Détermination des structures hyperfines des états de la configuration (6 s, 6 d) de l'isotope 199Hg

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Détermination des structures hyperfines des états de la configuration (6 s, 6 d) de l’isotope 199Hg

M. Chantepie, M. Barrat

To cite this version:

M. Chantepie, M. Barrat. Détermination des structures hyperfines des états de la configuration (6 s, 6 d) de l’isotope 199Hg. Journal de Physique, 1972, 33 (1), pp.59-64. �10.1051/jphys:0197200330105900�.

�jpa-00207227�

DÉTERMINATION DES STRUCTURES HYPERFINES

DES ÉTATS DE LA CONFIGURATION (6 s, 6 d) ^{DE L’ISOTOPE} 199Hg

M. CHANTEPIE

(*)

^{et M. BARRAT}

UER des Sciences de Caen. Laboratoire de

Spectroscopie Atomique,

^{associé au C. N. R. S.}

(Reçu

le Il août

1971)

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous avons mesuré les positions des croisements de niveaux dans les états de triplet

et de singulet ^{de la} configuration (6 ^{s 6} d) ^de l’isotope 199Hg ^{en utilisant une} technique d’excitation par échelons. Nous avons pu déterminer les valeurs des rapports A/gJ ^{de ces états.}

Abstract. ²⁰¹⁴ Using ^a stepwise excitation, ^we have measured the positions of the level crossings ⁱⁿ

the triplet ^and singlet ^{states of the} (6 ^{s 6} d) configuration ^{of the} isotope 199Hg. ^We have determined the ratios (A/gJ)199 ^{of these states.}

Classification Physics Abstracts :

13.20

1. Introduction. ^-

Depuis quelques

^{années une}

étude des structures

hyperfines

^des

isotopes impairs

^du

mercure a été

entreprise

^{dans notre} laboratoire

[1] [2].

La méthode utilisée fait

appel

^{à des}

techniques

de spec-

troscopie

interférentielle. J. Landais

[3]

^a pu

grâce

^à

cette méthode obtenir une

précision

^{meilleure que le mK}

sur certains des niveaux de la

configuration (6

s, 6

d).

Parallèlement une étude faisant

appel

^{à la}

technique

^des

croisements de niveaux sur des états excités

optique-

ment par échelons a été

entreprise [4]. L’objet

^{de cet}

article est de décrire les

expériences qui

^{nous ont}

permis

d’observer de tels croisements dans les états de la confi-

guration (6

s, 6

d)

^de

l’isotope 199Hg (partie II)

^{et les}

méthodes de calcul

grâce auxquelles

^nous

exploitons

nos résultats

expérimentaux (partie III).

II.

Dispositif expérimental.

^{- Le}

dispositif expéri-

mental _que nous avons utilisé _pour étudier les états de la

configuration (6

^{s 6}

d)

^de

l’isotope i99Hg

^est

représenté

^{sur la}

figure

^{1. La} cellule de résonance contenant les atomes de mercure est

placée

^{dans le}

champ magnétique

d’un électro-aimant Varian V3400.

Une

technique

d’excitation _par échelons mise au

point

par Y. Lecluse

[5]

permet ^de

peupler

^{les états étudiés.}

L’excitation est

perpendiculaire

^à la direction du

champ magnétique,

^{elle est} assurée par des

lampes

^{à arc}

pla-

cées contre la cellule de résonance. Les atomes sont d’abord excités dans l’état 6

3P1

^par

absorption

^{de la}

raie A ⁼ 2 537

A (6 ’SO-6 3p 1) (voir

spectre ^{du mercure}

Fig. 2),

^ensuite l’excitation secondaire cohérente

(1)

FIG. I. ^- Dispositif expérimental.

peuple

les états 6

2S+ 1 DJ

^à

partir

de l’état intermédiaire 6

3P1.

