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Submitted on 1 Jan 1983
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EFFET OPTOGALVANIQUE DANS UNE
DÉCHARGE À CATHODE CREUSE : MÉCANISME ET DOSAGE ISOTOPIQUE DE L’URANIUM
J. Gagné, Y. Demers, P. Pianarosa, C. Drèze
To cite this version:
J. Gagné, Y. Demers, P. Pianarosa, C. Drèze. EFFET OPTOGALVANIQUE DANS UNE DÉCHARGE À CATHODE CREUSE : MÉCANISME ET DOSAGE ISOTOPIQUE DE L’URANIUM. Journal de Physique Colloques, 1983, 44 (C7), pp.C7-355-C7-369.
�10.1051/jphyscol:1983733�. �jpa-00223290�
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C7, supplément au nO1l, Tome 44, novembre 1983 page C7-355
E F F E T OPTOGALVANIQUE DANS UNE DÉCHARGE
A
CATHODE CREUSE : MÉCANISME E TDOSAGE I S O T O P I Q U E D E L'URANIUM
J . M . Gagné, Y. Derners, P. Pianarosa e t C. ~ r è z e *
Laboratoire d ' @ t i q u e Moderne e t de Spectroscopie, Département de Génie Physique, Ecole Polytechnique de Montréal, Montréal, H3C 3A7, Canada
*MPB Technologies, 1725 Trans Canada Highday, Dorval, H9P 1 J 1 , Canada Résumé
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Nous présentons l e s r é s u l t a t s des travaux qui ont permis de démon- t r e r que l e mécanisme responsable de l ' e f f e t optogalvanique dans l e s lampes à cathode creuse, l o r s du pompage o p t i q u e s u r une t r a n s i t i o n de l'espèce p u l v é r i s é e , e s t l e chauffage g l o b a l du plasma. Ce chauffage e s t dû à l a r e d i s t r i b u t i o n par c o l l i s i o n é l e c t r o n i q u e de l ' é n e r g i e l a s e r absorbée. Par l a s u i t e , l a p r o d u c t i o n d ' i o n s , associée au pompage optique, e s t non sélec- t i v e . Comme a p p l i c a t i o n de c e t e f f e t nous démontrons que l a spectroscopie optogalvanique e s t une méthode prometteuse pour l e dosage i s o t o p i q u e de l ' u r a n i u m . Les valeurs obtenues de l'abondance de l ' i s o t o p e 235 dans l ' u r a - nium n a t u r e l sont en bon accord avec l e s déterminations effectuées par spec- t r o m é t r i e de masse. Cette méthode e s t beaucoup plus s e n s i b l e que l e s métho- des conventionnel l e s de spectroscopie d ' a b s o r p t i o n e t d'émission. Pour nos c o n d i t i o n s expérimentales l a l i m i t e de d é t e c t i o n c a l c u l é e d'un i s o t o p e p a i r d'uranium e s t d ' e n v i r o n 106 atomes/cm3, ce qui correspond à une abondance i s o t o p i q u e de 0.00015%.A b s t r a c t
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I n t h i s communication we show t h a t t h e mechanism r e s p o n s i b l e f o r t h e optogalvanic e f f e c t i n a h o l l o w cathode discharge tube when t h e plasma i s i r r a d i a t e d w i t h a l a s e r beam tuned on a non i o n i z i n g , allowed t r a n s i t i o n o f t h e s p u t t e r e d atoms i s a g l o b a l h e a t i n g o f t h e plasma. This h e a t i n g r e s u l t s from a r e d i s t r i b u t i o n , v i a e l e c t r o n c o l 1 is i o n s , o f t h e absorbed l a s e r energy. Hence the associated l a s e r induced i o n i z a t i o n does n o t con- serve t h e s e l e c t i v i t y c h a r a c t e r o f t h e i r r a d i a t i o n . Furthermore we show t h a t an optogalvanic spectroscopy based technique i s a promising approach t o i s o t o p i c a n a l y s i s o f uranium. The value o f t h e 235 i s o t o p i c abundance i n n a t u r a l uranium, found by t h i s method, i s i n very good agreement w i t h mass spectrometry determinations. This method appears t o be much more accurate and r e l i a b l e than t h e c l a s s i c a l absorption o r emission techniques o f analy- s i s . The c a l c u l a t e d d e t e c t i o n l i m i t , i n Our experimental c o n d i t i o n s , f o r an even uranium i s o t o p e i s 106 atoms/cm3. This corresponds t o a 0.00015% abun- dance o f t h i s i s o t o p e .1
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INTRODUCTIONDans l a première p a r t i e de c e t t e communication, nous présentons l e s r é s u l t a t s d'une étude expérimentale pour déterminer l e mécanisme responsable de l'augmentation de l a d e n s i t é i o n i q u e qui p r o d u i t 1 ' e f f e t optogalvanique ( E . O . G . ) dans l a lampe à cathode creuse d'uranium. Cette lampe a é t é r é a l i s é e dans n o t r e l a b o r a t o i r e . L'analyse des mesures permet de démontrer que 1 ' E . O . G . peut s ' i n t e r p r é t e r sans f a i r e i n t e r v e n i r 1 'hypothèse de 1 'i o n i s a t i o n par impact é l e c t r o n i q u e [1]
.
L ' e f f e t s ' e x p l i q u e t r è s b i e n en u t i 1 is a n t seulement 1 'hypothèse du t r a n s f e r t d'énergie d ' e x c i t a t i o n au gaz é l e c t r o n i q u e dans l e mélange de l a décharge (-21. Le chauffage é l e c t r o n i q u e par t r a n s f e r t d ' e n e r g i e augmente l a d e n s i t é i o n i q u e du m i l i e u e t , par s u i t e modifie 1 'impédance de l a décharge. Le d i a g n o s t i c a é t é obtenu en u t i l i s a n t deux méthodes spectroscopiques de mesure [ 3 ] : 1 lune permettant de mesurer, avec un pompage o p t i - que modulé en i n t e n s i t é , l a v a r i a t i o n des p o p u l a t i o n s des é t a t s e x c i t é s du mélange;1 ' a u t r e donnant l a possi b i l i t é de déterminer l e s abondances i s o t o p i q u e s r e l a t i v e s des ions de l a vapeur, avec ou sans l e pompage s é l e c t i f d'une t r a n s i t i o n atomique d'un i s o t o p e de l a vapeur. L'analyse des r é s u l t a t s obtenus e s t présentée.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1983733
C7-356 JOURNAL DE PHYSIQUE
Dans l a seconde p a r t i e nous t r a i t o n s des r é s u l t a t s p r é l i m i n a i r e s des t r a v a u x de mesures d'abondance r e l a t i v e d ' i s o t o p e s d ' u r a n i u m p a r s p e c t r o s c o p i e o p t o g a l v a n i q u e 141. L o r s de t r a v a u x précédents 15, 6, 71 nous avons démontré que l e g é n é r a t e u r de vapeur a cathode c r e u s e e s t un d i s p o s i t i f q u i permet d ' o b t e n i r une vapeur d ' u r a n i u m de grande d e n s i t é (10'2 atomes/cm3). De p l us l e s p r o f i 1 s des c o e f f i c i e n t s d ' a b s o r p - t i o n s o n t f i n s , gaussiens e t l a t e m p é r a t u r e c i n é t i q u e de l a vapeur e s t f a i b l e (- 500 K). Ces p r o p r i é t é s s o n t i n t é r e s s a n t e s pour r é a l i s e r une a n a l y s e i s o t o p i q u e p a r s p e c t r o s c o p i e o p t o g a l v a n i q u e . La f i n e s s e des r a i e s permet de mieux i s o l e r l e s p r o - f il s d ' a b s o r p t i o n a s s o c i é s aux d i f f é r e n t s i s o t o p e s . E n f i n , l e s i g n a l o p t o g a l v a n i
