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PCI EFFECTS IN INNER-SHELL PHOTOIONIZATION
V. Schmidt
To cite this version:
V. Schmidt. PCI EFFECTS IN INNER-SHELL PHOTOIONIZATION. Journal de Physique Collo-
ques, 1987, 48 (C9), pp.C9-401-C9-413. �10.1051/jphyscol:1987970�. �jpa-00227388�
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C9, supplgment au n012, Tome 48, d4cembre 1987
PC1 EFFECTS IN INNER-SHELL PHOTOIONIZATION
V. SCHMIDT
F a k u l t S t f i i r P h y s i k , U n i v e r s i t a t F r e i b u r g , H e r m a M - H e r d e r - S t r a s s e 3 , 0-7800 F r e i b u r g , F.R.G.
A b s t r a c t . - The m o s t obvious m a n i f e s t a t i o n o f p o s t c o l l i s i o n i n t e r a c t i o n ( P C I ) i n i n n e r s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n c o n c e r n s t h e energy exchange b e t w e e n t h e o u t g o i n g p h o t o e l e c t r o n and Auger e l e c t r o n . T h i s m a n i f e s t a t i o n o f PC1 i s d e s c r i b e d i n d e t a i l w i t h emphasis t o t h e e f f e c t o f a f i n i t e v e l o c i t y o f t h e Auger e l e c t r o n ( r e t a r d e d PCI).
The d i s t i n c t consequences o f r e t a r d e d PC1 a r e d i s c u s s e d f o r p h o t o i o n i z a t i o n , e l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n , and e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n . Finally, some p o s s i b l e f u t u r e d i r e c t i o n s o f PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n a r e s u g g e s t e d .
I . I n t r o d u c t i o n
P o s t c o l l i s i o n i n t e r a c t i o n ( P C I ) b e l o n g s t o t h e c l a s s o f " s i m p l e " e l e c t r o n c o r r e l a - t i o n e f f e c t s w h i c h can be d e s c r i b e d i n some a p p r o x i m a t i o n as a shielding e f f e c t . F o r example, p h o t o i o n i z a t i o n p r o d u c e s an i n n e r - s h e l l h o l e w h i c h i s f i l l e d by a sub- sequent Auger decay. Close t o t h r e s h o l d , t h e s l o w p h o t o e l e c t r o n can s h i e l d t h e doubly c h a r g e d i o n s u c h t h a t t h e f a s t e r Auger e l e c t r o n gains e n e r g y and t h e s l o w e r p h o t o e l e c t r o n l o s e s t h e same amount o f e n e r g y . I n t h e c l a s s i c a l p i c t u r e , t h i s e n e r - gy exchange b e t w e e n t h e t w o o u t g o i n g e l e c t r o n s o c c u r s a t t h e moment w h e n t h e f a s t e r A u g e r e l e c t r o n o v e r t a k e s t h e s l o w e r p h o t o e l e c t r o n b e c a u s e t h e n a change i n t h e m u t u a l s c r e e n i n g o f b o t h o u t g o i n g e l e c t r o n s t a k e s p l a c e . T h i s e n e r g y ex- change has t w o consequences: F i r s t , t h e r e s u l t i n g PC1 energy d i s t r i b u t i o n F ( E ) f o r t h e e m i t t e d p h o t o e l e c t r o n s and A u g e r e l e c t r o n s r e p r e s e n t s a l i n e shape w h i c h d i f f e r s f r o m a L o r e n t z i a n : I t becomes a s y m m e t r i c and broadened, and i t s maximum i s s h i f t e d i n energy. S e c o n d , t h e energy exchange may b e s o l a r g e t h a t t h e s l o w p h o t o e l e c t r o n can be c a p t u r e d by t h e ion i n t o a bound o r b i t a l ( s h a k e down e f f e c t ) . T h i s phenomenon e s t a b l i s h e s a l i n k b e t w e e n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w i t h s u b - sequent Auger decay and o u t e r - s h e l l i o n i z a t i o n p r o c e s s e s accompanied by s i m u l t a - neous e x c i t a t i o n ([I-41).
The p r e s e n t s t a t u s o f PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o l o n i z a t i o n o f a t o m s i s w e l l c h a r a c - t e r i z e d by a d e t a i l e d u n d e r s t a n d i n g , e x p e r i m e n t a l l y as w e l l as t h e o r e t i c a l l y , o f t h e energy exchange b e t w e e n t h e t w o o u t g o i n g e l e c t r o n s . T h i s m a n i f e s t a t i o n o f PC1 shall be c o n s i d e r e d f u r t h e r . U n t i l r e c e n t l y , t h e t h e o r e t i c a l t r e a t m e n t s o f PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w e r e b a s e d o n a h i g h v e l o c i t y o f t h e Auger e l e c t r o n
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1987970
C9-402 JOURNAL DE PHYSIQUE
[ I - 1 8 1 . H o w e v e r , i t t u r n e d o u t t h a t t h e i n c l u s i o n o f t h e f i n i t e A u g e r v e l o c i t y w a s o f g r e a t i m p o r t a n c e f o r t h e q u a n t i t a t i v e d e s c r i p t i o n o f PC1 [19-231. T h i s i m p r o v e d m o d e l w i l l b e r e f e r r e d t o a s r e t a r d e d p o s t c o l l i s i o n i n t e r a c t i o n ( r e t a r d e d P C ! ) , by w h i c h i s m e a n t t h a t t h e c h a n g e i n t h e m u t u a l s c r e e n i n g o f b o t h o u t g o i n g e l e c t r o n s o c c u r s a t a s o m e w h a t l a t e r t i m e ( a r e t a r d e d t i m e ) c o m p a r e d w i t h f o r m e r d e s c r i p - t i o n s o f PC1 b a s e d o n v e r y h i g h A u g e r e l e c t r o n v e l o c i t i e s ( w h i c h w i l l n o w b e c a l l e d s u d d e n P C I I . T h e r e t a r d e d PC1 e n e r g y d i s t r i b u t i o n s h a v e d i f f e r e n t s h a p e s a n d e n e r g y s h i f t s w h e n c o m p a r e d to t h e s u d d e n PC1 d i s t r i b u t i o n s . I n a d d i t i o n , r e t a r d e d PC1 r e q u i r e s t h a t PC1 p h e n o m e n a i n p h o t o i o n i z a t i o n m u s t v a n i s h w h e n t h e p h o t o - e l e c t r o n b e c o m e s f a s t e r t h a n t h e A u g e r e l e c t r o n . I n t h i s s i t u a t i o n , t h e A u g e r e l e c t r o n c a n n o t p a s s t h e p h o t o e l e c t r o n , a n d t h e r e f o r e t h e p h e n o m e n o n o f v a n i - shing PC1 w a s c a l l e d t h e n o - p a s s i n g e f f e c t [ 2 4 - 2 6 1 . T h i s n o - p a s s i n g e f f e c t h a s p r a c t i c a l c o n s e q u e n c e s f o r t h e a c c u r a t e d e t e r m i n a t i o n o f b i n d i n g e n e r g i e s .
