Le processus de carbonatation s’effectue en milieu partiellement saturé. Les modèles pour être plus performants en terme de prédiction, nécessitent le couplage de l’équation du transport du CO2 à d’autres équations de transfert (humidité, espèces présentes dans la
solution porale, quantité de chaleur,…). Leur résolution ne peut se faire que numériquement. Saetta et al. [Saetta et al., 1993] [Saetta et Vitaliani, 2004] proposent un modèle permettant de simuler l’évolution des profondeurs de carbonatation atteinte par des corps d’épreuves en bétons exposés dans des conditions naturelles d’exposition et en ambiance contrôlé. Les concepts de l’approche reposent sur la prise en compte de la diffusion du dioxyde de carbone, du transfert hydrique couplé au transport de chaleur et des mécanismes de formation des cristaux de carbonates de calcium. Saetta et al. définissent une vitesse de carbonatation de la portlandite, dépendant de l’humidité relative, de la teneur en CO2, de la température et du taux
100 ont par la suite appliqué leur modèle à la prédiction du temps d’initiation de la corrosion des armatures dans les structures en béton armé. Une approche similaire est proposée par d’autres auteurs [Steffens et al., 2002] [Isgor et Razaqpur, 2004]. Bary et Sellier [Bary et Sellier, 2004] développent un modèle de carbonatation basé sur trois équations de conservation de masse : la masse du calcium, la masse d’eau et la masse du dioxyde de carbone. Les auteurs veulent en effet intégrer dans leur modèle la décalcification des hydrates de la pâte de ciment pris comme terme source dans l’équation de carbonatation. La dissolution des hydrates progresse en fonction de la concentration en ions calcium en solution. Pour cela, Bary et Sellier effectuent un zonage de la phase solide en cours de carbonatation. Le matériau est décrit en six zones. La zone 0 à l’aval du front de carbonatation correspond à la zone encore saine. La zone 5 est totalement carbonatée. La zone 1 contient de la portlandite en cours de solubilisation : les ions Ca2+ libérés se transforment en calcite ou diffusent vers la zone 2 ne contenant plus de chaux et où commence la décalcification des C-S-H de rapport Ca/Si élevé. Les zones restantes voient la dissolution des C-S-H de rapport Ca/Si plus faibles ainsi que celle du monosulfoaluminate et de l’ettringite. L’évolution de la porosité intègre à la fois la chute de porosité liée à la formation de calcite et l’augmentation de porosité associée à la décalcification des hydrates. L’eau libérée au cours de la réaction de carbonatation est prise en compte comme terme source dans l’équation du transfert hydrique. Les résultats obtenus par Bary et Sellier sur un béton à base de CEMI indiquent un colmatage de la porosité au voisinage de la surface de l’échantillon. Ceci est dû à la réserve importante en portlandite du matériau qui en se dissolvant, laisse diffuser le calcium vers la surface où ils croisent le flux de CO2 entrant. Thiery [Thiery, 2005] propose une modélisation numérique de la
carbonatation qui essaie de décrire le mécanisme de façon la plus fine possible, il ne considère toutefois pas le transfert du calcium. Sa modélisation intègre le transport par diffusion du CO2
à travers la phase gazeuse, couplée au transfert hydrique. Il considère dans son modèle la carbonatation des C-S-H en plus de la portlandite. La carbonatation des deux phases est supposée instantanée mais de vitesses différentes. En effet, la cinétique de carbonatation de la portlandite est ralentie à cause de la précipitation des carbonates de calcium rendant inaccessibles les sites réactionnels et freinant la diffusion des espèces CO32-, Ca2+ et OH-.
L’auteur définit alors une vitesse de dissolution de la portlandite en assimilant ses cristaux à des sphères recouverts d’une gangue de calcite dont le rayon diminue avec la carbonatation. Un paramètre d’ajustement y est intégré pour corriger cette vitesse de l’écart qui serait induit par la simplification géométrique sur la forme des cristaux de chaux. Pour le cas des C-S-H, la cinétique de carbonatation est supposée indépendante du taux d’avancement de la réaction.
101 Cette prise en compte des effets cinétiques qui influent sur l’allure du front de carbonatation est une des spécificités du modèle. Thiery prévoit également dans son modèle de prédire la chute du pH à travers les équilibres entre les espèces présentes dans la solution interstitielle. L’évolution de la porosité est établie à partir du bilan volumique intégrant la dissolution des hydrates et la formation des carbonates de calcium. Maekawa et al. [Maekawa et al., 2009] décrivent le processus de carbonatation grâce à une équation de conservation de masse du CO2 (en phase gazeuse et en phase liquide) avec prise en compte d’un terme source traduisant
sa consommation pour former les carbonates. Le transport du CO2 est purement diffusif. A
partir des équilibres ioniques en solution, Maekawa et al tentent de prédire le profil de pH. La chute de porosité est associée empiriquement au rapport E/C et au degré de carbonatation. Contrairement à Thiery, les auteurs considèrent que le taux d’avancement de la réaction ralentit cette fois la cinétique de carbonatation des C-S-H à cause de la formation de carbonates de calcium et de gel de silice à leur surface.