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Submitted on 1 Jan 1906
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Sur quelques propriétés radioactives de l’uranium
B. Boltwood, Léon Bloch
To cite this version:
B. Boltwood, Léon Bloch. Sur quelques propriétés radioactives de l’uranium. Radium (Paris), 1906, 3 (11), pp.334-336. �10.1051/radium:01906003011033401�. �jpa-00242207�
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pins haut. Les trois courbes représentant ces actiBites
décroissent de moitié en 21 à 92 jours, et sont en
tons ponib comparable à collm obtenues au moyen de F acétone.
Nous ayons donc montre d’abord (me l’uranium X
peut être sépare de l’uranium au moyen de dissol- vants dans lequel l’uranium X est insoluble, ces nou- velles méthodes étant plus satisfaisantes (luc celles
déjà employées, et ensuite que l’uranium X n’éiiiut pas seulement des rayons p mais aussi dcs rayons x.
Sur
quelques propriétés
radioactives de l’uraniumPar B. BOLTWOOD,
(Travail du laboratoire de physique de l’Université de Montréal).
SUR des considérations théoriques, Rutherford 1 a émis l’hypothèse que le radium est produit par l’uranium. Cette hypothèse est étayée expéri-
menlalellcnf par les recherches dc Boltwood, Strutt et
SoddB 2. Le premier a analysé llil grand nombre de
minerais d uranium et trouve que dans tous les échan- tillons le rapport de l’uranium au radium était con- stant. C’est ce à quoi il faut s’attendra si le radium est un produit de désintégration de l’uranium, autre-
ment le lait est difficile à expliquer. Si 1 on admet
que les particules x sont des atomes d’héliun1 de poids atomique .4’, on devrait s’attendre, le poids atomique
de l’uranium étant 238 et celui du radium 225, à ce qu’il existe deux produits a rayonnement x entre l’u-
raniU111 et le radium. On suppose ici que l’uranium lui-même éiiietie en se décomposant une particule x.
Sur le cjnscil dcl professeur Rutherford, j’ai entrepris quelques expériences pour voit- si l’on pourrait extraire
de l’uranium un autre constituant radioactif. Jusqu’ici
111CS expériences ont donné un résultat négatif; pour- tant il pourra être intéressant par la suite de con-
naître les méthodes essayées et les observations faites.
On sait (luc l’actinium et probablement aussi le tho- rium sont inactifs par eux-mêmes ; par contre, on n’a
jusqu’ici aucun indice que l’uranium puisse être privé temporairement de son activité x. De plus, il n’y a
pas de preuve certaine de l’existence de nouveaux pro- duits de l’uranium, bien que les résultats de quelques expériences anciennes semblent indiquer des produits
de ce genre. Il sera parlé de ces expériences plus loin.
Signalons ici que les observations n’ont pas dépassé
sic moins, de sorte que des transformations très lentes n’auraient, pu être -découvertes. On sait qu’il est diffi-
cile d’établir avec certitude de petits changements
d’activité dans un laboratoire fortement infecté de pro- duits radioactifs.
1. RUTHERFORD, Radioactivity, 1905, pp. 4;)U,599.
2. idem.
Réactions chimiques.
On a essaye les réactions chimiques suivantes pour
voir si clles conduiraient à la séparation d’un consti- tuant radioactif de l’uranium. D’une solution acidulée d’azolate d’uranium on a précipité l’argent, le cuivre,
le plomb ct le bismuth à l’état de sulfures, l’argentëga-
lement à l’état dc chlorure. Les précipités nc possé-
daient ni activité i ni ac’ivitc b, même après plusieurs
niois.
Becquerel 1 a montré qu’un précipité de sulfate de
baryu111 en trahie l’urdniun1 B: d’une solution d’ura- nium. ()n a trouvé que le sulfate de calcium a la méme propriété, tandis que les oxalates de bard uin et
de calcium, précipités dans une solution ammoniacale
d’hydrate d’uranium, sont inactifs.