I n t h e f o l l o w i n g a d e s c r i p t i o n o f t h e e n e r g y e x c h a n g e c a u s e d by PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w i l l be g i v e n w h i c h i s b a s e d o n t h e p o t e n t i a l c u r v e m o d e l . Then e x a m p l e s f o r t h e e x p e r i m e n t a l v e r i f i c a t i o n o f r e t a r d e d PC1 w i l l b e d i s c u s s e d o n t h e b a s i s o f d i f f e r e n t t h e o r e t i c a l m o d e l s . B e c a u s e o f i t s f u n d a m e n t a l i m p o r - t a n c e , a b r i e f p r e s e n t a t i o n w i l l f o l l o w c o n c e r n i n g t h e c o n s e q u e n c e s o f r e t a r d e d PC1 f o r e l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n and i o n i z a t i o n . F i n a l l y , s o m e p o s s i b l e f u t u r e d i r e c t i o n s o f PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w i l l b e s u g g e s t e d .
2 . P o t e n t i a l c u r v e m o d e l
T h e s i m p l e s t s i t u a t i o n f o r p o s s i b l e PC1 p h e n o m e n a o c c u r s f o r only
_one
p h o t o - e l e c t r o n a n d g t e - A u g e r e l e c t r o n . T h e i r e s c a p e f r o m t h e i o n c o r e c a n b e i l l u s t r a t e d v e r y w e l l i n a p o t e n t i a l c u r v e d i a g r a m [ 5 ] s h o w n i n F i g . 1. T h e r e w e c o n s i d e r a p h o t o e l e c t r o n w i t h n o m i n a l e x c e s s e n e r g y Eexc > 0. T h i s e n e r g y i s t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e p h o t o n e n e r g y h v and t h e i n n e r - s h e l l i o n i z a t l o n e n e r g y E' o f t h e a t o m . W i t h o u t P C I , t h e p h o t o e l e c t r o n w o u l d have a t i n f i n i t y ( w i t h r e s p e c t t o i t s o r i g i n i n t h e a t o m ) t h e k i n e t i c e n e r g y E o h e q u a l t o E e x cr.
'?.
H o w e v e r , b e c a u s e o f PC1 t h e p h o t o e l e c t r o n w i l l a p p e a r a t i n t n ~ t y w i t h a k i n e t i c e n e r g y E p h e = E h e - E . T h e e n e r g y l o s s E o f t h e p h o t o e l e c t r o n c a n b e s e e n m o s t d i r e c t l y w i t h t h e h e l p o f F i g . l a . H e r e t h e e j e c t e d p h o t o e l e c t r o n t r a v e l s a s f u n c t i o n o f t i m e t t o w a r d s i n f i n i t y w i t h an i n s t a n t a n e o u s k i n e t i c e n e r g y ~ ' " ~ ~ ( t ) = E e x c + I V + ( E + , t ) l , w h e r e V + ( E + ,t ) d e s c r i b e s t h e p o t e n t i a l c u r v e f o r a s i n g l y c h a r g e d i o n . W i t h o u t A u g e r d e c a y t h e p h o t o e l e c t r o n w o u l d t r a v e l u n d i s t u r b e d t o i n f i n i t y . H o w e v e r , t h e i n n e r - s h e l l h o l e c a n b e f i l l e d u p by a n A u g e r t r a n s i t i o n . T h i s i s m a r k e d w i t h l i t t l e l i n e s o n t h e V + ( E + , t ) p o t e n t i a l c u r v e w h i c h h a s t o b e t a k e n n o w a s a c o m p l e x o n e b e c a u s e o f t h e d e c a y p o s s i b i l i t y . L e t u s a s s u m e t h a t a t t h e t l m e t = tern t h e A u g e r e l e c t r o n w i l l b e e m i t t e d and, f o r s i m p l i c i t y , t h a t i t s v e l o c i t y i s e x t r e m e l y h i g h . U n d e r t h i s c i r c u m s t a n c e t h e e s c a p i n g p h o t o e l e c t r o n h a s t o j u m p i m m e d i a t e l y ( a t t = tern = tpass) f r o m t h e p o t e n t i a l c u r v e V ' ( t l o f t h e s i n g l y c h a r g e d i o n t o t h a t o f t h e d o u b l y c h a r g e d i o n , V ++(t). T h e r e t h e p h o t o e l e c t r o n a p p e a r s w i t h i t s i n s t a n t a n e o u s k i n e t i c e n e r g y E i n s t ( t p a s s ) a n d c o n t i n u e s i t s t r a v e l t o w a r d s i n f i n i t y . B e c a u s e o f t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e p o t e n t i a l c u r v e s w h i c h a m o u n t s t o 1 / R ( t [ i n a.u.1, t h e e n e r g y l o s s E f o r t h e p h o t o e l e c t r o n o r t h e e n e r g y g a i n f o r t h e l u g e r e l e c t r o n , r e s p e c t i v e l y , i s g i v e n by E = l / R ( t p a s s 1 . S o f a r , only o n e s p e c i f i c A u g e r t r a n s i t i o n h a s b e e n c o n s i d e r e d w h i c h y i e l d s a f i x e d v a l u e E . I f t h e e x p o n e n t i a l d e c a y l a w f o r A u g e r t r a n s i t i o n s a t a l l p o s s i b l e t i m e s ,,t i s t a k e n i n t o a c c o u n t , t h e PC1 e n e r g y d i s t r i b u t i o n F(E1 c a n b e e s t a b l i s h e d . T h e m o d e l d e s c r i b e d i s b a s e d o n a h i g h v e l o c i t y o f t h e A u g e r e l e c t r o n ( s u d d e n P C I ) . O b v i o u s l y , i n t h i s a p r o x i m a t i o n n o d e p e n d e n c e on t h e v e l o c i t y o f t h e A u g e r e l e c t r o n i s p o s s i b l e .A b e t t e r d e s c r i p t i o n f o r PC1 i s g i v e n i n t h e r e t a r d e d PC1 m o d e l w h i c h t a k e s i n t o a c c o u n t t h e f i n i t e v e l o c i t y o f t h e A u g e r e l e c t r o n . H e r e , t h e s h i e l d i n g m e c h a n i s m i s c h a n g e d b e c a u s e u p t o t h e t i m e t p a s s a t w h i c h t h e A u g e r e l e c t r o n p a s s e s t h e
Fig.1.- P o t e n t i a l c u r v e model d e s c r i b i n g PC1 f o r p h o t o i o n i z a t i o n w i t h e x c e s s energy E e X c > 0 and p h o t o e l e c t r o n e n e r g y E p h e f o r d i f f e r e n t s i t u a t i o n s f o r t h e A u g e r energy
E Z .