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que, dans c e r t a i n e s c o n d i t i o n s , e s t inversement p r o p o r t i o n n e l à l a l a r g e u r Doppler e t d i r e c t e m e n t p r o p o r t i o n n e l à l a p o p u l a t i o n du n i v e a u i n f é r i e u r de l a t r a n s i t i o n . Nous avons mesuré l e s abondances i s o t o p i q u e s des i s o t o p e s 2351238, 234/238, 236/235 dans deux é c h a n t i l l o n s d'uranium. L ' u n des é c h a n t i l l o n s e s t l ' u r a n i u m n a t u r e l , 1 ' a u t r e e s t un é c h a n t i l l o n d ' u r a n i u m e n r i c h i . Les p r i n c i p a l e s r e l a t i o n s mathémati- ques, r e l i a n t l e s abondances des i s o t o p e s p a i r s e t impai r s à 1
'
i n t e n s i t é du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e , s o n t développées. Le dosage des i s o t o p e s 235 e t 238 e s t r é a l i s é en u t i ï i s a n t l a t r a n s i t i o n 5915 A ( O un-' 5 ~ :-
16900 cm-' 7 ~ ~ ) . Pour l e s i s o t o p e s 234 e t 238 nous u t i l i s o n s l a t r a n s i t i o n 5758,36 A (4275 cm-'5 ~ g -
21636 cm-1 J = 5). E n f i n pour l e s i s o t o p e s 236 e t 235 l a r a i e 5999.4 A (3800 cm-'5 ~ 7 0 -
20464 cm-l J = 7) e s t u t i l i s é e . Une d i s c u s s i o n s u r l e s l i m i t e s e f f e c t i v e s de l a méthode de dosage i s o t o p i q u e e s t présentée.II
- MECANISME
Il e s t b i e n connu que 1 ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e , dans une décharge à cathode creuse, e s t r e l i é à l ' a u g m e n t a t i o n de l a d e n s i t é i o n i q u e causée p a r l e pompage o p t i q u e de l a vapeur. Le mécanisme responsable de l a v a r i a t i o n de l a d e n s i t é i o n i q u e n ' e s t pas b i e n compris. Deux hypothëses o n t é t é avancées pour i n t e r p r é t e r c e t e f f e t :
Dans l a p r e m i è r e hypothèse [ 8 J on suggère que 1 ' e f f e t e s t p r o d u i t p a r l e mécanisme d ' i o n i s a t i o n p a r i m p a c t é l e c t r o n i q u e des atomes e x c i t é s p a r l e f a i s c e a u l a s e r . Si t e l e s t l e cas, pour un pompage s é l e c t i f des i s o t o p e s d ' u n élément nous p o u r r i o n s o b s e r v e r un e n r i c h i s s e m e n t i s o t o p i q u e des i o n s de l a vapeur. La seconde hypothèse, proposée p a r K e l l e r e t a l . [ 2 ] , f a i t i n t e r v e n i r l e mécanisme de c o l l i s i o n s super- é l a s t i q u e s e n t r e l e s é l e c t r o n s e t l e s stores e x c i t é s p a r l e f a i s c e a u l a s e r . S u i v a n t c e t t e hypothèse, une p a r t i e de 1 'é n e r g i e absorbée p a r l a vapeur atomique e s t cédée au gaz é l e c t r o n i q u e , q u i e s t responsable de l a v a r i a t i o n de 1 'impédance de l a lampe.
C o n t r a i rement à 1
'
i m p a c t é l e c t r o n i q u e , c e mécani sme d o n n e r a i t 1 i eu, 1 o r s du pompage o p t i q u e s é l e c t i f d ' u n e espèce i s o t o p i q u e p r é s e n t e dans l e mélange, à une p r o d u c t i o n non s é l e c t i v e d ' i o n s . De p l u s , l e changement d'impédance de l a décharge d é p e n d r a i t s u r t o u t de l a p u i s s a n c e l a s e r t r a n s f é r é e au gaz é l e c t r o n i q u e e t il s e r a i t à peu p r è s indépendant de l a d i f f é r e n c e d ' é n e r g i e e n t r e l e n i v e a u s u p é r i e u r de l a t r a n s i t i o n i r r a d i é e e t l e p o t e n t i e l d ' i o n i s a t i o n .L ' e n r i c h i s s e m e n t i s o t o p i q u e des i o n s de l a vapeur e t l e t r a n s f e r t d ' é n e r g i e au gaz é l e c t r o n i q u e n ' o n t j a m a i s é t é m i s en é v i d e n c e expérimentalement p a r l e s auteurs. Ce manque d ' i n f o r m a t i o n a donc m o t i v é n o t r e é t u d e pour d é t e r m i n e r l e q u e l des deux méca- nismes proposés p e u t e x p l i q u e r l ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e dans une lampe à cathode c r e u - se d ' u r a n i u m , pour c e r t a i n e s c o n d i t i o n s e x p é r i m e n t a l e s . Dans l a p r e m i è r e p a r t i e du t r a v a i l nous m e t t o n s en évidence l e t r a n s f e r t d ' é n e r g i e au gaz é l e c t r o n i q u e en é t u - d i a n t l e s v a r i a t i o n s des i n t e n s i t é s des r a i e s s p e c t r a l e s p r o d u i t e s p a r l e pompage o p t i q u e . Dans l a deuxième p a r t i e nous é t u d i o n s l a s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e de l a p r o d u c t i o n d ' i o n s a s s o c i é e a u pompage o p t i q u e . Ceci permet de d é t e r m i n e r l ' i m p o r - t a n c e r e l a t i v e des processus de t r a n s f e r t d ' é n e r g i e e t d ' i m p a c t é l e c t r o n i q u e .
A ) T r a n s f e r t d ' é n e r g i e a u gaz é l e c t r o n i q u e
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Le montage e x p é r i m e n t a l p r é s e n t é à l a f i g u r e 1 permet de mesurer simultanément l e s i n t e n s i t é s du s p e c t r e d ' é m i s s i o n e t du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e . La cathode creuse e s t un c y l i n d r e d ' u r a n i u m m é t a l l i q u e n a t u - r e l p e r c é de p a r t en p a r t s e l o n son axe. Le gaz p o r t e u r de l a décharge e s t l e xénon à une p r e s s i o n de 0,7 T o r r . La lampe e s t a l i m e n t é e p a r une source de c o u r a n t c o n t i - n u s t a b i l i s é . Le f a i s c e a u l a s e r t r a v e r s e l e p o t c a t h o d i q u e e t il e s t modulé eni n t e n s i t é à une fréquence d ' e n v i r o n 150
Hz.
Le f l u x lumineux provenant de l a lampe e s t a n a l y s éa
l ' a i d e d ' u n monochromateur. La v a r i a t i o n d ' i n t e n s i t é de l a r a i e d ' é m i s s i o n n (I,), L p r o d u i t e p a r l e pompage o p t i q u e modulé, e s t mesurée en u t i l i s a n t un a m p l i f i c a t e u r synchrone r e l i é à un p h o t o m u l t i p l i c a t e u r . La s e n s i b i l i t 6 du P.M.e s t e s s e n t i e l l e m e n t c o n s t a n t e e n t r e 3500 A e t 8500 A . Le s p e c t r e dlGmission modulée obtenu l o r s du balayage du monochromateur, e s t e n r e g i s t r é p a r un e n r e g i s t r e u r X-T.
L ' i n t e n s i t é d ' u n e r a i e d ' é m i s s i o n n (I,), sans pompage o p t i q u e , e s t mesurée égale- ment. Le s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e e t l ' i n t e n s i t é du s p e c t r e d ' é m i s s i o n s o n t mesurés simultanément a f i n d ' é v i t e r des e r r e u r s systématiques. Un second a m p l i f i c a t e u r synchrone permet de mesurer l a m o d u l a t i o n de l a t e n s i o n aux bornes de l a lampe. Un fi 1 t r e p a s s e h a u t (F, = 150 HZ) é l i m i n e l a t e n s i o n c o n t i n u e (= 250 v o l t s ) q u i pour- r a i t endommager 1 ' a m p ' i i f i c a t e u r . Le f i l t r e e s t c o n s t i t u é d ' u n condensateur ( 1 nF) en s é r i e avec une r é s i s t a n c e (1 Mn).