Schhmdt et Moore’ 2 ont séparé le thorium X du tl1o- riunl par l’acide fulnarique. On ajoute une solution alcoolique d’acide l’umarique a une solution d’ura- nium; il ne se forme pas de précipité visible, et le
filtre est inactif.
Certaines bases organiques ont rendu des services pour la séparation des terres rares, et il semblait pos- sible que des essais dans cette voie conduisent a la
séparation d’un produit actif. On trouva que l’aniline
et la toluidine précipitent l’uran1u1 presque intégra-
lenlcnt en LInC seule fois, tandis que la yuinoléine ne
le précipite pas. Les liqueurs filtrées obtenues après
action dc l’aniline on de la toluidine furent évaporées
ct on mcsura leur activité. Elles se 1110ntrèrent presque
inactives, et leur activité n’avait pas varié après deux
mois.
L’uranium fut précipité aussi sous forme d’hy- draie, de carbonate ou de phosphate, l’activité des
liqueurs Iiltl°écs était très petite et invariable avec le
temps.
1. C. R. 131, p. 137, 1900.
2. J. Plays. Chem. Novembre 1905.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:01906003011033401
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Essais électroIytiques.
Depuis que M. v. Lerch 1 le premier a montré que les éléments radioactifs peuvent se séparer par électrolyse,
cette méthode a rcndu des services précieux à l’analyse
radioactive. Comparée aux réactions chimique. l’élec- trolysc a l’avantage de permettre de découvrir des
transformations très rapides, alors que la préparation chimique prend par cllc-même un temps trop long.
Les éléments radioactifs connus jusqu’ici montrent de
telles différences dans leur pression de dissolution
qu’il semblait possible d’isoler par cette voie les pro- duits hypothétiques de l’uranium.
L’électrolyse a été faite en solution acide avec des
électrodes de substances différentes. La tension du hain était toujours suffisante pour occasionner une décom-
position énergique de l’eau. Dans aucun cas les électrodes n’ont montré l’activité qu’on eût pu attendre s’il s’était déposé un produit à transformation beau- coup plus rapide, et par suite beaucoup plus actif que l’uraniu1.
On a employé des électrodes de Pt, Ag, Cu, Pb, Ni, Bi et Zn. Dans tous les cas les deux électrodes s’acti- valent plus ou moins par l’électrolyse, surtout la
cathode. La surface des électrodes se recouvrait géné-
ralement d’une couche d’uranium noir ou d’oxyde
d’uranium. L’uranium X se déposait avec l’uranium,
et généralement dans la proportion d’équilibre. L’acti- vité b des anodes était si faible qu’on ne pouvait pas être certain d’une variation. Des lames de Zn, Cu, Pb,
Fe et Zn amalgamé se recouvraient, par séjour dans
une solution acide de nitrate d’uranium, d’une couche noire d’uranium, mais une fois retirées du bain elles ne
montraient aucune variation d’activité avec le temps.
Une série d’essais semblables fut faite sur la solu- tion alcaline d’uranium qu’on obtient lorsqu’on dis-
sout l’hydrate d’uranium dans le carbonate ou mieux dans l’oxalatc d’ammoniaque. Des solutions de ce genre
nc donnaient pas de dépôt aux électrodes.
On a trouvé que le radium en solution alcaline se
dépose commodément par électrolyse. On a obtenu le
radium sur des électrodes de Pt, Ag, Cu et Zn. Le
radium se troue sur les deux électrodes, mais en bien plus grande quantité sur la cathode. Bien que le radium ne semblc pas intégralement extrait de la solu-
tion, il peut être intéressant de traiter ainsi des mé-
langes de radium et d’uranium pour en séparer le radium, qu’on obtient de la sorte sous une forme aisé- ment solublc’.
Expériences du chauffage.
Le chauffage au chalulneall de F oxyde d’uranïum
ne modüie pas son activité. Pour étudier l’influence de 1. Ann. d. I’hys. 12, 745, 1903.
2. Pour la préparation de l’amalgame de radium, v. Goehn, Ber. Cltem. Ges., 57, 81/1,1904.
tcmpératures plus élevées, on a placé l’oxyde d’ura-
nium dans le cratère positif d’un arc électrique. Au-
dessus de la cathode on plaçait une lame de laiton
percée d’on trou, refroidie par du papier filtré humide,
et pouvant se placer à différentes distances de 1 arc.