a) E: - > co,
b ) E; f i n i t e w l t h E i h e < E:, c ) E: f i n i t e w i t h E ; ~> ~E X
( e n e r g i e s a r e n o t on s c a l e ) . For d e t a i l s see t e x t .p h o t o e l e c t r o n , the r e s i d u a l i o n i s s t i l l shielded by the Auger e l e c t r o n . Fig. I b and I c show t h e s i t u a t i o n f o r t w o c a s e s : EFhe <
EI
and E : ~,
E:. ~ I n Fig. I b i t can be seen t h a t t h e p h o t o e l e c t r o n s t i l l moves i n t h e t i m e cnterval b e t w e e n t e m and t p a s s on a p o t e n t i a l c u r v e V + ( t ) o f t h e singly c h a r g e d i o n . Up t o t p a s s , t h e only i n f l u e n c e o f t h e Auger e l e c t r o n e m i s s i o n l i e s i n t h e new r e f e r e n c e energy E + + f o r t h i s p o t e n t i a l c u r v e . The i m p o r t a n t change i n t h e shielding o f t h e r e s i d u a l i o nC9-404 JOURNAL DE PHYSIQUE
o c c u r s a t t h e t i m e t p a s s , t h e Auger e l e c t r o n p a s s e s t h e p h o t o e l e c t r o n . A t t h i s t i m e t h e p h o t o e l e c t r o n jumps t o t h e doubly c h a r g e d p o t e n t i a l c u r v e ~ + + ( t ) . T h i s causes t h e energy change e as d i s c u s s e d b e f o r e . H o w e v e r , as can be seen by c o m p a r i n g Fig. Ib and l a , t h e jump o c c u r s n o w a t a l a t e r t i m e . This r e s u l t s i n a s m a l l e r energy s h i f t E and i n a d i f f e r e n t shape o f t h e r e s u l t i n g r e t a r d e d F ( E ) energy d i s t r i b u t i o n . Also, it i s obvious t h a t t h e r e t a r d e d energy d i s t r i b u t i o n w i l l depend now n o t only on t h e mean l i f e t i m e r o f t h e i o n e r - s h e l l hole ( o r e q u i v a l e n t l y on t h e c o r r e s p o n d i n g level w i d t h
T)
and on t h e e x c e s s energy E e x c b u t a l s o on E:.
These q u a n t i t i e s c o m p l e t e l y d e t e r m i n e t h e r e t a r d e d PC1 energy d i s t r i b u t i o n , n o t only on a r e l a t i v e energy s c a l e as e x p r e s s e d by F ( E ) , b u t a l s o on an absolute s c a l e as f o r example i n F ( E A ) f o r t h e Auger l i n e .For E : ~
,
E: ~ ( c o m p a r e Fig. I c ) t h e p h o t o e l e c t r o n c o n t i n u e s t o move on t h e V ' ( t l p o t e n t i a l c u r v e w h i c h i s r e f e r r e d f o r t 2 tern t o t h e energy value Eii. T h e r e i s no f u r t h e r d i s t u r b a n c e p o s s i b l e t o the p h o t o e l e c t r o n because t h e Auger e l e c t r o n never p a s s e s t h e p h o t o e l e c t r o n . PC1 phenomena a r e a b s e n t in t h i s c a s e .3 . E x p e r i m e n t a l v e r i f i c a t i o n s o f t h e r e t a r d e d PC1 e f f e c t
The i m p o r t a n c e o f t h e i n c l u s i o n o f t h e f i n i t e Auger v e l o c i t y in PC1 t h e o r i e s lays i n t h e f a c t t h a t i t p r o v i d e s t h e s i m p l e c r i t e r i o n t h a t f o r e x c e s s e n e r g i e s E e x c l a r g e r t h a n t h e k i n e t i c energy E: o f t h e Auger e l e c t r o n s , PC! phenomena v a n i s h i n inner-shell p h o t o i o n i z a t i o n p r o c e s s e s . T h e r e f o r e , e x p e r i m e n t a l a t t e m p t s have been made t o c o n f i r m t h i s n o - p a s s i n g e f f e c t f o r E e x c > E: , and, i n a d d i t i o n t o c o n f i r m t h e m o d i f i c a t i o n s i n t h e r e t a r d e d PC1 model f o r E e x c <
E X .
The f i r s t and m o s t c o m p l e t e e x p e r i m e n t a l v e r i f i c a t i o n shall be d i s c u s s e d now ( f o r d e t a i l s see [ 2 4 , 2 5 ] ) . I t i s b a s e d on t h e analysis o f e l e c t r o n s p e c t r a f r o m xenon a t o m s f o l l o w i n g p h o t o i o n i z a t i o n w i t h m o n o c h r o m a t i s e d s y n c h r o t r o n r a d i a -
t i o n . O f i n t e r e s t w e r e t h e s h a p e and energy s h i f t o f t h e ~ ~ - Auger l i n e 0 ~ ~ 0 ~ ~ ~ ~ ~
as w e l l as o f t h e c o r r e s p o n d i n g 4 d 5 / 2 p h o t o l i n e as f u n c t i o n o f t h e p h o t o n e n e r g y . Since t h e f u l l i n f o r m a t i o n a b o u t t h e energy exchange c a u s e d by PC1 i s contained in t h e PC1 energy d i s t r i b u t i o n g i v e n on an a b s o l u t e energy s c a l e , a b s o l u t e energy p o s i t i o n s f o r the A u g e r and p h o t o e l e c t r o n s have been d e t e r m i n e d i n t h i s e x p e - r i m e n t .
Generally, a d i r e c t c o m p a r i s o n o f t h e t h e o r e t i c a l PC1 energy d i s t r i b u t i o n and t h e e x p e r i m e n t a l l i n e i s n o t p o s s i b l e b e c a u s e o f s e v e r a l r e a s o n s 1 2 4 , 2 5 1 . I n t h e c a s e o f t h e ~ 5 - 0 2 ~ 0 ~ 3
' s o
A u g e r t r a n s i t i o n , t h e o b s e r v e d l i n e shape i s a f f e c t e d by h i g h e r o r d e r l i g h t f r o m t h e m o n o c h r o m a t o r and by c o n v o l u t i o n w i t h t h e s p e c t r o - m e t e r f u n c t i o n ( s p e c t r a l r e s p o n s e o f t h e e l e c t r o n energy a n a l y s e r ) . I n t h e p r e s e n t e x p e r i m e n t , h o w e v e r , t h e m o n o c h r o m a t o r had a n e g l i g i b l e amount o f h l g h e r o r d e r l i g h t i n t h e energy r a n g e o f i n t e r e s t , and t h e s h a p e and w i d t h o f t h e s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n w e r e d e t e r m i n e d e x p e r i m e n t a l l y . Based on t h i s i n f o r m a t i o n , t h e t h e o r e t i - cal PC1 energy d i s t r i b u t i o n s o f t h e N 5 - 0 2 3 0 2 3'so
Auger l i n e w e r e t h e n convo- l u t e d w i t h t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n . T h i s a l l o w s a d i r e c t c o m p a r i s o n w i t h t h e e x p e r i m e n t a l d a t a . T h e r e s u l t f o r t w o s e l e c t e d s p e c t r a i s shown i n Fig. 2;i n t h e l e f t p a r t w i t h t h e e s t a b l i s h e d a b s o l u t e energy s c a l e , i n t h e r i g h t p a r t w i t h a r e l a t i v e energy s c a l e . I n a d d i t i o n t o t h e e x p e r i m e n t a l d a t a the s o l i d l i n e gives t h e t h e o r e t i c a l r e s u l t s c o n v o l u t e d w i t h t h e s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n . T h e s e t h e o - r e t i c a l r e s u l t s come f o r t h e l e f t and r i g h t p a r t o f F i g . 2 f r o m d i f f e r e n t models.
