Relation entre les propriétés radioactives des noyaux et la structure chimique des molécules qui les renferment

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Relation entre les propriétés radioactives des noyaux et

la structure chimique des molécules qui les renferment

R. Daudel

To cite this version:

557 En

_comparant

avec

_l’énergie

d’activation

ther-mique

selon la courbe de

Weintraub,

vers 6ooO

C,

on en déduit que, dans le

bore,

les deux

énergies

d’activation

_{intrinsèque, thermique}

et

_optique,

sont très voisines et valent 1,2 à 1,25 eV

(à température

ordinaire).

Le bore est ainsi

_homopolaire,

comme les autres

métalloîdes,

et se

_place

très

_près

du silicium. D’autres mesures

_(de

caractère

_purement

_optique)

confirment la valeur

_indiquée

et seront décrites

ultérieurement.

Je tiens à remercier le Professeur

Rocard,

grâce

auquel

ce travail a _{pu être réalisé} au labora-toire de

_Physique

de l’E. N. S.

Manuscrit reçu le 3o juin 1952.

BIBLIOGRAPHIE.

[1] WEINTRAUB. 2014 J. Ind.

Eng. Chem., 1913, 5, 112; [courbe 03C3 = f (T) du bore].

[2] FREYMANN et STIEBER. - C. R. Acad.

Sc., 1934, 199, 1109.

[3] BOËR. 2014 Ann. Physik, 1952, 10, 1-2.

[4] LARK-HOROWITZ. 2014 _{Semi-conducting Materials,}

Gonfé-rence de Reading, 1950.

RELATION ENTRE LES

PROPRIÉTÉS

RADIOACTIVES DES NOYAUX

ET LA STRUCTURE

_CHIMIQUE

DES

_{MOLÉCULES QUI}

LES RENFERMENT

Par R. DAUDEL,

Institut du Radium et Institut de _Mécanique ondulatoire _appliquée à la Chimie et à la Radioactivité

(Centre de Chimie _théorique de _France).

Sommaire - On résume les

principaux travaux _théoriques et _{expérimentaux} effectués jusqu’ici

dans ce domaine. On _indique dans quelles directions il semble souhaitable de poursuivre les recherches.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. TOME

_13,

NOVEMBRE

_19~2,

PAGE JG7.

Introduction. -

Jusqu’à

ces tontes dernières

années,

les

_propriétés

_{des noyaux étaient} consi-dérées comme

_pratiquement

insensibles aux influences extérieures

_physiques

ou

_chimiques

_{tels que}

tempé-rature,

pression,

état

_chimique,

etc.

La

_période

_{radioactive d’un noyau, par}

_exemple,

était,

jusqu’alors,

considérée comme une

_grandeur

tout à fait

_spécifique

de celui-ci.

Les diverses tentatives de modification des

périodes

radioactives sous l’influence de facteurs extérieurs avaient

_toujours

échoué.

Des considérations

_théoriques

et des

_expériences

récentes ont

_montré,

_{qu’en f ait,}

les

_propriétés

nucléaires

sont sensi bles à des

_{effets physiques}

et

_chimiques.

Les échecs des

_expériences

anciennes

_{s’expliquent}

par le fait

qu’il

existait alors un nombre restreint de

radioéléments,

que le choix des noyaux étudiés n’avait _pas été

_guidé

_par la théorie _{et que,} même dans les meilleurs

_exemples,

les modifications de

périodes

réalisables

_pratiquement

restent assez

_petites.

En

_1948,

nous écrivions

_[1]

que la théorie des

interactions nucléaires ouvre actuellement deux

domaines dont :

« _{la mise} en évidence de la variation des

_périodes

radioactives sous l’influence de l’ionisation ou

d’effets similaires

_(changement

de la nature

chi-mique

de la molécule dans

_laquelle

se trouve l’atome

radioactif,

action de

champs

sur le

cortège

élec-tronique

ou

_autre

_perturbation

de

_celui-ci).