CATHODE
CREUSE
F i g u r e 1
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Schéma de l ' e x p é r i e n c e pour mesurer simultanément l ' é m i s s i o n e t l e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e . M: m i r o i r , L: l e n t i l l e .L e s p e c t r e d ' é m i s s i o n modulée ( I n ) a é t é e n r e g i s t r é dans l ' i n t e r v a l l e s p e c t r a l corn- L p r i s e n t r e 4000 A e t 8000 A, l o r s q u e l e l a s e r e s t accordé s u r l a t r a n s i t i o n 5915 A (O cm-'
5 ~ t -
16900 cm-1 7M7) de UI. La puissance du l a s e r e s t f i x é e à 50 mW e t l e c o u r a n t dans l a lampe e s t 60 mA. Une p o r t i o n de ce s p e c t r e e s t p r é s e n t é e à l a f i g u - r e 2. Toutes l e s r a i e s d ' i n t e n s i t é s u f f i s a n t e pour ê t r e d é t e c t é e s a p p a r t e n a n ta
U I , U I I e t Xe p r é s e n t e n t une m o d u l a t i o n de l e u r i n t e n s i t é de quelques p o u r c e n t s . C e t t e m o d u l a t i o n corresponda
une augmentation de l ' i n t e n s i t e , donc 8 une augmentation deC7-358 JOURNAL DE PHYSIQUE
l a p o p u l a t i o n des n i v e a u x s u p é r i e u r s de ces t r a n s i t i o n s . La m o d u l a t i o n des r a i e s du Xe m o n t r e q u ' i l e x i s t e un t r a n s f e r t d ' é n e r g i e e n t r e l a vapeur d ' u r a n i u m e x c i t é e p a r l e l a s e r e t l e gaz r a r e . Un c a l c u l a p p r o x i i n a t i f permet de m o n t r e r que l e t r a n s f e r t résonnant d ' e x c i t a t i o n e n t r e l e s atomes d ' U e t l e s atomes du Xe n ' e s t pas l e méca- nisme r e s p o n s a b l e de l a m o d u l a t i o n des r a i e s du Xe.
F i g u r e 2
-
S p e c t r e d ' é m i s s i o n modulée, gaz p o r t e u r Xe.Le t r a n s f e r t d ' é n e r g i e s ' e x p l i q u e a i n s i : dans un p r e m i e r temps, une p a r t i e de 1 ' é - n e r g i e l a s e r absorbée p a r l a vapeur atomique e s t cédée au gaz é l e c t r o n i q u e p a r c o l - 1 is i o n s s u p e r - é l a s t i q u e s . Dans un deuxième temps, c e t t e é n e r g i e e s t r e d i s t r i b u é e p a r c o l l i s i o n s é l e c t r o n i q u e s 3 t o u t e s l e s espèces p r é s e n t e s dans l a décharge. Il e s t b i e n connu que l e pompage o p t i q u e s u r une t r a n s i t i o n atomique e s t un moyen e f f i - cace de t r a n s f é r e r I ' é n e r g i e l a s e r au gaz é l e c t r o n i q u e [9. 101.
A f i n de mieux comprendre ce t r a n s f e r t d ' é n e r g i e p a r c o l l i s i o n s é l e c t r o n i q u e s , nous avons é t u d i é son i n f l u e n c e s u r l a d i s t r i b u t i o n des p o p u l a t i o n s de n i v e a u x e x c i t é s de l ' u r a n i u m . L ' u r a n i u m e s t i d é a l pour c e t t e analyse, c a r l e s p e c t r e d ' é m i s s i o n dans l a r e g i o n du v i s i b l e a p l u s i e u r s r a i e s i n t e n s e s d o n t l e s n i v e a u x s u p é r i e u r s s o n t b i e n d i s t r i b u é s s u r une grande p l a g e d ' é n e r g i e . De p l u s l a d i s t r i b u t i o n des popula- t i o n s des niveaux atomiques e x c i t é s dans l e g é n e r a t e u r e s t connue e t e l l e e s t , en p r e m i è r e a p p r o x i m a t i o n , une d i s t r i b u t i o n de Boltzmann avec une t e m p é r a t u r e d ' e x c i t a - t i o n , T = 3500 K
[Il].
Si l e t r a n s f e r t d ' é n e r g i e au gaz é l e c t r o n i q u e , l o r s du pompage o p t i q u e , conserve encore l a d i s t r i b u t i o n de Boltzmann des p o p u l a t i o n s , mais avec une n o u v e l l e tempéra- t u r e d ' e x c i t a t i o n T
+
AT, l a v a r i a t i o n r e l a t i v e de l ' i n t e n s i t éAI^
de l a r a i e n (AI,=
(IL -
In)/In) p e u t s ' e c r i r e sous l a forme s u i v a n t e : N ~ ( T + AT) En i n ( ~ 1 ,+ 1)
= i noù N,(T) e t N ~ ( T
+
AT) s o n t l e s d e n s i t é s des p o p u l a t i o n s du n i v e a u fondamental pour l e s t e m p é r a t u r e s d ' e x c i t a t i o n T e t T+
AT, k é t a n t l a c o n s t a n t e de Boltzmann, En e n e r g i e du n i v e a u s u p é r i e u r de l a t r a n s i t i o n .Si l a d i s t r i b u t i o n des p o p u l a t i o n s de U I I e s t l a même que c e l l e de U I l a r e l a t i o n p r é c é d e n t e s ' a p p l i q u e a u s s i aux v a r i a t i o n s d ' i n t e n s i t é des r a i e s i o n i q u e s l o r s du pompage o p t i q u e . Pour s ' a s s u r e r que l a v a r i a t i o n d ' i n t e n s i t é des r a i e s s p e c t r a l e s p r o v i e n t seulement du changement d ' e n e r g i e du gaz é l e c t r o n i q u e e t non de l a r e d i s - t r i b u t i o n p a r c o l l i s i o n s des atomes ou i o n s e x c i t é s p a r l e f a i s c e a u l a s e r nous p r o - cedons comme s u i t . Nous u t i l i s o n s une r a i e i o n i q u e pour l e pompage o p t i q u e l o r s de 1 ' é t u d e des v a r i a t i o n s de l a d i s t r i b u t i o n des p o p u l a t i o n s atomiques. Tandis qu'une r a i e atomique e s t u t i l i s é e pour mesurer l e s v a r i a t i o n s des r a i e s i o n i q u e s .
Nous avons c h o i s i l a t r a n s i t i o n i o n i q u e 5493 A U I I (O cm-' 4 ~ G / 2
-
18200 cm-l 4 1 9 / 2 ) p o u r l e pompage o p t i q u e . C e t t e t r a n s i t i o n permet d ' o b t e n i r un s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e d e 25 mV p o u r une p u i s s a n c e l a s e r a b s o r b é e de 3 mW. Les v a l e u r s de In, L In e t l n(AI,+ 1 ) p o u r 1 8 r a i e s atomiques s o n t p r é s e n t é e s au t a b l e a u 1. Le g r a p h i q u e de l n ( A I ,
+
1) en f o n c t i o n d u n i v e a u s u p é r i e u r En e s t p r é s e n t é à l a f i g u r e 3. En con- s i d é r a n t ce g r a p h i q u e nous concluons que, l o r s du pompage o p t i q u e , l a d i s t r i b u t i o n des p o p u l a t i o n s des n i v e a u x atomiques e x c i t é s en e s t une de Boltzmann. L'augmenta- t i o n de l a t e m p é r a t u r e d ' e x c i t a t i o n AT e s t é g a l e à (10.4 i 0.5) K. Il y a une d i m i - n u t i o n de 1 a p o p u l a t i o n d u n i v e a u f o n d a m e n t a l N o ( T L+
hT)/No(T) = 0.999*
0.001.L ' i n f l u e n c e de 1 'a u t o - a b s o r p t i o n a é t é é v a l u é e e t e l l e ne m o d i f i e pas l e s v a l e u r s des mesures obtenues.
TABLEAU 1
INTENSITÉ D'ÉMISSION DE QUELQUES RAIES U I AVEC ET SANS POMPAGE OPTIQUE A 5493 A U I I
L e s v a l e u r s de L ~ ( A I ,
+
1) o n t é t é mesurées pour quelques r a i e s i o n i q u e s l o r s q u e l e l a s e r e s t accordé sur..la t r a n s i t i o n atomique 5915 A UI. Pour un s i g n a l o p t o g a l v a n i - que de 25 mV 1 ' é l é v a t i o n de t e m p é r a t u r e de d i s t r i b u t i o n i o n i q u e e s t également v o i - s i n e de 10 K.L ' a u g m e n t a t i o n observée de l a t e m p é r a t u r e d ' e x c i t a t i o n des atomes e t des i o n s r 6 s u l - t e d ' u n e augmentation de l a t e m p é r a t u r e é l e c t r o n i q u e l o r s du pompage o p t i q u e . Ce d e r n i e r p r o d u i t un c h a u f f a g e g l o b a l du plasma q u i e s t p r o p o r t i o n n e l à 1 ' 6 n e r g i e l a s e r absorbée. E n f i n nous démontrerons, p a r une mesure de l a non s é l e c t i v i t é i s 0 - t o p i q u e de l a p r o d u c t i o n d ' i o n s , que l e c h a u f f a g e e s t l e mecanisme r e s p o n s a b l e de 1 'augmentation de l a d e n s i t é i o n i q u e l o r s du pompage o p t i q u e .