The main d i f f e r e n c e i n t h e t h e o r e t i c a l m o d e l s i s caused by t h e i n c l u s i o n o f t h e f i n i t e Auger e l e c t r o n v e l o c i t y i n t h e l e f t p a r t ( t h e o r e t i c a l r e s u l t s f r o m [ 2 0 , 2 3 ] ) and t h e n e g l e c t o f t h i s r e t a r d a t i o n e f f e c t i n t h e r i g h t p a r t o f F i g . 2 ( t h e o r e t i c a l r e s u l t s f r o m [11,12,18]). By c o m p a r i n g d i f f e r e n t t h e o r e t i c a l models i t i s i m p o r t a n t t o n o t e t h a t s e m i c l a s s l c a l c a l c u l a t i o n s and q u a n t u m - m e c h a n i c a l c a l c u l a t i o n s give t h e same r e s u l t ( c o m p a r e f o r e x a m p l e [74,16,18,22]1. T h i s c a n be u n d e r s t o o d because m o s t of t h e p o s t c o l l i s i o n i n t e r a c t i o n o c c u r s a t d i s t a n c e s w h e r e t h e
29.5 30 30.5 3'1 -0.5 0 0.5 1 A u g e r e n e r g y
CeVI
r e l a t i v e e n e r g y C e V IFig.2.- Line shape o f t h e N 5 - 0 2 3 0 2 3
'so
Auger l i n e o f xenon i o n i z e d by p h o t o n i m - p a c t ( f r o m C241). E x p e r i m e n t a l d a t a ( d o t s w i t h e r r o r b a r s ) and t h e o r e t i c a l p r e d i c - t i o n s ( a f t e r c o n v o l u t i o n w i t h t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n ) ; s o l i d lines;l e f t p a r t = r e t a r d e d PCI; r i g h t p a r t = sudden PCI. For d e t a i l s see t e x t .
Coulomb p o t e n t i a l d o m i n a t e s . H o w e v e r , d i s t i n c t d i f f e r e n c e s in t h e t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s show up depending on t h e r e t a r d e d o r sudden PC1 model. T h e r e f o r e , in t h e f o l l o w i n g w e w i l l c o n c e n t r a t e on t h e r e t a r d a t i o n e f f e c t i n t h e PC1 energy d i s t r i b u t i o n . F r o m F i g . 2 i t can be seen t h a t t h e c a l c u l a t i o n s w h i c h i n c l u d e t h e r e t a r d a t i o n e f f e c t a g r e e e x t r e m e l y w e l l w i t h t h e e x p e r i m e n t a l d a t a . I t should b e n o t e d t h a t i n t h i s c o m p a r i s o n all p a r a m e t e r s w h i c h d e t e r m i n e t h e r e t a r d e d F(EAI f u n c t i o n i n shape and i n p o s i t i o n a r e f i x e d by E: = 2 9 . 9 7 eV ( o w n m e a s u r e m e n t , i n agreement w i t h [ 2 7 ] , c o m p a r e s e c t i o n 41, Eexc m e a s u r e d and i n d i c a t e d t h r o u g h the p h o t o n energy a t t h e s p e c t r a and
r
= 110 m e V ( c o m p a r e [ 2 8 - 3 1 1 ) . T h i s a g r e e - m e n t i s l o s t c o m p l e t e l y w h e n t h e r e t a r d a t i o n e f f e c t i s n o t t a k e n i n t o a c c o u n t . Then the t h e o r e t i c a l F ( E A ) energy d i s t r i b u t i o n y i e l d s Auger l i n e s w h o s e m a x i m u m i s s h i f t e d t o h i g h e r e n e r g i e s by m o r e t h a n 4 7 meV. I n p r i n c i p l e , t h i s m i g h t have been caused a l s o by a l o w e r value o f ;E.
T h e r e f o r e , t h e r e s t r i c t i o n o f a f i x e d Auger energy E was d r o p p e d , and t h e t h e o r e t i c a l sudden F ( E ) e n e r g y d i s t r i b u t i o n s w e r e convoluted w i t h t h e s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n and t h e n adapted t o t h e m a x i m u m p o s i - t i o n o f t h e e x p e r i m e n t a l A u g e r l i n e . The r e s u l t i s s h o w n i n t h e r i g h t p a r t o f Fig. 2 . I t can be seen c l e a r l y t h a t even i n t h i s case t h e F ( E ) energy d i s t r i b u t i o n w i t h o u t t h e r e t a r d a t i o n e f f e c t d e v i a t e s s i g n i f i c a n t l y f r o m t h e e x p e r i m e n t a l l i n e shape. T h i s finding d e m o n s t r a t e s v e r y c l e a r l y t h e need f o r i n c o r p o r a t i o n o f t h e f i n i t e Auger e l e c t r o n v e l o c i t y i n t o t h e PC1 model.Besides t h e l i n e shape t h e a b s o l u t e energy p o s i t i o n c o r r e s p o n d i n g t o t h e m a x i - mum of t h e Auger l i n e i s a l s o a c h a r c a t e r i s t i c q u a n t i t y g o v e r n e d by PCI. Fig. 3 s h o w s t h e e x p e r i m e n t a t EA values f o r t h e N 5 - 0 2 3 0 2 3
'so
A u g e r l i n e i n xenonJOURNAL DE PHYSIQUE
P h o t o n e n e r g y C e V l
F i g . 3 . - A b s o l u t e k i n e t i c e n e r g y EA o f t h e N 5 - 0 2 3 0 2 3 1 ~ 0 A u g e r l i n e o f x e n o n i o n i z e d by p h o t o n i m p a c t ( f r o m C241 w i t h t h e i n c l u s i o n o f d a t a f r o m C 3 2 1 ) . E x p e r i - m e n t a l d a t a ( d o t s w i t h e r r o r b a r s ) and t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s ( a f t e r c o r r e c t i o n f o r t h e i n f l u e n c e o f t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n ) : s o l i d l i n e = r e t a r d e d P C l ; d a s h e d l i n e = s u d d e n P C I .