« Ce

_type

d’étude :

« 1 ° menée dans le cas de la conversion

interne,

pourrait

permettre

de choisir entre les deux méca-nismes

_qui

ont été

_proposés

_{pour celle-ci} et vraisem-blablement confirmer directement le

second;

exis-tence de deux voies

indépendantes :

la voie

élec-tron et la voie

_photon;

« 2~

menée

dans le cas de la

_capture

e,

_pourrait

prouver l’existence de

types

de

_capture

autres que la

_{capture K;}

« 30 dans le cas de l’émission

_~,

_pourrait

_prouver l’existence de la création e. ~~

Le but de cet article est de montrer le chemin

parcouru

depuis 1948

et de

_préciser

les

_principaux

domaines

_qu’il

_y aurait encore lieu

_{d’explorer.}

I. -

Le cas des noyaux radioactifs par

capture

d’électrons.

Les

_{premières prévisions}

_théoriques.

On

sait,

depuis

les

_expériences

d’Alvarez

_[2]

de

que certains noyaux

peuvent

se

_{désintégrer}

sponta-nément en absorbant un électron K de leur

cortège :

c’est le

_phénomène

de

_capture

K

_prévu

en

₁₉₃₅

par Yukawa et Sakata

[3].

Le

_bérylium

7,

par

exemple,

se transforme en

lithium avec une

_période

d’environ 5o

_jours

selon

ce _{processus :}

Le seul

_corpuscule

_éjecté

_{nécessairement par} le

noyau au cours d’un tel

_phénomène

est sans doute

un neutrino ) : le recul _{des noyaux}

_7Li,

_{observé par}

Allen

_[4]

semble une _preuve

_{expérimentale}

de cette

hypothèse théoriquement

nécessaire.

De

_plus,

la

_perturbation

du

_cortège

_{électronique}

de l’atome sous l’influence de la

_disparition

d’un de ses électrons et la modification de la

_charge

de son noyau se traduit

_{généralement}

_par le

_départ

d’un

certain nombre de

_photons.

En

fait,

bien que

jusqu’en

1948

on _{n’avait pu} démontrer que la

capture

des électrons

K,

rien ne

s’opposait

à l’idée que les noyaux soient

également

susceptibles

de

_capturer

des électrons

L,

N,

etc. De sorte

_qu’il

était normal _{de penser que} les

désin-tégrations

radioactives attribuées à des

_{captures K}

étaient,

en

_fait,

dues à la

_capture

d’un

_quelconque

des électrons du

_cortège,

la

_capture

d’un électron K

étant seulement

_{plus probable.}

C’est

_pourquoi

nous avons

_proposé

_[1]

_d’appeler

capture

e le

_{phénomène global,}

en réservant le nom de

_capture

.I~,

_{capture L}

à l’un de ces événements

pris

en

_particulier.

La

_probabilité

de

_capture

totale

_responsable

de

la

_{désintégration}

observée devait donc s’écrire :

où PA, PL,

représentent

les

_{probabilités}

part-culières

_respectives

de

_capture

d’un électron

K,

d’un électron

L,

etc.

C’est en réfléchissant sur cette _{formule que} R. Daudel

_[5]

d’une

_part

et F.

_Segré

_[6]

d’autre

part,

ont

_remarqué

_qu’un

ion devrait se

_{désintégrer}

plus

lentement

_qu’un

atome : par

exemple

l’ion Be++

qui

n’a

_plus

d’électron L. Ils conclurent que le

béryllium 7

sous forme

_métallique

devrait avoir une

période

un _peu

_plus

courte _{que le}

_{béryllium 7}

sous

forme de

_fluorure,

de

_chlorure,

etc., car on

_peut

penser que dans ces sels les électrons L du

_béryllium

sont en

_{partie déportés}

du côté de

_{l’halogène}

très

électronégatif.

~

,

La

_probabilité

de

_capture

d’un _{électron par} un noyau

peut

être considérée comme

_{proportionnelle}

à

sa

_probabilité

de

_présence

dans ce _{noyau, c’est-à-dire} au _carré, du module de la valeur de son onde dans

ce _noyau.

En utilisant les fonctions de

Slater,

on

_peut

prévoir

ainsi une différence (le 1,6 pour 100

[j

] entre

la

_période

de 7Be et la

_période

de Be~-~.

Cette différence s’élève à 2,6 pour 100

quand

on utilise les fonctions de Hartree

_[8].

On

_pouvait

donc attendre entre le métal et les dérivés

_halogènes

décrits ci-dessus une différence de

période

de l’ordre du

_pour-cent

ou d’une fraction de

_pour-cent.

Les résultats de

_{l’expérience.}

- Dans de

premières expériences

Bouchez,

P.