^{La détection} s’effectue à la fois

perpendiculaire-

ment à la direction du

champ magnétique

^{et à la direc-}

tion de l’excitation. Un tel mode d’excitation et de détection ne permet d’observer que les croisements de Om ⁼ 2

(m

caractérisant les sous-niveaux Zeeman

qui

se

croisent).

Un monochromateur à réseau permet ^de sélectionner les différentes raies ^sur

lesquelles

^s’effec-

tuent la

détection,

^{les deux} composantes ^{et Q}

(n

^inco-

hérente et u

cohérente)

^sont

séparées

par ^un

prisme

^de

Wollaston. Deux

photomultiplicateurs reçoivent

^ces

deux composantes ; ^un voltmètre différentiel continu permet

d’opposer

^{les courants d’anode et fournit une}

tension de sortie

proportionnelle

^{à la} différence de ces

deux courants. En faisant varier H autour du

champ

^de

croisement

H,,,

^{nous obtenons le}

signal

de croisement.

Pour améliorer le rapport

signal

^{sur bruit des}

signaux observés,

^{nous utilisons une}

technique d’intégration

avec

analyseur

multicanaux fonctionnant en mode multiéchelle.

La mesure du

champ

^de croisement est effectuée à l’aide d’un

magnétomètre

^{à résonance de} protons ;

nous vérifions l’absence d’erreurs

systématiques

^dans

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197200330105900

60

nos mesures en

pointant

^la

position

du croisement de niveaux dans l’état 6

3P1 [7]

^cette

position

^étant

FIG. 2. ^- Transitions optiques ^entre les états des configurations

La

description

^{du mode} d’excitation et de détection telle _que nous l’avons

présentée

^{est très}

schématique.

L’étude de chacun des états est en fait un cas

parti-

culier. Les différents _processus sont les suivants :

a)

^ETATS

61D2

^{ET 6}

3D2.

^{- Les} excitations cohé- rentes sont obtenues

respectivement

par

absorption

des raies

L’observation de croisements de niveaux sur ces états s’est révélée

particulièrement

^{difhcile. Nous avons dû}

placer

^la cellule de résonance dans un four permettant d’atteindre une

température

^de l’ordre de

80°C;

^la lumière de fluorescence réémise

augmente

^{ainsi de}

façon notable,

le nombre d’atomes par

cm’

dans la cellule étant

beaucoup plus

^élevé

qu’à

^la

température

ambiante.

La détection a lieu sur les deux raies 3 125

A

et

3 131,8 A.

^{Nous n’avons} pu observer

qu’un

seul croise- ment sur chacun de ces deux états alors _que nous

aurions _pu

espérer

^{en observer trois}

(cf.

^tableau

I).

^Le

rapport

signal

^{sur bruit est de} l’ordre de 10

après

^inté-

gration

^des

signaux pendant

12 h. Les résultats des

mesures sont donnés dans le tableau I. ^,

b)

^{ETAT 6}

3Dl.

^{- Pour} étudier l’état 6

3Dl,

^nous

avons utilisé une cellule de résonance

qui

^contenait

outre

l’isotope 199Hg

^{de l’azote sous une}

pression

^de

0,9

^{torr. Nous}

peuplons

^{ainsi le} niveau métastable 6

3Po

^par la transition radiative

6 1 So-6 3P1

^{suivie du}

passage 6

3p 1

^-4

63po

^par collisions de seconde

espèce

contre les molécules d’azote. L’excitation cohérente se

fait _{alors par}

absorption

^{de la raie}

la détection ayant ^{lieu sur cette même raie.} Il n’existe

qu’un

^seul

croisement,

^son observation est très aisée.

Le résultat des mesures est donné dans le tableau I.

c)

^{ETAT 6}

3D3.

^- L’excitation

optique

par échelons telle _que nous l’avons décrite dans son

principe

^n’est

pas suffisante _pour permettre l’observation des croise- ments dans cet état

qui,

^{à cause des}

règles

^de

sélection,

ne peut ^être

peuplé qu’à partir

^{du niveau 6}

3P2.