a s f u n c t i o n o f p h o t o n e n e r g y . C l o s e t o t h r e s h o l d , t h e PC1 i n d u c e d r i s e i n t h e A u g e r e n e r g y t a k e s p l a c e , w h i l s t f o r p h o t o n e n e r g i e s above 1 0 0 e V i.e. f o r E e x c >
E Z
t h ee x p e r i m e n t a l v a l u e s s c a t t e r w i t h i n t h e i r e r r o r b a r s a r o u n d a m e a n v a l u e EA. A c c o r - d i n g t o t h e t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s o f t h e r e t a r d e d PC1 m o d e l , t h i s m e a n v a l u e m u s t b e e q u a l t o t h e Au e r e n e r g y E: w i t h o u t PC1 i n f l u e n c e . F r o m t h e e x p e r i m e n t a l d a t a i t f o l l o w s t h a t E i = 2 9 . 9 7 r 0 . 0 2 e V . A s i m i l a r a n a l y s i s f o r t h e 4d512 p h o t o l i n e y i e l d s f o r i t s b i n d i n g e n e r g y E; = 6 7 . 5 5 t 0 . 0 2 e V [ 2 4 , 2 5 ] . B o t h t h e s e v a l u e s a r e i n p e r f e c t a g r e e m e n t w i t h v a l u e s r e c o m m e n d e d i n t h e l i t e r a t u r e [ 2 7 ] . T h i s p o i n t s h a l l be r e c o n s i d e r e d i n s e c t i o n 4 i n m o r e d e t a i l . A l s o i n c l u d e d i n F i g . 3 a r e t h e r e s u l t s f r o m t w o t h e o r e t i c a l c a l c u l a t i o n s w i t h t h e p a r a m e t e r s
E X
= 2 9 . 9 7 eV, E e x c a s g i v e n by h v a n d E: , andr
= 110 m e V . A g a i n , t h e i n f l u e n c e o f t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n h a s b e e n t a k e n i n t o a c c o u n t . T h e s o l i d l i n e c o m e s f r o m t h e t h e o r e t i c a l c a l c u l a t i o n s w i t h t h e r e t a r d e d P C i m o d e l [20,23], a n d t h e d o t t e d l i n e f r o m c a l c u l a t i o n s w i t h t h e s u d d e n PC1 m o d e l [11,12,18]. H e r e a g a i n t h e n e e d f o r i n c o r p o r a t i o n o f t h e f i n i t e A u g e r e l e c t r o n v e l o c i t y i n t o t h e PC1 m o d e l i s d e m o n s t r a - t e d c l e a r l y .C o n f i r m a t i o n f o r t h e r e t a r d e d PC1 e f f e c t c o m e s a l s o f r o m t w o o t h e r i n v e s t i g a - t i o n s o f t h e PC1 e n e r g y s h i f t : T h e f i r s t c o n c e r n s p h o t o i o n i z a t i o n o f an L 2 e l e c t r o n i n x e n o n w i t h a s u b s e q u e n t C o s t e r - K r o n i g t r a n s i t i o n t o t h e f i n a l h o l e s t a t e L3N4 ( J = 3 ) [ 2 6 ] , c o m p a r e F i g . 4; t h e s e c o n d c o n c e r n s e l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n o f a 1s e l e c t r o n i n n e o n t o a 3 s o r b i t a l w i t h s u b s e q u e n t a u t o i o n i z i n g d e c a y t o 2 p 4 ( l ~ $ 3 s D w h i c h p r o d u c e s an A u g e r s a t e l l i t e l i n e i n t h e e l e c t r o n s p e c t r u m s a t e l - l i t e ) , c o m p a r e Fig. 5 [ 3 3 ] . I n t h e s e t w o e x p e r i m e n t s , i t w a s n o t p o s s i b l e t o m e a s u r e a b s o l u t e e n e r g i e s E A f o r t h e e m i t t e d - e l e c t r o n s . H o w e v e r , by l o o k i n g a t t h e e n e r g y v a l u e s E A f o r E e x c l a r g e r t h a n t h e a p p r o x i m a t e
E X
v a l u e , i t c a n b e s e e n c l e a r l y i n b o t h f i g u r e s t h a t t h e e x p e r i m e n t a l v a l u e s s c a t t e r w i t h i n t h e i r e r r o r b a r s a r o u n d a c o n s t a n t m e a n v a l u e . T h i s a g a i n i s m a n i f e s t a t i o n o f v a n i s h i n g PC1 i n t h e r e t a r d e d P C i m o d e l . I n t h e p h o t o i o n i z i a t i o n e x p e r i m e n t , t h i s i n f o r m a t i o n h a s b e e n u s e d t o4 0 1 0 0 3 00 1000 P h o t o n e x c e s s e n e r g y C e V l
F i g . 4 . - K i n e t i c e n e r g y E A o f t h e L 2 - L 3 N 4 ( J = 3 ) C o s t e r - K r o n i g l i n e o f x e n o n i o n i z e d by p h o t o n i m p a c t ( f r o m C261). E x p e r i m e n t a l d a t a ( d o t s w i t h e r r o r b a r s ) and t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s ( a f t e r c o r r e c t i o n f o r t h e i n f l u e n c e o f t h e f i n a l s t a t e d e n s i t y f u n c t i o n and t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n ) ; s o l i d l i n e = r e t a r - d e d PCI; d a s h e d l i n e = s u d d e n P C I . F o r d e t a i l s s e e t e x t .
N e B as s a t e t l i t e
-
(U
> > 0
-...
"...- z
rs,0
2 aJ
-
ar r -
LT aJ
J I 1 I I 1 1 1 1 1 I L t 1 1 1 1 1 1 I t I I I
10 100 1000
E x c e s s e n e r g y C e V l
F i g . 5 . - R e l a t i v e k i n e t i c e n e r g y E o f t h e B E 6 A u g e r s a t e l l i t e o f n e o n e x c i t e d by e l e c t r o n i m p a c t ( f r o m C 3 3 1 ) . E x p e r i m e n t a l d a t a ( d o t s w i t h e r r o r b a r s a f t e r c o r r e c - t i o n f o r t h e i n f l u e n c e o f t h e e x p e r i m e n t a l s p e c t r o m e t e r f u n c t i o n ) a n d t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n ( s o l i d l i n e , r e t a r d e d P C I ) .
d e t e r m i n e by a l e a s t - s q u a r e s f i t o f t h e e x p e r i m e n t a l d a t a t o t h e p r e d i c t i o n o f t h e r e t a r d e d PC1 m o d e l t h e u n k n o w n e n e r g y o f t h e C o s t e r - K r o n i g t r a n s i t i o n t o E:= 2 2 6 . 0 7 2 0 . 0 3 e V . F o r c o m p a r i s o n , t h e d a s h e d l i n e i n F i g . 4 s h o w s t h e f i t o f t h e e x p e r i m e n t a l d a t a t o t h e p r e d i c t i o n o f t h e s u d d e n PC1 model. I t y i e l d s a d i f f e r e n t
C9-408 JOURNAL DE PHYSIQUE
value o f t h e C o s t e r - K r o n i g e n e r g y ,
E X
= 2 2 5 . 5 i 0 . 0 3 eV, and a d e f i n i t e s y s t e m a - t i c d e v i a t i o n o f t h e dashed l i n e f r o m t h e e x p e r i m e n t a l d a t a can be noted. I n t h e e l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n e x p e r i m e n t , t h e c o n s t a n t v a l u e E A w a s s e t t o z e r o and p r o v i d e d a r e f e r e n c e f o r t h e d e t e r m i n a t i o n o f r e l a t i v e energy s h i f t s E . Based o n t h e s e r e f e r e n c e d a t a f o r E e x c > E A and u s i n g k n o w n valuesr