JOURNAL DE PHYSIQUE
-0.010 ' l I I
10000 20000 30000
>
E n (cm-')
F i g u r e 3
-
G r a p h i q u e de t n ( A I n+
1) en f o n c t i o n de l ' é n e r g i e du n i v e a u s u p é r i e u r de l a t r a n s i t i o n atomique.8 ) Non s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e
-
Le montage e s t p r é s e n t é à l a f i g u r e 4. Le p o t c a t h o d i q u e de l a lampe e s t un c y l i n d r e d ' u r a n i u m n a t u r e l m é t a l l i q u e , p e r c é d ' u n t r o u d ' e n v i r o n 1 cm de p r o f o n d , s e l o n son axe. Une p a s t i l l e d ' u r a n i u m e n r i c h i (235 3 93%) e s t p l a c é e au f o n d du p o t c a t h o d i q u e , a f i n d ' o b t e n i r une d e n s i t é d ' i s o t o p e 235 p l u s i m p o r t a n t e dans l a vapeur. La lampe e s t opérée à un c o u r a n t de 100 mA e t l e gaz p o r t e u r e s t l e Xe, à une p r e s s i o n de 0,7 Torr. Pour ces c o n d i t i o n s d ' o p é r a t i o n , l a c o m p o s i t i o n de l a vapeur e n t r e l ' a n o d e e t l a cathode e s t d ' e n v i r o n 85% d ' i s o t o p e 238 e t 15% d ' i s o t o p e 235; sa d e n s i t é t o t a l e e s t d ' e n v i r o n 10L2 atomes/cm3. Le f a i s c e a u l a s e r ( l a s e r 1) e s t modulé à une fréquence d ' e n v i r o n 2500Hz,
e t il e s t f o c a l i s é à 1 ' i n t é r i e u r du p o t cathodique. Le s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e r é s u l t a n t e s t envoyé à un a m p l i f i c a t e u r synchrone ( a m p l i . 1). Le f a i s c e a u d ' u n deuxième l a s e r ( l a s e r 2 ) c r o i s eCOLORANT
COLORANT
F i g u r e 4
-
Schéma de 1 'e x p é r i e n c e pour l a mesure de l a s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e . P.D.: photodiode, M: m i r o i r .p e r p e n d i c u l a i r e m e n t l e f a i s c e a u du l a s e r 1 e n t r e l ' a n o d e e t l a cathode. Les p u i s - sances l a s e r s s o n t de 50 mW pour l e l a s e r 1, e t de moins de 1 mW pour l e l a s e r 2.
La p r o d u c t i o n d ' i o n s , due au l a s e r q u i e s t accordé s u r l a t r a n s i t i o n 5915 A de
UI,
e n t r a î n e une v a r i a t i o n modulee de l ' a b s o r p t i o n du f a i s c e a u l a s e r 2. Ce d e r n i e r e s t a c c o r d é s u r l a t r a n s i t i o n à 5493 A (O cm-i
-
18200 cm-l 4 1 9 / 2 ) deUII.
La m o d u l a t i o n de I ' a b s o r p t i o n e s t mesurée à I ' a i d e d ' u n e p h o t o d i o d e r e l i é e 3 un a m p l i - f i c a t e u r synchrone ( a m p l i . 2) e t d ' u n e t a b l e t r a ç a n t e . De p l u s , ce montage permet de mesurer, p a r e f f e t o p t o g a l v a n i q u e , l'abondance i s o t o p i q u e r e l a t i v e des i o n s e n t r e l ' a n o d e e t l a cathode sans pompage o p t i q u e en b l o q u a n t l e f a i s c e a u 1 e t en modulant l e f a i s c e a u 2.Pour v é r i f i e r s i l e pompage s é l e c t i f d ' u n e t r a n s i t i o n atomique d ' u n i s o t o p e p r o d u i t un e n r i c h i s s e m e n t i s o t o p i q u e des i o n s , le l a s e r 1 e s t accordé s u r l a t r a n s i t i o n 5915 A
UI
de 1 ' i s o t o p e 238. La s t r u c t u r e h y p e r f i n e de 1 'i s o t o p e 235 e s t b i e n dégagée de l a r a i e d ' a b s o r p t i o n de I ' i s o t o p e 238. Le pompage o p t i q u e de 1 'i s o t o p e 238 e s t p a r conséquent t r è s s é l e c t i f. L'abondance i s o t o p i q u e des i o n s au n i v e a u fondamental,
p r o d u i t e p a r pompage o p t i q u e , e s t mesurée en e n r e g i s t r a n t l e s p r o f i l s de v a r i a t i o n d ' a b s o r p t i o n à 5493 A
UII.
Ces p r o f i l s s o n t p r é s e n t é s 3 l a f i g u r e 5(a). On observe une p r o d u c t i o n d ' i o n s des deux i s o t o p e s . Pour l e s c o n d i t i o n s e x p é r i m e n t a l e s , l a v a r i a t i o n d ' a b s o r p t i o n du f a i s c e a u d ' e x p l o r a t i o n e s t d i r e c t e m e n t p r o p o r t i o n n e l l e l a c o n c e n t r a t i o n d ' i o n s p r o d u i t s .Les r e s u l t a t s p r é c é d e n t s d o i v e n t ê t r e comparés à ceux obtenus, dans l a même r é g i o n de l a décharge, sans pompage o p t i q u e . Nous avons donc mesure l a c o n c e n t r a t i o n r e l a - t i v e des i s o t o p e s p a r e f f e t o p t o g a l v a n i q u e , en modulant l e f a i s c e a u du l a s e r d ' e x - p l o r a t i o n . Les p r o f i l s des r a i e s s o n t p r é s e n t é s 3 l a f i g u r e 5(b). Le s i g n a l opto- g a l v a n i q u e e s t p r o p o r t i o n n e l à l a c o n c e n t r a t i o n i s o t o p i q u e des i o n s , c a r l ' a b s o r p - t i o n e s t t o u j o u r s i n f é r i e u r e à 10%. La comparaison des f i g u r e s 5 ( a ) e t 5(b) montre que l e s c o n c e n t r a t i o n s i s o t o p i q u e s des i o n s 235 e t 238, p r o d u i t e s p a r l e pompage o p t i q u e , s o n t dans l e même r a p p o r t que l e s d e n s i t e s sans pompage.
u
(GHz)F i g u r e 5
-
( a ) P r o f i l s d ' a b s o r p t i o n modulee à 5493 AU I I
pour un pompage s é l e c t i f de 1 'i s o t o p e 238 à 5915 AUI.
(b) P r o f i 1 o p t o g a l v a n i q u e à 5493 A sans pompage o p t i q u e .
C7-362 JOURNAL DE PHYSIQUE
C e t t e absence de s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e p r o v i e n t du mécanisme de p r o d u c t i o n d ' i o n s p a r chauffage. En u t i l i s a n t l e s s e c t i o n s e f f i c a c e s données p a r Sinha e t a l . [ 1 2 ] nous avons v é r i f i é que l a p r o d u c t i o n d ' i o n s de l ' i s o t o p e 235 p a r t r a n s f e r t de charge e s t moins de 10%.
En c o n c l u s i o n , l e s r é s u l t a t s de l a mesure de l a s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e , de t r a n s f e r t d ' é n e r g i e e t ceux de K e l l e r e t a l . [ 2 ] , i n d i q u e n t que l e c h a u f f a g e e s t e f f e c t i v e m e n t l e mécanisme r e s p o n s a b l e de l ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e dans une décharge en régime cathode creuse.
III
-
DOSAGE ISOTOPIQUE DE L'URANIUML ' e x p l o i t a t i o n de 1 ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e p o u r mesurer l e s abondances r e l a t i v e s d ' i - sotopes d ' u r a n i u m a d é j à é t é suggérée 1131. Cependant, à n o t r e connaissance, aucun r é s u l t a t n ' a encore é t é p u b l i é . Nos t r a v a u x s u r l e g é n é r a t e u r de vapeur à cathode creuse, e t s u r l e mécanisme de l ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e nous o n t m o t i v é s à e x p l o r e r l e p o t e n t i e l de c e t t e n o u v e l l e méthode de dosage i s o t o p i q u e . Les p r e m i e r s r é s u l t a t s obtenus s o n t présentés.