_Daudel,

R. Daudel

et Muxart

_{[7] comparèrent}

la

_période

du

_{béryllium 7}

métallique

à celle de son chlorure en solution.

Ils obtinrent un résultat semblant _{montrer que la}

période

du métal était un _peu

_plus

courte, mais

l’écart observé assez

_{systématiquement}

était de l’ordre des erreurs

_{expérimentales.}

Ils ne

_purent

conclure nettement.

En

_1948,

les mêmes auteurs

_[91

amélioranlle

dispo-sitif

expérimenlal

observèrent une

différence

de

période

de l’ordre du

_pour-cent

entre Ie métal 7Be et son

fluo-rure solide : Ie métal comme

_prévu

se

désintégrant

un

peu

plus

vite

_{que le fluorure.}

Depuis,

une discussion serrée des résultats

_[10]

a montré _que l’écart observé est très

_supérieur

à

l’erreur

_{expérimentale}

(l’effet

est

_certain),

mais sa valeur absolue est mal connue

_(entre

2 et 5. io-3

environ).

La découverte de cet effet est

_{importante :}

c’est,

en

_effet,

la

_première

fois _que l’on a _pu

_modifier,

par des effets extérieurs

_(ici

des effets

_chimiques),

la

_période

_{d’un noyau. De}

_plus,

la

_prévision

du

phéno-mène _repose sur l’existence

_présumée

de la

_capture

L. La découverte de la différence des

_périodes

_peut

être considérée comme _{la preuve indirecte de l’existence} de la

_capture

L.

Il est intéressant de noter _{que c’est}

_{précisément}

à cette même

_époque

_{que la}

_capture

L a été

expé-rimentalement mise en _{évidence par}

_Kirkwood,

Pontecorvo et Hanna

_[11]

et

_[12]

dans le cas de

l’argon

37.

De son

_côté,

_Segré

avait

_entrepris

des

expé-riences.

En

_1949,

il donne ses

_premiers

résultats

_{[13] :}

Autrement

dit,

à

_{quelques 1/10000e}

_près,

_l’oxyde

de

_béryllium

7 et le métal

_présentent

la même

période.

Ce résultat est un _peu

_surprenant

_{puisque, d’après}

nos

_conceptions,

on devrait s’attendre à trouver ici

un effet un _peu

_plus

_{faible que} dans le cas du fluorure

(l’oxygène

est moins

_{électronégatif}

que le

fluor),

mais encore observable. La lettre de Seitz citée par

Segré

et

_Wiegand

fournit

_peut-être

_{1"explication.}

Exprimé

par les mots d’un autre

langage,

ce texte

peut

se résumer ainsi :

a.

_l’oxygène

«

_prend

» des électrons au

_béryllium

électrons que

l’oxygène

«

_prend

)) au

_béryllium

restent

_près

_{du noyau de}

celui-ci;

.

b,

si,

de

_plus,

_l’oxygène

attire vers lui des élec-trons de

valence,

il

_apporte

aussi les électrons de ses doublets.

En

résumé,

l’effet dû à

_{l’électronégativité}

_peut

être

_compensé,

voir

_dépassé

_par ces effets

anta-gonistes.

Puisque

l’oxygène

est moins

_{électronégatif}

_que

le fluor et que, de

plus,

la densité de

_l’oxyde

de

béryllium

[3]

est très différente de celle du fluo-rure

_[2],

les résultats de

_Segré

et

_Wiegand

ne

_peuvent

ètre

_comparés

aux résultats de

Bouchez,

Daudel et

Daudel et Muxart.

Mais,

_quelques

mois

_plus

_tard,

_Leininger,

_Segré

et

Wiegand

[14]

ont fait connaître des résultats concernant le fluorure. Si l’on tient

_compte

d’un

erratum

_{[ 15~}

ultérieur ces résultats se notent

La constante radioactive du métal est donc bien trouvée

_supérieure

à celle du

fluorure,

mais l’écart n’est _{ici que de} 1 _{pour i ooo,} alors _que dans les

travaux

_français

il avait été trouvé

_plus

élevé.

Qualitativement,

l’accord est

excellent,

quanti-tativement il est moins satisfaisant. Mais ce dernier fait

_peut

trouver deux

_{explications :}

c~. nous avons vu _{que dans les} travaux

_français

le sens de l’écart et son existence sont bien connus,

mais que la valeur absolue de l’écart est assez

imprécise ;

b. le métal

_béryllium

utilisé en France contenait

des traces de

sodium,

destinées à

_augmenter

l’écart des

_périodes.