f o r t h e i n n e r - s h e l l hole s t a t e , t h e e n e r g y s h i f t c a u s e d by PC1 c a n be c a l c u l a t e d f o r E e x c < E:. The r e s u l t f r o m t h e r e t a r d e d PC1 model is s h o w n f o r b o t h c a s e s as t h e s o l i d l i n e in Figs. 4 and 5 . I t can be seen t h a t good a g r e e m e n t b e t w e e n t h e t h e o r e t i c a l and e x p e r i m e n t a l r e s u l t s e x i s t s .4 . Consequences o f r e t a r d e d PC1 on e l e c t r o n i m p a c t p r o c e s s e s
P h o t o i o n i z a t i o n o f an i n n e r - s h e l l e l e c t r o n and s u b s e q u e n t Auger decay r e p r e s e n t s one e x a m p l e f o r t h e s i m p l e s t s i t u a t i o n o f p o s s i b l e PC1 phenomena. I t i s c h a r a c - t e r i s e d by t h e p r e s e n c e o f one s l o w and one f a s t e l e c t r o n , each w i t h a f i x e d energy value i f PC1 v a n i s h e s . E l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n and subsequent a u t o i o n i z i n g decay a l s o belongs t o t h i s c l a s s o f PC1 and, t h e r e f o r e , w a s i n c l u d e d i n t h e examples o f the f o r e g o i n g s e c t i o n . H o w e v e r , t h i s s i m p l e s i t u a t i o n changes and becomes m o r e c o m p l i c a t e d In t h e c a s e o f e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n w i t h subsequent Auger decay, p r o v i d e d n o c o i n c i d e n c e e x p e r i m e n t is p e r f o r m e d . H e r e t h r e e f r e e p a r t i c l e s a r e p r e s e n t i n t h e f i n a l s t a t e , t h e p r o j e c t i l e , t h e e j e c t e d , and the A u g e r e l e c t r o n . As a consequence, b o t h , t h e p r o j e c t i l e and e j e c t e d e l e c t r o n s can play a r o l e in t h e PC1 e f f e c t w i t h t h e A u g e r e l e c t r o n depending o n t h e i r e n e r g i e s . The p r o j e c t i l e and e j e c t e d e l e c t r o n s have t o s h a r e t h e e x c e s s e n e r g y E e X c a c c o r d i n g t o E' + E " = E e x c . T h e p r o b a b i l i t y f o r t h i s energy s h a r i n g i s g o v e r n e d by t h e d i f f e r e n t i a l c r o s s s e c - t i o n o f t h e i n n e r - s h e l l i o n i z a t i o n p r o c e s s . T w o e x t r e m e s i t u a t i o n s c a n be d i s t i n - guished: Close t o t h r e s h o l d ( a n d f o r E e x c <
E X )
b o t h , t h e s l o w s c a t t e r e d and t h e s l o w e j e c t e d e l e c t r o n w i l l c o n t r i b u t e t o t h e PC1 e f f e c t w h i c h t h e r e f o r e i s l a r g e r t h a n i n t h e c a s e o f p h o t o i o n i z a t i o n . For v e r y h i g h i m p a c t e n e r g i e s , a t l e a s t one e l e c t r o n ( i t s h a l l be c a l l e d t h e s c a t t e r e d e l e c t r o n ) w i t h t h e energy E ' w i l l be f a s t e r t h a n t h e A u g e r e l e c t r o n . T h e r e f o r e , only t h e o t h e r e l e c t r o n ( t h e e j e c t e d one w i t h energy E " ) w i l l c o n t r i b u t e t o t h e PC1 e f f e c t o r n o t depending on i t s energy E " w i t h r e s p e c t t oE X .
N o w i t i s i m p o r t a n t t o n o t e [ 3 4 , 3 5 ] t h a t a t very high i m p a c t e n e r - gies s o f t c o l l i s i o n s dominate. T h i s y i e l d s a p r e f e r e n c e f o r energy p a r t i t i o n s w i t h E' E e x c and E " a 0 . As a c o n s e q u e n c e , t h e s e s l o w e j e c t e d e l e c t r o n s w i l l always cause PC1 e f f e c t s . T h i s r e s u l t i s c o n t r a r y t o t h a t o f PC1 e f f e c t s i n inner'-shell p h o t o i o n i z a t i o n . i t s t a t e s C34.351 t h a t i n i n n e r - s h e l l i o n i z a t i o n c a u s e d by e l e c t r o n i m p a c t PC1 never v a n i s h e s : i n s t e a d . a c o n s t a n t value E, i s r e a c h e d w i t h i n c r e a s i n g p r o j e c t i l e energy f o r E 4 E: . T h i s phenomenon w a s d e s c r i b e d t h e o r e t i c a l l y C341 and o b s e r v e d on a r e l a t i v e e n e r g y s c a l e e x p e r i m e n t a l l y C33.36.371. Fig. 6 s h o w s as an e x a m p l e t h e r e l a t i v e e n e r g y s h i f t o f K - L 2 3 L 2 3 ' D ~ Auger e l e c t r o n s i n neon caused by e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n . I n d e r i v i n g t h i s f i g u r e , t h e e x p e r i m e n t a l d a t a w e r e t r e a t e d by t h e a u t h o r s i n t w o ways. F i r s t , t h e d a t a w e r e c o r r e c t e d f o r t h e energy r e s o l u t i o n o f t h e e l e c t r o n energy a n a l y z e r and f o r t h e PC1 s h i f t o f a c e r t a i n r e f e r e n c e l i n e . Second, t h e a u t h o r s p r o p o s e d a m e t h o d t o p l a c e t h e r e l a t i v e e n e r g y s h i f t s on an a b s o l u t e energy s c a l e . T h i s m e t h o d a s s u m e s t h e a p p l i c a t i o n o f a minimum PC1 energy s h i f t value E~~~ i n e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n t o t h e e x p e r i - m e n t a l d a t a w h e r e f o r t h i s s h i f t value a r e l a t i o n f r o m t h e sudden PC1 model i s used:€,in =
r
( i n a.u.; f o r d e t a i l s c o n c e r n i n g t h i s e q u a t i o n and i t s v a l i d i t y see [ 1 9 , 3 3 , 3 5 - 3 7 j ) . The r e s u l t i n g PC1 energy s h i f t s E a r e t h e n c o m p a r e d d i r e c t l y w i t h t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s . O f i n t e r e s t f o r t h e p r e s e n t d i s c u s s i o n o f non-vanishing PC1 i n i n n e r - s h e l l e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n i s t h e energy s h i f t E~ f o r l a r g e e x c e s s e n e r g i e s . F i g . 6 s h o w s t h a t t h i s s h i f t does n o t go t o z e r o , b u t r e a c h e s a c o n s t a n t value. Based on t h e above a s s u m p t i o n i t gives E~~ = 4 8 2 12 meV. T h i s value i s i n r e a s o n a b l e a g r e e m e n t w i t h t h e t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n o f 3 0 meV [ 3 4 ] .E x c e s s e n e r g y C e V l
Fig.6.- Energy s h i f t E o f t h e K - L 2 3 L 2 3 D 2 Auger l i n e in neon i o n i z e d by e l e c t r o n i m p a c t ( f r o m C331). E x p e r i m e n t a l d a t a ( d o t s w i t h e r r o r b a r s ) and t h e o r e t i c a l p r e - d i c t i o n ( d a s h e d line1 applying a l a w o f m i n i m u m PC1 e n e r g y s h i f t t o t h e e x p e r i m e n - t a l d a t a . F o r d e t a i l s see t e x t .