^Or

l’état

6 3P2

^est

beaucoup

^moins

peuplé

que l’état 6

3P1,

il ne peut ^en effet être

peuplé

que par réémission de

photons

des états

supérieurs,

^{en outre cet état se}

dépeuple

^{très vite par} collisions contre les atomes de _gaz

étrangers

^de la cellule provenant ^du

dégazage

^inévitable

de celle-ci. Dans le but d’obtenir un

grand

^nombre

d’atomes dans l’état métastable 6

3P2,

nous avons

utilisé une

décharge

^haute

fréquence

^{dans la cellule}

contenant outre

l’isotope

^{de mercure étudié du}

krypton

sous une

pression

^de

0,5

^{torr. Cette}

décharge

^{est réa-}

lisée _par un excitateur HF d’une

puissance égale

^à

50

W,

^la transmission de la

puissance

^{HF a lieu} par

couplage selfique.

L’excitation secondaire cohérente est

toujours

^{obtenue à}

partir

^des

lampes.

^{Elle se fait} par

absorption

^{de la raie = 3 650}

^A (6 3P2-6 3D3)

^la

détection ayant ^lieu

obligatoirement

^{sur cette même}

raie. Dans l’état 6

3D3,

^{il existe}

cinq

croisements de niveaux de Am ⁼ 2

(cf.

^tableau

I).

^{Nous en avons}

observé 3. Le rapport

signal

^{sur bruit est de l’ordre de}

10

après intégration

^des

signaux pendant

12 h. Les résultats des mesures sont donnés dans le tableau I.

Ce mode d’excitation mixte

(décharge

^{HF + excita-}

tion

optique)

permet d’observer

également

^{le croise-}

ment de niveau dans l’état

3Di,

^{nous avons ainsi} pu vérifier _{que la}

décharge

^{HF ne modifiait} pas à la

préci-

sion de nos mesures

près

^la

position

^{de ce} croisement.

Nous avons

également

^observé que l’excitation HF seule

(lampes éteintes)

permet d’observer des croise- ments de niveaux dans les états

6 3D1

^et

6 351.

^Cette

expérience

^est

analogue

^{à celles}

(croisements

^de

niveaux en

champ nul)

^de

Carrington

^et

Corney [8],

^de

Gay [9],

^{de Grandin et coll.}

[10].

Le transfert de cohé-

rence doit ^se faire directement à l’intérieur de la

cellule,

les atomes excités doivent réémettre suffisamment de lumière _pour réexciter de

façon partiellement

^cohérente

une

partie

^{d’entre eux.}

TABLEAU 1

(*)

^Les

positions

des croisements sont données en

fréquence

^de résonance des protons.

III. Détermination des

rapports A/gJ(2S+1DJ).- A)

^{PRINCIPE DE LA MÉTHODE DE CALCUL. - Les éner-}

gies

^des niveaux de la

configuration (6

^{s 6}

d)

^{de l’iso-}

tope

199Hg

peuvent ^{être décrites} par l’Hamiltonien :

où

Jeo représente

^les

énergies

des niveaux D sans

structure

hyperfine

^en

champ magnétique nul, Eh

^l’in-

teraction

hyperfine, Jez

l’interaction Zeeman.

Les éléments de matrice de

Jeh

^{et de}

Jez

^{sont donnés}

par

Lurio,

^{Mandel et Novick}

[ 11 ].

Hz dépend

^de gj, facteur de Landé

électronique,

^de

91

facteur de Landé nucléaire et

dey, magnéton

^{de Bohr.}

Le

spin

^{nucléaire de}

l’isotope 199Hg

^étant

égal à I., Jeh

^ne

dépend

que de l’interaction

dipolaire magnétique

des électrons de valence avec le _noyau. Les éléments de

matrice de

Jeh

^sont

exprimés

^{en fonction des constantes}

de

couplage hyperfin as

de l’électron 6 s et

a’, a",

^{a"’ de}

l’électron 6 d. Les éléments

diagonaux

^de

XI,

peuvent

également s’exprimer

^{en fonction des} constantes de structures

hyperfines A ;

^ces constantes étant liées à

as, a’ ; a",

^{a"’ par} les relations de Breit ^et Wills :

62

dans ces relations

Ci

^et

C2

peuvent ^être

exprimés

par

avec

W(3 DO)

^et

W(’DO)

^étant les fonctions d’onde en cou-

plage (L. S)

pur, ^{oc et}

fi

les coefficients de

couplage

intermédiaires. Pour la

configuration (6

^{s 6}

d)

as ^est

beaucoup plus grand que a’ a"

^a"’.