A) T h é o r i e
-
Nous a l l o n s d é r i v e r l e s r e l a t i o n s mathématiques r e l i a n t l e s abondances isot- des i s o t o p e s p a i r s e t i m p a i r s d ' u n élément à l ' i n t e n s i t é du s i g n a l o p t o - g a l v a n i q u e (S.O.G.). Il f a u t d i s t i n g u e r deux s i t u a t i o n s : 1 'une où 1 'o n mesure 1 'a - bondance r e l a t i v e d ' u n c o u p l e d ' i s o t o p e s p a i r s e t l ' a u t r e où on a un mélange d ' i s o - t o p e s p a i r - i m p a i r . Nous t r a i t e r o n s d ' a b o r d l e cas des i s o t o p e s p a i r s .ISOTOPE PAIR
-
Si e t B~ s o n t r e s p e c t i v e m e n t l e s p o p u l a t i o n s des n i v e a u x des i s o - t o p e s p a i r s a e t 0 , a l o r s 1 'abondance i s o t o p i q u e r e l a t i v e s e r a [14, 151:Nous a l l o n s e x p r i m e r l a p o p u l a t i o n N du n i v e a u i n f é r i e u r de l a t r a n s i t i o n du pompage o p t i q u e en f o n c t i o n du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e p r o d u i t p a r un f a i s c e a u l a s e r accorda- b l e , modulé en i n t e n s i t é , e t a y a n t une bande s p e c t r a l e é t r o i t e p a r r a p p o r t à l a l a r g e u r de l a r a i e de l a t r a n s i t i o n o p t i q u e de l a vapeur.
Le s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e S ( V ) e s t p r o p o r t i o n n e l à l a p e r t e d ' é c l a i rement du f a i s c e a u l a s e r , ou encore à l a puissance l a s e r absorbée p a r l a vapeur 1131. On a donc:
où C e s t , pour une t r a n s i t i o n donnée, une c o n s t a n t e de p r o p o r t i o n n a l i t é , D e s t l a s u r f a c e d e l a s e c t i o n du f a i s c e a u l a s e r d a n s l e plasma, e n f i n A I ( v ) = Io , I ( v ) r e p r é s e n t e l a d i f f é r e n c e d ' é c l a i r e m e n t à 1 ' e n t r é e Io e t à l a s o r t i e I ( v ) . Si 1 ' i n - t e n s i t é du f a i s c e a u l a s e r ne s a t u r e pas l e p r o f i l d ' a b s o r p t i o n e t s i l e m i l i e u e s t homogène, nous savons que:
~ ( v ) = CDI~ [l
-
exp-
K ( v ) & ]où K ( V ) e s t l e c o e f f i c i e n t d ' a b s o r p t i o n à l a fréquence V, 9, l a l o n g u e u r du plasma que nous supposons homogène.
Si 1 ' a t t é n u a t i o n du f a i s c e a u e s t r e l a t i v e m e n t f a i b l e 1 'e x p r e s s i o n ( 4 ) se r é d u i t à:
En p r a t i q u e l a p o p u l a t i o n Nt du n i v e a u s u p é r i e u r e s t n é g l i g e a b l e p a r r a p p o r t à c e l l e du n i v e a u i n f é r i e u r de l a t r a n s i t i o n . On a a l o r s l a r e l a t i o n [16]:
où A, e s t l a l o n g u e u r d'onde au c e n t r e de l a t r a n s i t i o n , A l a p r o b a b i l i t é de t r a n s i - t i o n , LJJ = 25 t 1 e t [ J ' ] = 25' t 1 l e s p o i d s s t a t i s t i q u e s des niveaux i n f é r i e u r e t s u p é r i e u r . Lorsque l e p r o f i 1 du c o e f f i c i e n t d ' a b s o r p t i o n e s t gaussien l a r e l a t i o n ( 6 ) se r é d u i t à:
an2
f
:A AN [ J ' ]K = (-)
n 4 r b v D [ J j
o ù A V ~e s t l a l a r g e u r
a
m i - h a u t e u r du p r o f i l du c o e f f i c i e n t d ' a b s o r p t i o n e t K, e s t l e c o e f f i c i e n t au c e n t r e de l a t r a n s i t i o n .Avec l e s r e l a t i o n s précédentes, dans l e cas où I ' a b s o r p t i o n e s t f o r t e ( r e l a t i o n 4 ) , on t r o u v e que l a p o p u l a t i o n du n i v e a u i n f é r i e u r de l a t r a n s i t i o n e s t l i é e au s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e S, à l a f r é q u e n c e v,, p a r l a f o r m u l e :
Si 1 ' a b s o r p t i o n au c e n t r e du p r o f i l e s t f a i b l e , c e t t e d e r n i è r e r e l a t i o n se r e d u i t
a:
Il e s t i m p o r t a n t de n o t e r que, pour une t r a n s i t i o n donnee, l e s v a l e u r s ( J i , [ J I ] ' A e t AvD s o n t l e s mêmes pour t o u s l e s i s o t o p e s p a i r s d ' u n élément. Nous a l ons main- t e n a n t é t u d i e r l e cas d ' i s o t o p e i m p a i r .
ISOTOPE IMPAIR
-
Lorsqu'un i s o t o p e e s t i m p a i r , on d o i t t e n i r compte de l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e du terme de l a c o n f i g u r a t i o n . La p o p u l a t i o n N dans l a r e l a t i o n ( 2 ) r e p r e - s e n t e l a p o p u l a t i o n t o t a l e du m u l t i p l e t de s t r u c t u r e h y p e r f i n e de 1 'i s o t o p e . Si N~e s t l a p o p u l a t i o n du n i v e a u h y p e r f i n , de nombre q u a n t i q u e F, on a a l o r s :
où [ X I = 2X t 1, J e s t l e nombre q u a n t i q u e du moment c i n e t i q u e e l e c t r o n i q u e e t 1 c e l u i du noyau de 1 'i s o t o p e i m p a i r .
Il f a u t d i s t i n g u e r l a s i t u a t i o n où l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e e s t r é s o l u e de c e l l e où e l l e n ' e s t pas r e s o l u e . Nous commencons p a r t r a i t e r l a première.
STRUCTURE HYPERFINE RÉSOLUE
-
La t r a n s i t i o n e s t une composante r é s o l u e de l a S t r U C -t u r e h y p e r f i n e . Les f o r m u l e s ( 8 ) e t ( 9 ) s o n t u t i l i s a b l e s 1 l a c o n d i t i o n d ' y appor- t e r quelques m o d i f i c a t i o n s . Les p o i d s s t a t i s t i ues sont remplacés p a r ceux des n i v e a u x h y p e r f i n s i n f é r i e u r [ F i e t s u p é r i e u r [FI?. La p r o b a b i l i t é de t r a n s i t i o n r a d i a t i v e A F i , ~ e s t c a l c u l é e à p a r t i r de l a p r o b a b i l i t é de t r a n s i t i o n r a d i a t i v e de 1 ' i s o t o p e p a i r [ 1 7 ] . En u t i l i s a n t ( 9 ) e t (10) on o b t i e n t :
STRUCTURE HYPERFINE NON RÉSOLUE
-
Nous t r a i t e r o n s seulement l e cas où l ' a b s o r p t i o n e s t f a i b l e . La r e l a t i o n 5 e s t encore u t i l i s a b l e , cependant K ( V ) e s t l a somme des c o e f f i c i e n t s d 0 a b s o r p t i o n [ à ' l a fréquence v des composantes de l a s t r u c t u r e hyper- f i n e :C7-364 JOURNAL DE PHYSIQUE
où K ~ ' , F ( ~ ) e s t l e c o e f f i c i e n t d ' a b s o r p t i o n a s s o c i é
a
l a t r a n s i t i o n F+F1. La r e l a - t i o n e n t r e l ' i n t é g r a l e du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e a s s o c i é à une r a i e h y p e r f i n e non r é s o l u e e t l a p o p u l a t i o n atomique du m u l t i p l e t e s t :X ~ A N [ J ' J
K ( v ) du =
F' F F+F1 B.