The a b s o l u t e value o f t h e r e m a i n i n g PC1 energy s h i f t a t h i g h e n e r g i e s o f imping- ing e l e c t r o n s i s d i f f i c u l t t o d e t e r m i n e . I n t h e f o r e g o i n g e x p e r i m e n t , an e x t r a p o l a - t i o n o f t h e p o w e r l a w f o r t h e minimum s h i f t ni,,.€, w a s u s e d i n o r d e r t o c o v e r b o t h , t h e t h r e s h o l d r e g i o n and an a p p r e c i a b l e range"o'f'higher e x c e s s e n e r g i e s . Recently, t h e f i r s t direct m e a s u r e m e n t o f t h e r e m a i n i n g a b s o l u t e A u g e r PC1 energy s h i f t E,
a t h i g h e l e c t r o n i m p a c t e n e r g i e s w a s p e r f o r m e d 1 3 5 , 3 8 1 . I t c o n c e r n e d t h e L3-M23M23 Auger l i n e i n a r g o n p r o d u c e d by t h e i m p a c t o f e l e c t r o n s w i t h t h e energy T = 2 . 9 keV. The A u g e r l i n e was r e c o r d e d s i m u l t a n e o u s l y i n t w o d i f f e r e n t w a y s ; f i r s t , as usual i n a n o n - c o i n c i d e n t m e a s u r e m e n t by means o f e l e c t r o n s p e c t r o - m e t r y ; second, i n c o i n c i d e n c e w i t h one o f t h e t w o o t h e r e l e c t r o n s . D i f f e r e n t t o f o r m e r c o i n c i d e n c e m e a s u r e m e n t s f o r s t u d i e s o f PC! 139-411, i n t h i s i n v e s t i g a t i o n t h e s e l e c t e d energy r a n g e i n t h e c o i n c i d e n c e c o u n t e r e n s u r e d E' and E " values, b o t h o f w h i c h a r e l a r g e r t h a n the Auger energy
~g
( i n a d d i t i o n , a l s o ( e , 2 e ) c o n t r i - b u t i o n s f r o m L 1 i o n i z a t i o n p r o c e s s e s w e r e a v o i d e d ) . W i t h t h i s c o n d i t i o n , t h e c o i n c i - d e n t A u g e r l i n e o r i g i n a t e s o n l y f r o m Auger e l e c t r o n s w h i c h a r e f r e e f r o m PCI. The e x p e r i m e n t showed c l e a r l y a s h i f t o f the n o n - c o i n c i d e n t Auger l i n e t o w a r d s h i g h e r k i n e t i c energy w i t h r e s p e c t t o t h e c o i n c i d e n t A u g e r l i n e . T h i s s h i f t p r o v e s the e x i s t e n c e o f t h e r e m a i n i n g PC1 energy s h i f t a t t h e high e l e c t r o n i i n p a c t energy o f 2.9 k e V . T h e q u a n t i t a t i v e e v a l u a t i o n y i e l d s an e x p e r i m e n t a l s h i f t o f E, = 14 ? 8 meV ( c o r r e c t e d f o r t h e s p e c t r o m e t e t - r e s o l u t i o n ) . T h i s value a g r e e s v e r y w e l l w i t h t h e t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n o f a 14 meV s h i f t a t t h i s i m p a c t energy [ 3 5 ] . T h e r e f o r e , the n o n - v a n i s h i n g PC1 energy s h i f t E, f o r i n n e r - s h e l l e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n i s c o n f i r m e d and can be c a l c u l a t e d t h e o r e t i c a l l y . I t should be added t h a t t h e PC1 e f f e c t on t h i s A u g e r l i n e w a s s t u d i e d a l s o i n analogy t o t h a t on t h e K - L 2 3 L 2 3 Auger l i n e i n neon (C333, c o m p a r e Fig. 6 ) . H e r e t h e e s t i m a t i o n o f t h e a b s o l u t e energy s h i f t based on t h e a s s u m p t i o n f o r t h e minimum e i e r g y s h i f t cmin c i t e d above y i e l d s E, = 2 2 t 6 m e V ( [ 3 3 ] , c o r r e c t e d f o r t h e s p e c t r o m e t e r r e s o l u t i o n ) w h i c h a g r e e s a l s o w i t h the f o r m e r values.The PC1 energy s h i f t E, r e m a i n i n g i n e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n a t h i g h e n e r g i e s depends e s s e n t i a l l y on t h e d i s t r i b u t i o n o f t h e o p t i c a l o s c i l l a t o r s t r e n g t h , o r equiva-
C9-410 JOURNAL DE PHYSIQUE
lently. o n t h e p h o t o i o n i z a t i o n c r o s s s e c t i o n [ 3 4 ] . The s h i f t E, c a n a c h i e v e a p p r e c i - able v a l u e s a s , f o r e x a m p l e , a p p r o x i m a t e l y 2 0 0 m e V a r e p r e d i c t e d f o r t h e L1-M1M1 A u g e r l i n e i n a r g o n 1 3 4 1 . I t i s o b v i o u s t h a t t h e p o s s i b i l i t y o f l a r g e v a l u e s E,
r e q u i r e s a r e c o n s i d e r a t i o n o f e a r l i e r d e t e r m i n a t i o n s o f i n n e r - s h e l l b i n d i n g e n e r g i e s and A u g e r e n e r g i e s i n t h e l i g h t o f v a n i s h i n g o r r e m a i n i n g PC1 e f f e c t s a t h i g h p h o t o n o r e l e c t r o n i m p a c t e n e r g i e s . T h e 4 d 5 / 2 p h o t o i o n i z i a t i o n w i t h s u b s e q u e n t N5-023023 A u g e r d e c a y i n x e n o n p r o v i d e s an e x a m p l e . I n s e c t i o n 3 i t h a s b e e n
s t a t e d t h a t t h e e x p e r i m e n t a l v a l u e s E B ( 4 d 5 / 2 ) a n d ~ i ( ~ ~
l ~ o )
- o f t h e 0 ~ ~ 0 ~ ~ d e t a i l e d PC1 s t u d y a g r e e v e r y w e l l w i t h v a l u e s r e c o m m e n d e d i n t h e l i t e r a t u r e [27].N o w i t s h a l l b e s h o w n w h e r e t h e l a t t e r v a l u e s c o m e f r o m . The b i n d i n g e n e r g y E r e s u l t s f r o m s t u d i e s o f i n n e r - s h e l l e x c i t a t i o n p r o c e s s e s c a u s e d by e l e c t r o n [ I 2 7 o r p h o t o n [ 4 3 ] i m p a c t . T h e o b s e r v a t i o n o f s e v e r a l e x c i t e d R y d b e r g s t a t e s a l l o w s t h e e v a l u a t i o n o f t h e i o n i z a t i o n l i m i t . A c c o r d i n g t o t h e a b o v e d i s c u s s i o n , t h e s e d a t a f r o m d i s c r e t e e x c i t a t i o n p r o c e s s e s a r e f r e e f r o m P C I . H o w e v e r , t h e s i t u a t i o n i s d i f f e r e , n t f o r t h e v a l u e o f t h e A u g e r e n e r g y E:. T h i s v a l u e i s b a s e d o n t h e e x p e r i - m e n t a l d a t a o f t h e x e n o n A u g e r s p e c t r u m c a u s e d by e l e c t r o n i m p a c t i o n i z a t i o n w i t h h i g h p r i m a r y e n e r g y [ 4 4 ] . T h e r e s u l t o f t h i s s t u d y gave r i s e t o a r e v i s i o n o f e a r l i e r e x p e r i m e n t a l d a t a 1 4 5 1 as w e l l a s o f o p t i c a l d a t a [ 4 6 1 i n x e n o n I l l by 0 . 2 4 e V [ 2 7 ] . A c c o r d i n g t o t h e above d i s c u s s i o n , A u g e r e l e c t r o n e n e r g i e s f r o m e l e c t r o n i m p a c t i o n i z i a t i o n e x p e r i m e n t s a r e a l w a y s b u r d e n e d w i t h t h e r e m a i n i n g PC1 s h i f t E, . I n t h i s c a s e t h e t h e o r e t i c a l c a l c u l a t i o n o f t h i s s h i f t y i e l d s only E, = 7 m e V w h i c h i s w e l l w i t h i n t h e q u o t e d e r r o r b a r s . R e s p o n s i b l e f o r t h i s r e l a t i v e s m a l l v a l u e E, i s t h e d e l a y e d o n s e t o f t h e 4d p h o t o i o n i z a t i o n c r o s s s e c t i o n . T h e s m a l l p h o t o i o n i z a t i o n c r o s s s e c t i o n a t t h r e s h o l d g i v e s t o t h e l a r g e s t PC1 c o n t r i b u t i o n s t h e s m a l l e s t w e i g h t . T h e r e f o r e , i n t h i s s e l e c t e d e x a m p l e , t h e e a r l i e r d e t e r m i n a t i o n s o f b i n d i n g and A u g e r e n e r g i e s a r e c o n s i s t e n t w i t h t h e d e m a n d s o f P C I .