Pour déterminer les constantes A des états

étudiés,

nous avons utilisé une méthode _que l’un des auteurs a

déjà

^{décrite dans un article}

[13]

^{relatif à} l’étude des structures

hyperfines

^{des états de}

triplet

^{de la}

configura-

tion

(5 s.5 d)

^des

isotopes impairs

^{du cadmium.}

Rappelons-en

brièvement le

principe :

Les rapports

A(SJ)/g(SJ) (2)

^{sont obtenus à}

partir

d’une méthode itérative.

Lorsqu’on

étudie les résultats concernant un état

(S, J),

^on

diagonalise

^{les matrices}

représentant l’opérateur Xlg(S, J)

^sur la base des vec-

teurs S, J, F,

mF > pour les états D. Les éléments de matrice de

JC/g(SJ)

^du type

sont

exprimés

^{en fonction de}

A(SJ)/g(SJ)

^{et de}

^H,

^les

termes

en g1

^{y sont calculés}

numériquement.

^{Les autres}

éléments de matrice traduisant en

particulier

les interac- tions de l’état

(S, J)

^{avec les états}

(S’ J’)

^sont

exprimés

en fonction de _as et H

(a’, a", a"’

^et

gl’

y sont

négligés ;

gsj, gs,j, ^{et a} y ^sont

exprimés numériquement).

^{En uti-}

lisant _{pour H} la valeur du

champ

de croisement

Hé, il

est alors

possible

^de

diagonaliser

^{les deux} sous-matrices donnant les

énergies

des sous-niveaux Zeeman

qui

^se

croisent en prenant ^comme

paramètre A(SJ)/g(SJ)

^et as.

Nous

procédons

par itérations : Nous choisissons une

valeur de

as, à partir

^de

laquelle

^{nous calculons}

A(Si) (diagonalisation

^{des deux} sous-matrices donnant les

énergies

^des sous-niveaux Zeeman

qui

^{se croisent. La}

valeur

A(sj)

^{est celle pour}

laquelle

^{ces deux sous-}

matrices ont une valeur _propre

commune).

^{Nous utili-}

sons pour calculer une nouvelle valeur de

as à partir

^de

A(Si)

les relations

(2), (3), (4)

^et

(5)

^dans

lesquelles a’

^a"

(2) A(S, J) ^et g(SJ) ^sont respectivement ^la constante de struc- ture hyperfine ^et le facteur de Landé de l’état 2s+1DJ que nous noterons plus brièvement (S, J).

a"’ sont évaluées

théoriquement grâce

^{aux relations}

(29,8)

^et

(29,9)

de Nuclear Moments

[12]

Nous recommençons le

cycle

^{avec une nouvelle}

valeur

de as ;

il y ^a convergence du

procédé lorsque

^la

valeur finale ainsi calculée _{pour as} est

égale

^{à la valeur}

de

départ.

L’étude de la

configuration (6

s, 6

d)

^de

l’isotope 199Hg présente

^par rapport ^{à l’étude de la}

configura-

tion

(5

^{s, 5}

d)

^{du cadmium}

[13]

^un certain nombre de difficultés

supplémentaires

^{liées à} deux raisons :

- La nature du

couplage

^entre les électrons de valence : alors _{que pour} les états de la

configuration (5

s, 5

d)

^du

cadmium,

^le

couplage

^{était un}

couplage (L. S) pratiquement

pur, il n’en est

plus

^de même pour le mercure et nous sommes

obligés

de faire certaines

hypothèses

pour évaluer les coefficients de

couplage

intermédiaires.