[JI
En u t i l i s a n t l e s r e l a t i o n s ( 5 ) e t (13) on o b t i e n t :
N
= 8" !2!J-/
S(v)dvC L O I ~ X ~ A ( J ' ] (14)
8 ) Montage e x p é r i m e n t a l
-
Le montage e x p é r i m e n t a l e s t p r é s e n t é à l a f i g u r e 6. Un ondemètre permet d ' a c c o r d e r l e l a s e r s u r l e s t r a n s i t i o n s de l ' u r a n i u m . Un d i s p o s i - t i f é l e c t r o - o p t i q u e module 1 ' i n t e n s i t é du f a i s c e a u l a s e r . Le r a p p o r t d ' e x t i n c t i o n e s t e n v i r o n 200. La fréquence de m o d u l a t i o n e s t a j u s t é e .3 e n v i r o n 30 KHz pour o b t e - n i r l e m e i l l e u r r a p p o r t s i g n a l s u r b r u i t , en t e n a n t compte des c o n d i t i o n s d ' o p é r a - t i o n du g é n e r a t e u r de vapeur. Des f i l t r e s n e u t r e s , F, de d e n s i t é connue, s e r v e n t à m o d i f i e r 1 ' é c l a i r e m e n t i n c i d e n t . Le d i a m è t r e du f a i s c e a u l a s e r e s t égal 3 c e l u i du p o t cathodique. L ' a t t é n u a t i o n de l ' é c l a i r e m e n t p a r l a vapeur e s t mesurée 3 l ' a i d e d ' u n e photodiode. Le g é n é r a t e u r e s t a l i m e n t é par une source de t e n s i o n s t a b i l i s é e . Un a m p l i f i c a t e u r synchrone permet demesurer l e S.O.G.aux bornes d ' u n e r é s i s t a n c e de charge. La t e n s i o n c o n t i n u e aux bornes de l a r é s i s t a n c e e s t é l i m i n é e p a r un f i l t r e . Le S.O.G. e s t e n r e g i s t r é a u moyen d'une t a b l e t r a ç a n t e . Le déplacement h o r i z o n t a l de l a plume e s t p r o p o r t i o n n e l au balayage en fréquence du f a i s c e a u l a s e r e t l e déplace- ment v e r t i c a l e s t p r o p o r t i o n n e l au s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e . Deux g é n é r a t e u r s o n t é t éu t i l i s é s l o r s de ces mesures. Le p r e m i e r e s t composé d ' u n p o t c a t h o d i q u e c y l i n d r i - que en uranium n a t u r e l sous forme m é t a l l i q u e [ 5 ] . Le c y l i n d r e e s t p e r c é de p a r t en p a r t s e l o n son axe. Il e s t opéré à une p r e s s i o n de 0.3 T o r r de Xe, à des c o u r a n t s v a r i a n t de 12 mA à 40 mA. Le second g é n é r a t e u r a un p o t c a t h o d i q u e d ' u r a n i u m n a t u - r e l , au f o n d duquel e s t enfoncé une p a s t i l l e d ' u r a n i u m m é t a l l i q u e e n r i c h i 131. Il e s t opéré à une p r e s s i o n de 0,7 T o r r de Xe e t à un c o u r a n t de 40 mA.
TRACEUR X-Y 1
LASER A S F I
MODULATEUR
F i g u r e 6
-
Montage e x p é r i m e n t a l pour mesurer l e dosage i s o t o p i q u e p a r e f f e t o p t o g a l v a n i q i i e . S: lame s é p a r a t r i c e , F: f i l t r e n e u t r e .(XXORANT
C) R é s u l t a t s expérimentaux
-
Les r S s u l t a t s s o n t p r é s e n t é s au t a b l e a u II où nous avons des dosages pour 3 couples d ' i s o t o p e s , v o i r l a p r e m i è r e colonne. Les l o n g u e u r s d'ondes u t i l i s é e s pour l e dosage s o n t présentées à l a deuxième colonne. Les v a l e u r s du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e au c e n t r e du p r o f i l @ ' a b s o r p t i o n , associées à 1 'i s o t o p e ae t l ' i s o t o p e 6, pour deux e s s a i s , sont présentées ~ s p e c t i v e m e n t dans l e s colonnes 3 e t 4. Les v a l e u r s du r a p p o r t A I ( v , ) / I ~ pour l ' i s o t o p e 6 s o n t p r é s e n t é e s a l a c o l o n - ne 5. Un t i r e t dans c e t t e c o l o n n e i n d i q u e que l ' a b s o r p t i o n e s t f a i b l e . Les v a l e u r s
AMPLI.
ONDEMETRE ALIMENTATION SYNCHRONE
- - - - - - - -
'
1 ELECTRO-OPTIQUE+ 1- C
d e RaB s o n t a f f i c h é e s à l a 6ième colonne. À l a c o l o n n e 7 on t r o u v e l e s v a l e u r s des abondances r e l a t i v e s d é t e r m i n é e s p a r s p e c t r o m é t r i e de masse (RIa6). Nous a l l o n s m a f n t e n a n t c o n s i d é r e r p l u s en d é t a i l s l e s r é s u l t a t s a f f i c h é s au t a b l e a u II.
TABLEAU II
RÉSULTATS EXP~RIMENTAUX
-
DOSAGE ISOTOPIQUE*
v a l e u r de 1 ' i n t é g r a l e de S(v) (mV x MHz)**
c e t r a v a i l***
s p e c t r o m é t r i e de masse.2 3 5 ~ / 2 3 8 ~ DANS L'URANIUM NATUREL
-
La t r a n s i t i o n 59158 (Ocm-l 5 L g-
16900cm-l 7M7)a é t é c h o i s i e Dour l e s r a i s o n s s u i v a n t e s : l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e de 1 'i s o t o p e 235 e s t b i e n connue [18, 191, l e s p r o f i l s d ' a b s o r p t i o n des i;btopes 235 e t 238. ne se r e c o u v r e n t pas. E n f i n c e t t e r a i e donne l e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e l e p l u s grand dans l e domaine de l a R6G [l, 13
.
Un exemple des p r o f i l s de r a i e s e s t p r é s e n t é à l a1
f i g u r e 7. A f i n de r é d u i r e ' i n f l u e n c e d u p i e d du p r o f i l d u 238 s u r l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e 235, l e g é n é r a t e u r opère à 12 mA. La composante B de l a s t r u c t u r e hyper- f i n e (F = 1712 + F' = 1912) e s t p u r e e t e l l e a é t é c h o i s i e pour mesurer l a popula- t i o n de 1 ' i s o t o p e 235. La l i g n e de base de l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e e s t f i x é e de f a ç o n t e l l e que l e s i n t e n s i t é s r e l a t i v e s des composantes r é s o l ues s o i e n t en a c c o r d avec 1 es v a l e u r s t h é o r i q u e s .
I
1 I I 1 I I3-
O 5 1 O 15
V (GHz)
F i g u r e 7
-
P r o f i l o p t o g a l v a n i q u e de l a t r a n s i t i o n 5915 A uranium n a t u r e l .C7-366 JOURNAIL DE PHYSIQUE
Les v a l e u r s du S.O. au c e n t r e du p r o f i l de l a composante B, e t c e l l e s au c e n t r e du p r o f i l de 1 'i s o t o p e 238 sont a f f i c h é e s à l a t r o i s i è m e e t à l a q u a t r i è m e colonnes du t a b l e a u II. Pour 1 'i s o t o p e 235 1 'a b s o r p t i o n e s t f a i b l e e t sa p o p u l a t i o n e s t é v a l u é e à 1 'a i d e de l a r e l a t i o n (11). Pour 1 'i s o t o p e 238 1 'a b s o r p t i o n e s t i m p o r t a n t e e t sa p o p u l a t i o n au n i v e a u fondamental e s t é v a l u é e à l ' a i d e de l a r e l a t i o n (8). Si 1 'o n c o n s i d è r e que A V = A~ V~ e t que ~ ~ 2 3 5 ~~ ~~ ~= ~ ~ 2 3 8 ~ on p e u t é c r i r e :
P o u r c a l c u l e r c e t t e v a l e u r il f a u t c o n n a î t r e CDI,. À c e t t e f i n , nous avons mesuré l a v a l e u r A I ( v ~ ) / I ~ pour l ' i s o t o p e 238, v o i r l a colonne 5 du t a b l e a u II. En u t i l i - s a n t l a r e l a t i o n ( 3 ) on a:
Après s u b s t i t u t i o n dans l a r e l a t i o n (15) on o b t i e n t :
S u i v a n t l a r é f é r e n c e [ 1 7 ] on a A19/2-17/2 = 0,95 A. De p l u s , on a [ J ' ] = 15, [ F I ] = 20 e t
LI]
= 8. Après s u b s t i t u t i o n de ces v a l e u r s , l a r e l a t i o n (17) d e v i e n t :Les v a l e u r s de 1 'abondance r e l a t i v e , pour deux e s s a i s , s o n t présentées à l a c o l o n n e 6 du t a b l e a u II. Toutes ces mesures o n t é t é r é a l i s é e s avec un é c l a i r e m e n t de 10mWI cm2.