Quand l’arc fonctionne, il se développe d*épaisses fuiiiié(,,s
d’uranium dont une partie se dépose sur la lame de
laiton. On mesure l’activité de cette dernière quand
le dépôt est devenu suffisant. L’activité x sc montre invariable avec le temps, l’activité p augmente ordi- nairement, ce qui montre que l’uraniu111 X s’est dé-
posé en quantité moindre que la quantité correspon- dant à l’équilibrc. L’activité de l’oxyde d’uraniuln
resté intact ne se modifiait pas. Je n’ai pas encore déterminé jusqu’ici si l’uranium métallique, préparé
par réduction dans l’arc, est en équilibre radioactif.
Cette méthode permettrait de montrer avee sûreté si
l’activité de l’uranium se modifie aux hautes tempé-
ratures.
Expériences d’absorption.
Becquerel 1 a fait connaître qu’en faisant bouillir
une solution de nitratc d’uranium avec du noir de fumée il a obtenu un produit plus de 1 000 fois plus
actif que l’uraniun1. L’activité de ce produit aBait
doublé au bout de 8 jours. Comme les rayons b de
l’uraniu1 sont homogènes et qu’il est par suite vrai- semblable qu’il n’existe dans l’uraniuln qu’un consti-
tuant a rayonnement b il est à penser que les mesures
de Becquerel se rapportent à l’activité (x. Cette expé-
rience de Becquerel a été répétée dans des conditions identiques avec de la suie ordinaire. Une solution de 50 grammes de nitrate d’uranium était mélangée de
2 grammes de suie purifiéc, et abandonnée une heure à l’ébullition. On filtrait la suie, on la layait avec soin, et on l’incinérait au chalumeau. Plus tard on a dans
quelques expériences ajouté un pcu de nitrate d’am-
moniaque pour accélérer la combustion. L«activité de la préparation, mesurée au moyen d’un électroscope à
rayons Y. était très faible, et diminuait, suivant la loi
caractéristique de l’uranium X. Le rayonnement
relativement intense, disparaissait suivant la même
loi. Il ressort de là qu’on n’a pas retrouvé lc résultat de Becquerel, mais qu’on a séparé 1 uranium X par
ébullition d’une solution d’uranium avec de la suie.
Il est connu que le noir animal a à un haut degré
la faculté de retenir d’autres substances. On tint donc pour possible de retrouver le résultat de Becquerel en employant du noir animal. Mais le résultat qualitatif
de cet essai fut le même qu’avec la suie ordinaire, la quantité d’uranium X retenue par le noir animal étant seulement beaucoup plus grande. Dans plusieurs expériences on est arrivé à séparer ainsi, à l’aide du noir animal, plus de 90 pour 100 de l’uranium X
présent.
1. C. R. Septembre 1905.
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Dans les niétliodes employée jusqu’ici pour séparer
l’uranium X de l’ueaniuI11, on obtient toujours l’ura-
nium X mélangé d’un grand nombrc d’autres sub- stance.
L’extraction à l’éther, employée d’abord par Croolies i ,
et la méthode de la cristallisation fractionnée donnée par Godiez ski’ donnent l’uranium X mélangé de nitrate d’uraniuln, tandis que la méthode de Becql1ere 1 (pré- cipitation du sulfate de harytlln) donne l’uraniuin X
mélangé de sulfate de baryum. Au contraire, par addi- tion de suie à une solution bouillante de nitrate d’ura- nium, et incinération de la suie, on obtient l’uranillnl X presque l. l’état de pureté, et mêrrle avec le noir ani-
mal la masse des impurctés est relativement très
petite ; de plus, l’uranium X peut s’obtenir ainsi en
couche très mince, ce qui permettra une étude plus
exacte non seulement de ses propriétés chimiques
mais de ses propriétés physiques.