- La distance

énergétique séparant

^les deux niveaux 6

’D2

^{et 6}

’Dl

de l’ordre de

grandeur

^{des structures}

hyperfines

^{de ces} deux états.

Pour ^ces deux raisons ^un certain nombre de

pré-

cautions devront être

prises.

B)

RÉSULTATS. ^-

a)

^Données

expérimentales

^néces-

saires aux calculs. ^- Les

énergies

des niveaux en

champ magnétique nul,

^{si on ne} tient pas compte ^{de la}

structure

hyperfine

^{sont choisies}

égales

^{à celles de}

l’isotope 198Hg.

D’après

^{Burns et Adams}

[14]

Les facteurs de Landé de tous les niveaux D ont été mesurés par Van Kleef et Fred

[15]

Le facteur de Landé

nucléaire gl’

^{a été mesuré} par

Cagnac

et Brossel

[16]

Les coefficients de

couplage

intermédiaire peuvent ^être déterminés à

partir

^{de la structure fine}

(formule ^(29,7)

de Nuclear Moments

[12]).

A

partir

^des valeurs des

énergies

^{données en}

(7)

Pour effectuer nos

calculs,

^nous déterminons d’abord la valeur du rapport

A/gJ

^{de l’état 6}

3D3.

^{Le niveau}

étant bien isolé dans la

configuration (6

^{s 6}

d)

^{et sa}

constante de structure

hyperfine

^étant

indépendante

^de

la nature du

couplage

^entre les électrons de valence

(éq. 3),

^{la valeur}

de as

^{déduite de cet état nous servira}

pour calculer les autres rapports

A/gJ.

b)

Détermination du rapport

AlgJ

de l’état 6

3D3.

^-

En

appliquant

^{la méthode}

exposée

^{ci-dessus nous trou-}

vons

grâce

^{aux relations}

(3), (7), (8), (9), (10)

A/gJ(6 3D3)

^{est obtenu en} prenant ^la moyenne des trois valeurs déterminées à

partir

^des

positions

^{de trois croi-}

sements observés. Av est la structure

hyperfine

^obtenue

en

diagonalisant

l’hamiltonien

pour H

^{= 0.}

Les incertitudes sur as, Av ont été calculées en ne

tenant pas compte ^de l’incertitude existant sur a’

(et

due au fait _que la valeur de a’ résulte d’une formule

théorique approchée).

c)

Détermination du rapport

Algj(6 3D2).

^{- Pour}

déterminer

A/gJ(6 3D2),

^{on utilise la valeur}

de as

^cal-

culée ci-dessus. Il est en effet difficile de déterminer _{as à}

partir

^de

l’équation (4)

^{la valeur de} as calculée ainsi étant très sensible à une

petite

^{variation des} coefficients de

couplage

intermédiaire. Le niveau 6

’D2

^{étant lui}

aussi bien isolé la détermination du rapport

A/gJ(6 3D2)

est obtenue avec une bonne

précision.

^{Nous trouvons :}

La détermination de

A(6 ’D2)

^{et de}

àv(6’D2)

^nécessite

de connaître avec

précision

la valeur de

g,(6 ’D2).

^Nous

pouvons déterminer cette valeur de

plusieurs façons.

- La valeur obtenue

expérimentalement

par Van Kleef et Fred

(éq. 8).

- Nous avons :

où

gj( D2)

^et

gj( D2)

^sont les facteurs de Landé des niveaux

3D2

^et

1 D2

^dans

l’hypothèse

^d’un

couplage (L. S)

pur, calculés en prenant

Nous pouvons déduire de

(13)

^{la valeur de}

gj(’D2)

en prenant pour

a2 et fl2

^les valeurs déduites de la

posi-

tion des niveaux

d’énergie (éq. 10).

Nous _pouvons

également

déduire de

(13)

^{et de}

(4)

^la

relation suivante :

où nous

remplaçons A/gJ(6 ’D2)

^{par la valeur déduite}

de nos

expériences.