Vers de nouvelles recherches. - On

peut

se demander ce

_qu’il

reste à tenter dans le domaine de la relation entre la

_période

de

_capture

_{électronique}

d’un _noyau et la structure de la molécule

_qui

le renferme.

Il est _{bien évident que} l’on

_peut

_multiplier

les

exemples.

On

_pourrait,

dans le cas du

_béryllium,

traiter une série comme

_{F 2Be,}

_{CI,BE, Br2Be, 1,Be.}

La

_{comparaison précise}

des

périodes

permet,

en

_effet,

dans ces cas, de comparer, pour ces différentes

molécules,

les valeurs relatives de la densité

électro-nique

au

_voisinage

immédiat du _noyau de

_béryllium.

C’est une des rares méthodes

_qui

_permet

une telle détermination.

On

_peut

_également

se _{proposer d’observer} une

variation de

_période

sous l’influence d’un effet

physique (et

non

_{plus chimique).}

Il est tentant, à ce

_sujet,

de comparer la

_période

du

_béryllium

_7,

métal solide et celle de ce même

métal à _{l’état gazeux}

_[16~.

Dans une telle

étude,

on élimine l’effet de

l’électro-négativité

et les effets de

_{compression signalés}

_par

Seitz devraient

_prendre

toute leur

_importance.

L’espace occupé

par un atome de

_béryllium

dans

le métal gazeux est nettement

_supérieur

à celui

_qu’il

occupe dans le métal solide et les fonctions de

Hartree

_permettent

de calculer

_qu’environ

un élec-tron L de l’atome _gazeux se trouve à l’extérieur du

volume

_qu’il

_occupera

_après

solidification.

La solidification entraîne donc la

_compression

d’un électron L par atome de

_béryllium

à l’intérieur de la

_sphère

_occupée

_{par l’atome dans} le solide. Le nombre des électrons L

_présent

dans cette

_sphère

est donc

_multiplié

_par 2

_quand

on passe du gaz au solide : la

_probabilité

de

_capture

L doit donc

appré-ciablement

_augmenter

et l’on devrait s’attendre à ce

que le métal

possède

une

_{période plus}

courte _que le _{gaz :} la différence

_dépassant

celle

_qui

a été observée dans les

_{expériences précédentes.}

Dans un tout autre ordre

d’idées,

on

_peut

se

demander si le cas du

_béryllium

7 est

_{l’exemple qui}

doit se

_prêter

le mieux à l’observation de tels

phéno-mènes. Il est facile de voir

_qu’il

est sûrement l’un des meilleurs.

La courbe de la

_figure

1

[17]

montre comment

Fig. I.

varie,

avec

_Z,

le

_rapport

entre la

_capture

L et la

capture

K.

Il croît

_{régulièrement}

et tend vers

_12,5

_pour 100

(quand

on

_adopte

les fonctions de

_{Schrôdinger)}

quand

Z

_augmente.

_Puisque

dans les études

préci-tées c’est en modifiant PL que l’on modifie les

périodes

on _a,

_semble-t-il,

intérêt à choisir un élément lourd afin _{que pL} soit

_important.

Mais dès

que l’élément

possède

une couche

_M,

il est difficile d’atteindre les électrons L et est

_petit

_{devant pl,.}

On

_{s’aperçoit}

vite

_qu’il

reste

_préférable

de s’adresser aux éléments de la deuxième

_{période (1).}

Cependant,

il existe une autre

_possibilité

intéres-sante

_qui

ne _{semble pas} encore avoir été

_exploitée,

celle des noyaux

qui

ne

_{peuvent capter}

les électrons

profonds,

mais seulement certains électrons

_plus

superficiels.

Ce

_phénomène

se

_produit

_lorsque

_l’énergie

néces-saire à la transition nucléaire est très voisine de

l’énergie

m0c2

d’un électron libre au _repos.

L’énergie

d’un électron lié s’écrit

si

_{représente l’énergie}

de liaison sur le niveau ii.