2 3 4 ~ / 2 3 8 N DANS L'URANIUM NATUREL
-
Pour c e t t e mesure on u t i l i s e l e même g é n é r a t e u r d e vapeur que précédemment, m a i s l e c o u r a n t e s t a j u s t é à 40 mA. La t r a n s i t i o n 5915Â ne p e u t pas ê t r e u t i l i s é e pour l e dosage de l ' i s o t o p e 234 c a r il y a s u p e r p o s i t i o n de r a i e s avec l a composante ( F = 1112 -tF'
= 13/2) de l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e de 1 'i s o t o p e 235. Nous avons donc cherché une a u t r e t r a n s i t i o n p l u s p r o p i c e au dosage de l ' i s o t o p e 234. L'abondance i s o t o p i q u e de l ' i s o t o p e 234 dans l ' u r a n i u m n a t u r e l e s t t r è s f a i b l e (0.0056%). Pour o b t e n i r un s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e mesurable il f a u t que l a t r a n s i t i o n c h o i s i e pour l e dosage a i t une v a l e u r de A i m p o r t a n t e , que l e n i v e a u i n f é r i e u r s o i t un n i v e a u fondamental ou un n i v e a u m é t a s t a b l e de f a i b l e é n e r - g i e e t a y a n t de grands déplacements i s o t o p i q u e s dans l e s r a i e s . Parmi l e s t r a n s i - t i o n s p r é s e n t a n t ces c a r a c t é r i s t i q u e s dans l e domaine s p e c t r a l d ' o p é r a t i o n de l a Rhodamine 6G, nous avons c h o i s i l a t r a n s i t i o n 5758-36A (4275 cm-' 5 ~ 6-
21636 cm-').Un exemple des p r o f i 1 s o p t o g a l v a n i q u e s des d i f f é r e n t s i s o t o p e s , pour 5758,368, e s t p r é s e n t é à l a f i g u r e 8. La v a l e u r du s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e au c e n t r e du p r o f i l de l ' i s o t o p e 234 e s t p r é s e n t é e à l a t r o i s i è m e c o l o n n e du t a b l e a u II. L ' e r r e u r s u r c e t t e v a l e u r e s t due p r i n c i p a l e m e n t au b r u i t e t à l ' i n c e r t i t u d e s u r l a p o s i t i o n de l a l i g n e de base. La l i g n e de base e s t d i f f i c i l e à é v a l u e r c a r l e p r o f i l e s t p e r - t u r b é aux basses fréquences p a r l e p i e d du p r o f i 1 a s s o c i é à I ' i s o t o p e 235, e t à h a u t e s fréquences, p a r l e p i e d du p r o f i l d ' a b s o r p t i o n de 1 'i s o t o p e 238 de l a t r a n s i - t i o n 5758,12a (Ocm-1 5 ~ :
-
17361 7 ~ , cm-1). La v a l e u r du S.O. au c e n t r e d u p r o f i l de 1 ' i s o t o p e 238 e s t p r é s e n t é e à l a q u a t r i è m e colonne. L ' a b s o r p t i o n e s t f a i b l e pour l e s deux i s o t o p e s e t l a r e l a t i o n ( 9 ) e s t u t i l i s é e pour c a l c u l e r l e s p o p u l a t i o n s . Si I ' o n c o n s i d è r e que A ! J ~= ~~ ~ 6 ' 3 8 ~ ~ e t i 0 7 - 3 4 =x
238 on o b t i e n t 2 3 4 ~ / 2 3 8 ~ = 23'+So/238S0. L ' a b o n d a n c e i s o t o p i q u e r e l a t i v e c a l c u 7 é e à p a r t i r de c e t t e r e l a t i o n e s t p r é s e n t é e à l a c o l o n n e 6 du t a b l e a u II.
F i g u r e 8
-
P r o f i l o p t o g a l v a n i q u e de l a t r a n s i t i o n 5758,368
uranium n a t u r e l . 6- 5
- >
4 - 3 EWY 2
1
O .
Pour o b t e n i r un S.O. mesurable il a f a l l u une p u i s s a n c e l a s e r i n c i d e n t e r e l a t i v e m e n t é l e v é e , s o i t e n v i r o n 100 mW. A c e t t e puissance, il y a s a t u r a t i o n du p r o f i 1 d ' a b - s o r p t i o n , mais p u i s q u e l e s deux i s o t o p e s s o n t p a i r s l ' e f f e t de s a t u r a t i o n s e r a l e même s u r l e s deux i s o t o p e s . Le r a p p o r t des p o p u l a t i o n s d e v r a i t donc ê t r e inchangé p a r l a s a t u r a t i o n e t l e s v a l e u r s c a l c u l é e s s o n t exactes.
236N/235N DANS L~URANIUM' ENRICHI
-
Les mesures o n t é t é r é a l i s ë e s dans l e second g é n é r a t e u r de vapeur d é c r i t précédemment. Nous c o n s i d é r o n s en p r e m i è r e approxi,ma- t i o n que l'abondance r e l a t i v e des i s o t o p e s 236 e t 235 dans l a vapeur e s t l a même que dans l a p a s t i l l e . La t r a n s i t i o n 5915A ne p e u t pas ê t r e u t i l i s é e c a r il y a un c h e v a u c h e m e n t des r a i e s . Nous avons c h o i s i l a t r a n s i t i o n 5999.4A (3800 cm-' 5 ~ ;-
20464 cm-' J = 7) pour l a q u e l l e l e s p r o f i l s d ' a b s o r p t i o n des i s o t o p e s 238, 235 e t 236 ne se r e c o u v r e n t pas. Un exemple des p r o f i l s o p t o g a l v a n i q u e s obtenus e s t p r é - s e n t é à l a f i g u r e 9.
1 2 4
v
12 14 16Y
(GHz)A /
F i g u r e 9
-
P r o f i l o p t o g a l v a n i q u e de l a t r a n s i t i o n 5999,4 A de 1 'uranium e n r i c h i .- -
-
235 238
U u
1
X 1000
-
238U
-
-
1 I 1 1 A A 1 1 l
>
C7-368 JOURNAI- DE PHYSIQUE
É t a n t donné que, dans nos c o n d i t i o n s e x p é r i m e n t a l e s , 1 ' a b s o r p t i o n e s t f a i b l e pour l e s deux i s o t o p e s , l a p o p u l a t i o n de 1 'i s o t o p e 236 e s t é v a l u é e à 1 ' a i d e de l a r e l a - t i o n ( 9 ) e t c e l l e de l ' i s o t o p e 235 à l ' a i d e de l a r e l a t i o n (14). L'abondance r e l a - t i v e des i s o t o p e s e s t donnée p a r l ' e x p r e s s i o n s u i v a n t e :
La l a r g e u r Doppler avn23'j e s t é g a l e à 610 MHz. Les v a l e u r s de 1 'abondance r e l a t i v e des i s o t o p e s s o n t pré;entées p o u r l e s deux e s s a i s à l a c o l o n n e 6. La p u i s s a n c e l a s e r u t i l i s é e pour ces mesures e s t e n v i r o n 100 mW. La v a l e u r de l ' a b o n d a n c e p e u t ê t r e faussée p a r l a s a t u r a t i o n e t l e pompage o p t i q u e , c a r l e u r s e f f e t s ne s o n t pas nécessairement l e s mêmes s u r l e p r o f i l d ' a b s o r p t i o n de l ' i s o t o p e 236 e t s u r c e l u i du 235. Nous n'avons pas t e n t é d ' é v a l u e r l ' e r r e u r s y s t é m a t i q u e causée p a r l a puissance l a s e r u t i l i s é e .
DISCUSSION
-
En u t i l i s a n t l a t r a n s i t i o n 5915 A nous avons obtenu une v a l e u r d'abon- dance r e l a t i v e des i s o t o p e s 235 e t 238 dans 1 'uranium n a t u r e l en t r è s bon a c c o r d avec l e s v a l e u r s obtenues p a r s p e c t r o m ë t r i e de masse. L ' i n c e r t i t u d e s u r l a v a l e u r d é t e r m i n é e p a r e f f e t o p t o g a l v a n i q u e peut ê t r e r é d u i t e en a m é l i o r a n t l a s t a b i l i s a t i o n de l ' i n t e n s i t é du f a i s c e a u l a s e r e t en augmentant l a p r é c i s i o n de AI(v)/I,.Les v a l e u r s des abondances r e l a t i v e s 2 3 4 ~ / 2 3 " e t 236N/235N obtenues à l ' a i d e des r a i e s 5758,36 A e t 5999,4 A ne s o n t pas a u s s i s a t i s f a i s a n t e s .