^{Cette relation nous} permet ^{alors de} calculer a connaissant _as,

a’, a"

^et a"’. Nous avons aussi

un éventail de valeurs de a et gJ que ^nous résumons dans le tableau II.

TABLEAU II

(*)

^{Les indices}

SF,

FL, ^{SH se} rapportent ^aux différentes déterminations de a :

FL Facteurs de Landé

expérimentaux,

SF Structure

fine,

SH Structure

hyperfine.

Nous verrons comment les résultats obtenus sur les deux états 6

’Dl

^{et 6}

1 Dl restreignent

^cet éventail de valeurs.

d)

Détermination des rapports

A/gJ

des états 6

3D1

et

61 D2.

^{- La} différence

d’énergie séparant

^{les centres} de

gravité

des deux états 6

’Dl

^et

6 lD2

^{est très faible-}

J. Landais

[3]

^{a mesuré cette} différence avec un inter- féromètre de Pérot et

Fabry

^sur

l’isotope 198Hg,

^{il a}

trouvé :

Etant donné la faible valeur de AE certaines

approxima-

tions décrites dans le

principe général

^{de la méthode}

ne peuvent

plus

^{être faites en}

particulier

^{les termes}

d’interaction

hyperfine

^entre les deux états 6

’Dl

^et

6

lD2

^{sont calculés en tenant compte} des coefficients a’ a" a"’ et les termes en

gl’

^{ne sont}

plus négligés.

^La

pré-

cision de nos résultats

dépend

essentiellement de la

pré-

cision avec

laquelle dE, as,

^a,

gJ(iD2)

^et

gJ(3Dl)

^sont

déterminées. Nous avons effectué nos calculs en pre- nant successivement les trois valeurs de _a asp, aSH, apL.

64

Nous avons obtenu

Il semble donc raisonnable de choisir comme valeur de a

la valeur déduite de la structure

hyperfine.

^Un argu- ment

supplémentaire

^{nous a conduits}

également

^{à choi-}

sir cette valeur de a pour

présenter

^nos résultats défini- tifs. J. Landais a en effet mesuré les structures

hyper-

fines des niveaux

’Dl

^et

1D2

^{en utilisant une méthode}

de

spectroscopie

interférentielle

[3]

^{nous donnons ses}

résultats dans le tableau III.

L’interprétation théorique (analogue

^{à la}

nôtre)

^de ses mesures l’a conduit à choisir

et

pour ^cette raison nous choisirons la détermination de Y

obtenue à

partir

^{de la structure}

hyperfine

^{du niveau}

63D2-

Tous les résultats mentionnés dans le tableau III sont obtenus à

partir

^{de cette} valeur. Nous avons

choisi :

(*) ^Les marges d’incertitude sur ces trois valeurs sont choisies arbitrairement. L’incertitude sur a rend compte des trois valeurs obtenues précédemment. ^Les incertitudes sur gj ont été choisies égales ^{à celle avec} laquelle gj(3D2) ^{a été} déterminée expérimen-

talement.

TABLEAU III

IV. Conclusion. ^- Nous avons pu

grâce

^{à l’obser-}

vation de croisements de niveaux dans les états de la

configuration

^{6 s 6 d de}

l’isotope 199Hg

^déterminer

les structures

hyperfines

^{de ces} états. Nous

interprétons

les résultats à l’aide de la théorie de Breit et Wills. Ils sont en très bon accord avec ceux de J. Landais

[3].

Cet accord confirme notre

interprétation théorique.

^La

précision

^avec

laquelle

^ces structures

hyperfines

^sont

déterminées serait

beaucoup plus grande

si les facteurs de Landé étaient mieux connus. M. Huet

[17]

^a

entrepris

cette étude. Nous

espérons

^{à la lumière de ses résultats}

améliorer encore la

précision

^{sur les} coefficients d’inter- action

hyperfine

que nos mesures permettent ^{de déter-} miner.

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