Cette dernière

_énergie

est d’autant

_plus

_{grande (en}

valeur

_absolue)

_{que le niveau est}

_plus

interne et il se

peut

que dans certains cas,

l’énergie

soit

_trop

_{f aible pour} assurer la transition nucléaire

correspondant

à la

_capture,

alors _que

soit suffisante.

Dans ce cas, il

_n’y

a _pas

_capture

K,

mais seulement

capture

L, M, N,

etc.

On

_peut

même

_envisager

_que la

_capture

commence au niveau M ou au niveau

_N,

etc.

Il est _{clair que dans} un cas où la

_capture

e com-mence _{par la}

_capture

L _par

_exemple,

on a

et tout effet

_influençant

ou même pl,l

_risquer

d’avoir une

_{importante répercussion}

relative sur la

période

de

_capture

du radioélément.

Du

_point

de vue

_théorique,

il reste

_également

de nombreux

_points

à éclaircir.

Il

s’agirait

d’abord de calculer avec

_précision

les fonctions d’onde

_{électroniques}

dans les différentes

molécules étudiées.

Il y aurait ensuite intérêt à

préciser

le calcul de la

probabilité

de

_capture

_{électronique}

_par un _noyau d’atome.

Habituellement,

on traite ce calcul comme si tous

les électrons du

_cortège

étaient

_{indépendants.}

On

_peut

montrer _que cette

_technique

est raison-nable pour les noyaux

lourds,

car la variation de la

charge

du _noyau au cours de la

_{désintégration}

est

faible en valeur relative.

En l’utilisant et

_grâce

aux fonctions d’onde de

Hartree,

Benoist et Jean

_[18]

ont

_obtenu,

dans le cas de

_{l’argon :}

alors que

l’expérience

donne

Mais,

dans le cas _{des noyaux}

_légers,

il semble

_qu’il

y ait lieu de mener les calculs

_plus

rigoureuse-ment

_[19].

En

_fait,

les électrons du

_cortège

sont

indiscer-nables et il _{n’est pas} très

_logique

de

_parler

_de cap-ture

_{K, capture L,}

etc., car il n’est _pas

_possible

de

déterminer,

par

l’expérience,

la

nature

de l’électron

qui

vient de provoquer une

_{désintégration.}

Ce que l’on

_peut

savoir,

c’est

_qu’avant

_capture

on

_disposait

d’un atome de

_béryllium

avec deux

électrons K et deux électrons

L,

et

_qu’après

cap-ture on

_dispose,

_par

_exemple,

d’un atome de lithium

avec deux électrons L et un électron K

_(l’atome

nous fera savoir son état en

_expulsant

un

_photon

L -~

_K).

L’atome de lithium final

_présente

« un trou K »,

mais on

_peut

_{théoriquement}

montrer

_[19]

_que ce

trou K

_peut

résulter tout aussi bien d’une

_capture

d’un électron K ou de celle d’un électron L chez le

béryllium.

Il serait donc

_plus

souhaitable de

_parler

de

_{probabilité ,}

de réalisation d’un trou

_K,

d’un

trou

L,

etc. _{que de celle de}

_capture

K,

capture

L,

etc.

J’insiste sur le fait que ce

_changement

de

_langage

entraîne une amélioration de la méthode de calcul

et

_qu’il

ne

_s’agit

donc _pas là d’un débat

_purement

philosophique.

Enfin,

si l’on désirait être absolument

_rigoureux,

on devrait se souvenir

_qu’il

n’est même pas très

correct de

_parler

d’électron

_K,

d’électron

L, etc.,

car c’est attribuer à des électrons en interaction des nombres

_{quantiques particuliers}

et nous savons _que,

seul,

le

_système

_global

de ces électrons

_possède

de tels nombres

_quantiques.

Malheureusement,

nous ne

possédons

pas encore de machine à calcul dont la

puissance s’adapte

à une telle

_rigueur

et devrons encore nous contenter

_quelques

années de

l’approxi-mation

_{précédente.}

_

II. - Le _cas de la conversion interne. ,

Les

_{prévisions théoriques.}

- Le

cas de la conversion interne avait

_{particulièrement}

retenu notre attention dans notre

_exposé

en

_{1948 [20].}

L’observation dans ce cas d’une variation de la

période

du noyau avec la structure

_chimique

de la

molécule

_qui

le contient

devait,

en

effet,

_permettre,

selon nous, de

préciser

le mécanisme même de la

conversion interne.

