîission Mossbauei' à l'instant t et à la vitesse v est donnée par l'expres­ sion (2.1.5.) du chapitre II. En fonction des variables réduites (2.1.6.),

elle s'écrit : A 2Vi cLz. - oC> ^{i-Zo - <} •c Z c -<•’ 5 e e.

r 1 _±—1

^ Z- - z.^ - -c (3.2.1.)

Le spectre mesuré dans l'intervalle de temps j^r, x s'obtient en calaulant

Z + û.t

T(r

ACJ = J T dt

"'t

(3.2.2.)

Le spectre d'absorption H(z^, x: , AT) est défini par

H( 2-„ , = T( , x^ Ac) - T ( Ar)

^(3.2.3.)

et l'absorption réduite par

T C oo^ ùiZ) T(cO ^ r., ATj

- 3.4.

H(z^, A'c) mesure l'écart entre la transmission sans absorbant et celle avec un absorbant résonnant et £(z^, v , ^c) en nesure le pourcentage. Il n'est pas possible d'obtenir des expressions analytiques sinples pour T, Il et L . Pour faciliter la discussion, nous avons considéré deux approximations sinqjles de la transmission :

£ (z^, , Ar) ; approxiiration du premier ordre en S de

Ac) ; approximation obtenue en rençilaçar!.t l'exponentielle iS —r- +

-J—^ I

L Z-Z^-l Z-Z2-IJ

par l'approximation de Padé

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