Dans l e cas du 2 3 6 ~ / 2 3 5 N , l a p r é c i s i o n e s t e s s e n t i e l l e m e n t l i m i t é e p a r l e b r u i t de l a décharge. De p l u s , il e s t p o s s i b l e q u ' à c e t t e i n c e r t i t u d e v i e n n e s ' a j o u t e r une e r r e u r s y s t é m a t i q u e causée p a r l a s a t u r a t i o n e t l e pompage o p t i q u e . Pour augmenter l a p r é c i s i o n de c e t t e mesure, il s e r a i t n é c e s s a i r e de t r o u v e r une t r a n s i t i o n p l u s i n t e n s e , ce q u i p e r m e t t r a i t d ' u t i l i s e r une i n t e n s i t é l a s e r p l u s f a i b l e , t o u t en augmentant 1 e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e .
Dans l ' u r a n i u m n a t u r e l l e s v a l e u r s de 2 3 4 ~ / 2 3 8 ~ obtenues p a r e f f e t o p t o g a l v a n i q u e d i f f è r e n t d ' e n v i r o n un f a c t e u r 3 de c e l l e s mesurées p a r s p e c t r o m é t r i e de masse.
C e t t e d i f f é r e n c e e s t b i e n p l u s grande que 1 ' e r r e u r e x p é r i m e n t a l e s u r l a mesure. Les deux hypothèses que nous r e t e n o n s pour e x p l i q u e r c e désaccord s o n t 1 es s u i v a n t e s : premièrement, il y a une c o ï n c i d e n c e du p r o f i l d ' a b s o r p t i o n de l ' i s o t o p e 234 e t d u p r o f i l a p p a r t e n a n t à un a u t r e i s o t o p e de l ' u r a n i u m , ou au xénon; deuxièmement, l e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e n ' e s t pas p a r f a i t e m e n t p r o p o r t i o n n e l à l a puissance l a s e r absorbée. C e t t e n o n - l i n é a r i t é se m a n i f e s t e évidemment d ' a u t a n t p l us que l a d i f f é -
r e n c e des c o n c e n t r a t i o n s des i s o t o p e s e s t grande.
LIMITE DE
DËTECTION -
Nous p r é s e n t o n s une é v a l u a t i o n a p p r o x i m a t i v e , pour nos c o n d i-
t i o n s e x p é r i m e n t a l e s , des 1 im i t e s de d é t e c t i o n des d i f f é r e n t s i s o t o p e s d ' u r a n i u m pour l a t r a n s i t i o n 59158. Nous supposons pour ces c a l c u l s que l e s p r o f i l s d ' a b s o r p - t i o n des i s o t o p e s ne s o n t pas p e r t u r b é s p a r des r a i e s p a r a s i t e s . Considérons en p r e m i e r l i e u l a l i m i t e de d é t e c t i o n de l ' i s o t o p e 235. Pour une c o n s t a n t e de temps d e l ' a m p l i f i c a t e u r synchrone de 3s, l e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e au c e n t r e d u p r o f i l de l a composante B e s t égal à 35 pV ( v o i r l e t a b l e a u I I ) e t l e b r u i t e s t e n v i r o n de 0,2 U V ( v o i r l a f i g u r e 8). On c o n s i d è r e que l a l i , , i i t e de d é t e c t i o n e s t a t t e i n t e l o r s q u e l e r a p p o r t s i g n a l s u r b r u i t e s t égal à deux. On o b t i e n d r a donc un s i g n a l de 0,4 uV s u r l a composante B de l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e , pour une d e n s i t é d ' i s o t o p e 235, 100 f o i s p l u s f a i b l e que dans 1 'u r a n i u m n a t u r e l , s o i t 0,007% de l a d e n s i t é volumique t o t a l e d'uranium. Ceci correspond à une, d e n s i t é au n i v e a u fondamental de 5 x IO7 atomes/ cm3, c a r l a c o n c e n t r a t i o n de l ' u r a n i u m au n i v e a u fondamental e s t v o i s i n e de 7 x 10" atomes/cm3. C e t t e l i m i t e de d é t e c t i o n e s t obtenue p o u r des puissances l a s e r s i n c i d e n t e s d ' e n v i r o n 4 mW (1, = 10 mW/cm2). Pour des puissances l a s e r s i n c i - d e n t e s s u p é r i e u r e s à 100 mW, nous avons obtenu un s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e s u p é r i e u r à 400 pV a s s o c i é à l a composante B de l a s t r u c t u r e h y p e r f i n e . Dans de t e l l e s c o n d i - t i o n s e x p é r i m e n t a l e s , l a l i m i t e de d é t e c t i o n passe à une v a l e u r v o i s i n e de 5 x IO6 atomes/ cm3, ou à une v a l e u r d'abondance de 0,0007%.
Les i s o t o p e s 234, 236 e t 238 n ' o n t pas de s t r u c t u r e h y p e r f i n e , e t à d e n s i t é atomique é g a l e , l e s i g n a l o p t o g a l v a n i q u e au c e n t r e de l e u r p r o f i l d ' a b s o r p t i o n pour l a t r a n - s i t i o n 5915h s e r a i t e n v i r o n c i n q f o i s p l u s grand que l e s i g n a i au c e n t r e de l a com- posante B de l ' i s o t o p e 235. Pour une puissance l a s e r de 100 mW, l a d e n s i t é v o l u m i - que m i n i m a l e mesurable c o r r e s p o n d r a i t à 1 x 106 atomes/cm3. ou à une abondance de 0,000151. 11 va sans d i r e que l a t r a n s i t i o n 5915A e s t u t i l i s a b l e pour l e dosage du 234 e t du 236, seulement s i l e u r c o n c e n t r a t i o n e s t b i e n p l u s grande que c e l l e du 235.
Notons en t e r m i n a n t que l e s l i m i t e s de d é t e c t i o n obtenues peuvent ê t r e améliorées.
On p e u t optimiser l a v a l e u r de l a r é s i s t a n c e de charge e t l e s c o n d i t i o n s d ' o p é r a t i o n de l a lampe. L ' u t i l i s a t i o n d'une t r a n s i t i o n de résonance avec une v a l e u r de A ( e t possiblement de C) p l u s grande que c e l l e de l a t r a n s i t i o n 591% p o u r r a i t a m é l i o r e r l a l i m i t e de d é t e c t i o n . Une puissance l a s e r p l u s é l e v é e e t une p l u s grande bande s p e c t r a l e du f a i s c e a u l a s e r p e r m e t t r a i e n t a u s s i d ' a p p o r t e r des a m é l i o r a t i o n s .
CONCLUSION
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Dans l a p r e m i è r e p a r t i e de n o t r e t r a v a i l , nous avons démontré que l o r s de l ' i r r a d i a t i o n d ' u n e vapeur d ' u r a n i u m dans une cathode creuse, une p a r t i e del ' é n e r g i e l a s e r absorbée e s t t r a n s f é r é e p a r c o l l i s i o n s é l e c t r o n i q u e s à t o u t e s l e s espë- ces p r é s e n t e s dans l a décharge. Ce t r a n s f e r t d ' é n e r g i e p r o d u i t un chauffage g l o b a l du plasma e t une augmentation des d e n s i t é s i o n i q u e s . La non s é l e c t i v i t é i s o t o p i q u e c e c e t t e p r o d u c t i o n d ' i o n s démontre que l ' e f f e t o p t o g a l v a n i q u e e s t e s s e n t i e l l e m e n t d û au c h a u f f a g e du plasma.
Dans l a deuxième p a r t i e nous avons prouvé que l a s p e c t r o s c o p i e o p t o g a l v a n i q u e peut ê t r e u t i l i s é e avec succès pour l e dosage i s o t o p i q u e de l ' u r a n i u m . C e t t e méthode e s t beaucoup p l u s s e n s i b l e que l e s méthodes c o n v e n t i o n n e l l e s de spectrométrie d ' a b s o r p - t i o n e t d ' e m i s s i o n . E l l e p e u t s ' é t e n d r e f a c i l e m e n t au dosage i s o t o p i q u e d ' a u t r e s éléments que 1 'u r a n i u m e t é v e n t u e l lement au dosage d ' u n m a t é r i a u c o n t e n a n t p i u s i e u r s éléments.
REMERCIEMENTS
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Nous remercions P.A. Dion e t Y. Lemire pour l e u r c o n t r i b u t i o n au montage e x p é r i m e n t a l . Le L a b o r a t o i r e N u c l é a i r e de Chalk R i v e r de I 1 E n e r g i e Atomique d u Canada L t d . nous a p r ê t é l ' u r a n i u m e n r i c h i en 235. Les t r a v a u x o n t é t é subven- t i o n n é s p a r l e C o n s e i l de Recherche en Science N a t u r e l l e e t en Génie Canada, e t l e Mi n i s t è r e de 1 'E d u c a t i o n du Québec.REFERENCES
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