Initialement,

la conversion interne avait été

consi-dérée comme un effet

_{photoélectrique}

interne.

On admettait que le

photon

émis par le noyau

pou-vait,

avec une certaine

_{probabilité,}

_provoquer

l’éjection

d’un électron du

_cortège.

Selon ce

_thème,

la

_probabilité

d’émission du

photon

p"( coïncide avec la

_probabilité

_{p de}

désexci-tation du _noyau

Si,

par

ailleurs,

on

_appelle

k la

_probabilité

_{pour que le}

photon

une fois émis

_éjecte

un

_électron,

la

proba-bilité pc de sortie d’un électron sera

et celle de sortie d’un

_{photon (soit}

_p’-)

sera

de

_{répercussion}

sensible sur _p,

_puisque

ce terme ne

dépendrait

pas de k

Plus

tard,

grâce

aux idées de la

_Mécanique

ondu-latoire,

on a

_expliqué

très différemment le

phéno-mène de la conversion interne.

On a _{admis que} le

_noyaù

_{pouvait perdre}

son

énergie

d’excitation selon deux voies entièrement

indépendantes :

émission d’un

_photon

ou transfert

direct

_d’énergie

sur un électron du

_{cortège qui}

se

trouve ainsi émis. On a _pu, d’autre

_part,

montrer

par le calcul que la

probabilité qu’un photon déjà

émis _{par le noyau provoque}

_{l’éjection}

d’un électron du

_cortège

était

_{pratiquement négligeable}

dans la

plupart

des cas.

D’après

ce nouveau

_point

de _vue, la

_probabilité

_p de désexcitation du _{noyau devient} la somme de pc

probabilité d’éjection

d’un électron et de

_py,

proba-bilité d’émission d’un

_photon

Le terme _{p, donc} la _{vie moyenne} du _noyau

excité,

devient sensible à une variation de pi, donc

à toute modification du

_cortège

_{électronique}

et il devient raisonnable de penser que la

période

d’un isomère nucléaire excité

_{puisse dépendre}

de la structure

_chimique

de la molécule

_qui

le renferme.

Premiers faits

_{expérimentaux. -}

En

_1951,

Bainbridge,

Goldhaber et Wilson

_[21]

ont observé

expérimentalement

une telle

_dépendance

dans le cas

du technécium 99. La découverte de ce

_phénomène

nous semble fournir la

_première

_{preuve directe} en

faveur de la nouvelle théorie de la conversion

_interne,

qui

était d’ailleurs à _peu

_près

universellement admise

d’après

une

_{argumentation}

indirecte.

Le choix du technécium 99 s’est

_imposé

aux

auteurs, car ce _{noyau existe} sous une f orme excitée

qui

conduit à une transition

_isomérique

de

_période

assez

_longue

₍₆

_h)

très convertie et de faible

_énergie

(2

ooo

_eV).

Il est _{clair que} ces deux facteurs devaient favo-riser l’observation d’une

_dépendance

entre

_période

et structure : le haut

degré

de conversion augmen-tant

_{l’importance}

du _{terme pc et la} faible

énergie,

sa sensibilité à toute

_perturbation

du

_cortège.

La mesure de la

_période

de l’isomère ?9Tc est

d’ailleurs facilitée par l’existence d’une

_{émission ,,,}

de

_Ioo

keV

_qui

suit immédiatement la transition

isomérique.

’

Bainbridge,

Goldhaber et Wilson ont ainsi _pu

montrer que le tecnécium 99

_déposé

électrolyti-quement

sur cuivre a même

_période

_que le même technécium sous forme de sulfure

_TC2S7’

_{mais que,}

par contre, le technécium 99 sous forme de

per-technéciate de

_potassium

_possède

une

période

plus

courte

(d’environ

3/loooe)

que celle du technécium à l’état de sulfure ou de métal :

La

_précision

des mesures

_(I

_/io

_oooe)

est

_largement

suffisante pour que l’on

puisse

être assuré de

l’exis-tence de ce

_phénomène.

Quelques

calculs

_{quantitatifs.}

- Slater

[22}

a effectué

_quelques

calculs pour essayer de

_préciser

la nature de la

_perturbation

_apportée

à la

distri-bution

_{électronique}

_quand

on _{passe du métal à}

l’ion

_Tcoi

et la

_{répercussion}

de cette

_perturbation

sur la

_période

de l’isomère.