La précipitation de l’uranium X avcc le noir animal
ne peut être due à l’action dcs pliosphates présents
dans le noir, car, ainsi qu’on l’a vu, lc phosphate de
soude ne précipite pas l’uranium X. La précipitation
de l’uraniun1 X n’est probablement pas davantage due
à une autre réaction chimique, car le même effet
s’obtient avec la suie. Cette hypothèse a encore été
conEirmce dircctement par incinération préalable du
noir animal et ébullition de la solution d’uranium avec
les résidus. Il su trouva que de cetle façon on n’obte-
nait aucune séparation d’uranium X. Il est donc vrai-
semblables que la précipitation de l’uraniun1 X par le noir animal ou la suie est un phénoméne d’absorption.
Remarquons qu’on a cherché si le radium possède
la même propriété que l’uranium X. Ûn a trouvé qu’en
faisant houillir une solution d’uranium mélangée de
broinure de radium, le radium restait avec l’uranium.
Essai de cristallisations fractionnées.
Godievvski a montré que l’uranium peut être débar-
rassé d’uranium X par cristallisation fractionnée. On
a cherché a voir si l’on pouvait obtenir ainsi un autre
produit de l’uranium.
:Meycr et V. Schweidler avaient trouvé que le nitrate d’uranium immédiatement après sa cristallisation pré-
sentait des irrégularités d’activité. L’activité b d’une
1. Proc. Roy. Soc., 66, 40û, 1500.
2. Phys. Mag., Scptcmbrc 1905.
3. Loc. cil.
4. Tricn Ber., Jtilllet 1904.
préparation franchement cristallisée diminue pendant
une semaine cnviron, sans montrer plus tard un accrois-
sement corrélatif, comme cela devrait être si le chan-
gement d’activité devait ètre attribué à la séparation
d’un constituant actif. Godlewski a montré d’une ma-
nière très intéressantc que la diminution d’activité doit s’cxpliquer par une diffusion de l’uranium X.
L’uraniuin X est très soluble dans l’eau, et, comme la cristallisation commence en général par le fond, il se
rassemble dans le liquide surnageant le gâteau cristal-
lisé. La diminution de l’activité provient de la diff’usion
de l’uranium X vers les couches inférieures du cristal
et de la plus grande absorption qui en résulte pour les
rayons b qu’il émet.
Godlcwski a trouvé qu’en séparant l’uranium X par décantation des eaux mères, l’activité des cristaux
restants tombe d’abord très rapidement, puis passe
par un minimum et croit de nouveau avec la période
de l’uranium X.
Dans mes expériences, le liquide surnageant avant cristallisation complète du nitrate d’uranium était décanté 3 ou 4 fois successivement et rassemblé dans
un verre de montre. Les activités ce et b de ces prépa-
rations diminuaient avec la période de l’uranium X,
d’où il résulte qu’on n’avait séparé aucun produit
nouveau.
L’activité des cristaux restants se comportait pour- tant d’une manière anormale. Les irrégularités du
début, provenant de la diffusion de l’uraniuln X, furent observées dans tous les cas, mais des quatre prépara-
tions une seulement a fait voir l’accroissement consé- cutif’ à la formation de l’uraniuln X. Dans les trois autrcs cas, après une diminution ou une augmenta-
tion initiale râpide, selon les conditions de la cristalli- sation, l’activité diminuait d’une manière continue.
L’activité d’une des préparations a diminué pendant
trois mois jusqu’à un minimum, où les rayonnement
x et fi étaient réduits respectivenlent aux 25 pour 100
et 55 pour 100 de leur valeur. La perte d’activité du
système total colnporte 57 pour 100 et 60 pour 100 pour les raIonneOlents fi et b respectivement. Il ne
semble pourtant pas probable que cet effet provienne
d’une transformation radioactive. Peut-être s’abit-il
d’une absorption de la vapeur d’eau de l’atmosphère,
amellant un accroissement d’absorption. Mais ce point
n’est pas’établi et ne pourra s’élucider cju’en un temps
assez long, à cause de la lenteur du changement d’acti-
Nité observé.
Traduit de l’allemand par Léon BLOCH.