L’énergie

d’isomérisation étant de 2 ooo

eV,

ne

peut

éjecter

de l’atome de technécium _que des

électrons

M,

N ou 0.

Voici,

d’après

Slater,

les

_{probabilités respectives}

d’éjection

des différents électrons d’un atome libre de technécium :

Le rôle des électrons 0 est donc

_{négligeable.}

Les

effets

_chimiques

ne _{modifient sensiblement que} les

fonctions d’onde des électrons

_4p,

_4d

et 5s.

Ce sont donc surtout les modifications de distri-bution

électronique

portant

sur les niveaux

_C~p

et

_C,d

qui

auront des

répercussions

sur le

_phénomène

de conversion interne.

L’étude des distances

_{interatomiques}

montre _que

l’atome Tc est un _peu

_{plus comprimé}

dans l’ion

_Tc07

que dans le métal et cet effet

_rapprochant

un _peu

plus

du _noyau de Tc les électrons

_4p

et

_4d

dans

TcO-que dans le métal suffit à

expliquer

le sens et l’ordre de

_grandeur

du

_phénomène

observé par

Bainbridge

et ses collaborateurs.

Comme dans le cas du

_béryllium

et _pour les

mêmes

_raisons,

il serait intéressant de _comparer la

période

de 99Tc métal et celle de 99Tc _vapeur.

On

_devrait

s’attendre à trouver, pour la vapeur, une

_{période plus longue (de quelques millièmes).}

III. - Le _cas de l’émission

~3.

La

_possibilité

de mettre en évidence une

dépen-dance de la

_{période d’émission ~}

avec la structure

chimique

est étroitement liée au

_problème

de la création e.

La création e est un

_{phénomène imaginé}

_par

Daudel, Bendist,

Jacques

et Jean

_[23]

à la suite

des travaux de Lecoin et

_Perey

_[24]

_signalant

des

cas de

_{désintégration p}

où l’on ne

_parvenait

_{pas à}

déceler tous les électrons

_qui

devraient être émis.

Depuis

ces électrons semblent avoir été

découverts,

mais l’existence du

_phénomène

de création e reste très

_probable.

Son existence

semble

théoriquement

certaine,

mais il n’a pas encore été

observé,

sans

doute en raison du fait

_qu’il

ne

_{s’accompagne}

_pas

d’effets aisément décelables.

Il

_s’agit

d’un

_type

de

_{désintégration ~}

où

l’élec-tron émis par le noyau viendrait se

_loger

dans le

cortège

du _noyau émetteur.

Le calcul _{montre que la}

_période

de ce

_phénomène

dépend,

pour une

_large

_part,

de la distribution

électronique

existant autour du _noyau émetteur et,

par

conséquent,

de la nature

_chimique

de la molécule

qui

le contient

_[25].

En

_principe,

toute

_{désintégration}

se

_partage

entre

_{l’émission ~}

_proprement

dite et la création e.

De sorte _que toute

_perturbation

du

_cortège

devrait influencer la

_période

de

_{désintégration}

_~.

Mais,

en

_fait,

le calcul montre que la

_probabilité

de

créa-tion e est

_{généralement}

très

_petite

vis-à-vis de la

probabilité

d’émission

_[25]

et

_[26],

d’autant

_plus

que le noyau émetteur est entouré d’un

_grand

nombre d’électrons.

La création e ne devient notable _que

_lorsque

la

désintégration

met en

_jeu

une faible

énergie

de

tran-sition.

Il _{semble que le} cas du tritium soit l’un des

_plus

favorables.

Sherk

_[27]

a montré _{que, dans} ce _cas, le

_rapport

entre la création e et

_{l’émission ~}

_{passe de}

_o,co35

pour la molécule de tritium à

o,oo65

pour l’atome.

On devrait donc s’attendre à ce _que la

_période

du tritium

_atomique

soit inférieure d’environ

_3jloooe

à celle du tritium moléculaire. Bien

entendu,

des variations de

_période

du même ordre

_pourraient

intervenir

_quand

on _passe d’une certaine molécule

contenant du tritium à une autre.

L’observation de cette variation de

_période

serait

très

intéressante,

car elle

_permettrait

de mettre en évidence l’existence même du

_phénomène

de créa-tion e.

Conclusion.

Nous

_avions,

_{théoriquement,}

_prévu

trois cas où il

devait être

_{pratiquement possible}

de découvrir une

variation de la

_période

d’un _noyau avec la structure

de la molécule

_qui

le renferme :

a. celui de

_capture

_{électronique;}

b. celui de la conversion

_interne;

’

c. celui de l’émission

_~.

La dite variation a été observée dans les deux

premiers

cas. Cette observation a, de

plus,

permis

de montrer l’existence de la

_capture

L et

_précisé

le mécanisme de la conversion interne.

Il resterait à rechercher le même effet dans le cas

de l’émission

_~,

où son observation conduirait à la

découverte du

_phénomène

de

création

e.

Note sur _épreuve. -

Depuis la rédaction de ce _texte, nous avons eu connaissance d’un nouveau travail sur le même

sujet. Bainbridge a annoncé que la _période du technicien diminue de _{0,025 % quand} on _comprime ce métal à

r o0 ooo atm _{(3 r 1 e Congrès} national de l’American Physical

Society. Voir Chemical and Engineering News, 1952,30,7, 65 1).

Manuscrit reçu le 5 juin 1952.

BIBLIOGRAPHIE. ,

[1] DAUDEL R. 2014 Interaction entre

le noyau et son _cortège électronique, p. 59. La Revue _d’Optique, éditeur.

[2] ALVAREZ. 2014 Phys. Rev., 1937, 52, 134.

[3] YUKAWA et SAKATA. - Proc. Phys. Math. Soc., Japon,

1935, 17, 467 et _1936, 18, 128. [4] ALLEN. - Phys. Rev., 1942, 61, 692. [5] DAUDEL R. 2014 La Revue Scientifique, 1947, 85, 162. [6] SEGRÉ E. - Phys. Rev., 1947, 71, 274.

[7] BOUCHEZ, Mme _DAUDEL, DAUDEL R. et MUXART. 2014 J. _{Physique Rad., 1948, 9,} 336.

[8] BENOIST. 2014 C. R. Acad.

Sc., 1949, 228, 309.

[9] BOUCHEZ, Mme _DAUDEL, DAUDEL R. et MUXART. -C. R. Acad. _{Sc., 1948, 227,} 525.

[10] Voir, par exemple, BOUCHEZ, Mme DAUDEL, DAUDEL R.,

MUXART et ROGOZINSKI. 2014 J.

Physique Rad., 1949,

10, 201.

BOUCHEZ. - Thèse, Paris, 1950.

[11] KIRKVOOD, PONTECORVO et HANNA. 2014.Phys. Rev.,

1948, 74, 497.

[12] PONTECORVO, KIRKWOOD et HANNA. 2014 Phys. Rev., 1949, 75, 982.

[13] SEGRÉ et WIEGAND. 2014 Phys. Rev., 1949, 75, 39.

[14] LEININGER, SEGRÉ et WIEGAND. -

Phys. Rev., 1949, 76, 897.

[15] LEININGER, SEGRÉ et WIEGAND. 2014 Phys. Rev., 1951,

81, 280.

[16] Ce travail est en cours à l’Institut du Radium _(R.

Bou-CHEZ, P. DAUDEL et R. _MUXART).

[17] R. DAUDEL. 2014 Cours de Sorbonne, fasc. 1 _(C. D. U.

éditeur).

[18] C. R. Acad. Sc., 1949, 228, 1848.

[19] Voir, par exemple : DAUDEL et JEAN. 2014 C. R. Acad.

Sc., 1949, 229, 354, et BENOIST. - C. R. Acad.

Sc.,

1950, 230, 52.

[20] Interaction entre le noyau et son _{cortège électronique,}

La Revue _d’Optique, éditeur.

[21] BAINBRIDGE, GOLDHABER et WiLSON. -

Phys. Rev., 1951, 84, 1260.

[22] SLATER. -

Phys. Rev., 1951, 84, 1261.

[23] DAUDEL, BENOIST, JACQUES et JEAN. - C. R. Acad.

Sc., 1947, 224, 1427.

[24] LECOIN et PEREY. 2014 C. R. Acad. _{Sc., 1943, 217,} 106.

[25] DAUDEL, JEAN et LECOIN. 2014 J.

Physique Rad., 1947,

8, 238; C. R. Acad. _{Sc., 1947, 225, 290.}

[26]

JEAN. 2014 C. R. Acad. Sc.,