5 . F u t u r e d i r e c t i o n s o f PC1
T h e f o r e g o i n g d i s c u s s i o n h a s d e a l t w i t h t h e e n e r g y e x c h a n g e b e t w e e n t h e o u t - g o i n g e l e c t r o n s c a u s e d by PCI. Based on t h e d e t a i l e d u n d e r s t a n d i n g o f t h i s m e c h a - nism i n t h e c a s e o f i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n a n d p a r t l y a l s o e l e c t r o n i:mpact i o n i - z a t i o n , o n e n o w c a n a p p l y t h i s k n o w l e d g e . O n e a p p l i c a t i o n w a s c o n s i d e r e d a l r e a d y , i t c o n c e r n s t h e a c c u r a t e d e t e r m i n a t i o n o f I n n e r - s h e l l b i n d i n g e n e r g i e s a n d A u g e r e n e r g i e s . A n o t h e r a p p l i c a t i o n m i g h t be t h e d e t e r m i n a t i o n o f t h e i n n e r - s h e l l l e v e l w i d t h
r
by t h e o b s e r v a t i o n o f PC1 e n e r g y s h i f t s w i t h E e x c < EI: .
B e s i d e s o f t h e s e p r a c t i c a l a p p l l c a t i o n s , t h e p r e s e n t k n o w l e d g e a b o u t PC1 m i g h t b e u s e d f o r m e t h o - dical s t u d i e s o f s y s t e m s w i t h d i s t i n c t p r o p e r t i e s . T h e o b s e r v a t i o n o f PC1 e f f e c t s on n e o n s a t e l l i . t e s w h i c h o r i g i n a t e f r o m p h o t o i o n i z a t i o n i n an i n n e r - s h e l l a c c o m p a - n i e d by a s h a k e - o f f p r o c e s s f o r a n o u t e r - s h e l l e l e c t r o n p r o v i d e s a n i n t e r e s t i n g e x a m p l e C47,481. H e r e a d d i t i o n a l PC1 o c c u r s d u e t o t h e p r e s e n c e o f t h e s h a k e - o f f e l e c t r o n w h i c h i s subje'ct t o a l o w k i n e t i c e n e r g y a n d a f i x e d a n g u l a r m o m e n t u m . A l s o , a s y s t e m a t i c s t u d y o f t h e PC1 e n e r g y s h i f t E, w h i c h r e m a i n s a t h i g h e l e c t r o n e n e r g i e s , m i g h t b e o f i n t e r e s t , b e c a u s e t h e q u a n t i t y E, d e p e n d s v e r y s e n s i t i v e l y on t h e b e h a v i o u r o f t h e a b o v e - t h r e s h o l d i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n c r o s s s e c t i o n w h i c h m i g h t s h o w a C o o p e r m i n i m u m , a d e l a y e d o n s e t a n d / o r r e s o n a n c e s C351.T h e d e s c r i p t i o n f o r PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n as g i v e n a b o v e a s s u m e s t h e i n t e r a c t i o n b e t w e e n c h a r g e s o f s p h e r i c a l s y m m e t r y . A s a c o n s e q u e n c e , t h e PC1 e f f e c t a p p e a r s t o b e a n g l e - i n d e p e n d e n t . H o w e v e r , i n g e n e r a l , b o t h t h e s l o w p h o t o e l e c t r o n a n d t h e f a s t A u g e r e l e c t r o n h a v e d e f i n i t e a n g u l a r m o m e n t a w i t h r e s p e c t t o a q u a n t i z a t i o n a x i s . S i n c e t o e a c h a n g u l a r m o m e n t u m an a n g u l a r d i s t r i - b u t i o n p a t t e r n i s a t t a c h e d , an a n g l e - d e p e n d e n t PC1 e f f e c t c a n b e e x p e c t e d i n t h e g e n e r a l c a s e . F o r a u t o i o n i z i n g d e c a y c a u s e d by p a r t i c l e I m p a c t , s u c h an a n g l e - d e p e n d e n t PC1 e f f e c t w a s p r e d i c t e d [ 2 2 ] , m e a s u r e d C491 and i n t e r p r e t e d C50,511 r e c e n t l y . F o r i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w i t h s u b s e q u e n t A u g e r d e c a y , a n g l e -
d e p e n d e n t PC1 e n e r g y s h i f t s a r e p r o p o s e d C 2 3 , 5 2 , 5 3 1 . T h e y a r e m a n i f e s t e d i n t w o d i f f e r e n t o b s e r v a t i o n s : T h e m o s t p r o n o u n c e d i n f l u e n c e o f a n g l e - d e p e n d e n t PC1 c a n b e s e e n i n a c o i n c i d e n c e e x p e r i m e n t b e t w e e n p h o t o a n d A u g e r e l e c t r o n w h e n a n g l e - d e p e n d e n t l i n e s h a p e s a n d e n e r g y s h i f t s a r e o b s e r v e d . H o w e v e r , e v e n w h e n t h e s l o w p h o t o e l e c t r o n i s n o t a t a l l d e t e c t e d , s o m e i n f l u e n c e o f t h e a n g l e - d e p e n d e n t PC1 r e m a i n s C531. T h i s r e m a i n i n g e f f e c t d i s a p p e a r s f o r i s o t r o p i c e m i s s i o n o f t h e p h o t o - e l e c t r o n s ( a s y m m e t r y p a r a m e t e r z e r o ) o r a c e r t a i n a n g l e s e t t i n g o f t h e e l e c t r o n e n e r g y a n a l y z e r ( f o r e x a m p l e a t t h e m a g i c a n g l e f o r a l i n e a r l y p o l a r i z e d p h o t o n b e a m ) . I n s u c h a c a s e t h e n o r m a l PC1 r e s u l t s f r o m t h e i n t e r a c t i o n b e t w e e n c h a r g e s o f s p h e r i c a l s y m m e t r y a r e r e p r o d u c e d C531. I n t h i s c o n n e c t i o n i t s h o u l d b e n o t e d t h a t f o r t h e x e n o n e x p e r i m e n t 1 2 4 , 2 5 3 d e s c r i b e d i n s e c t i o n 3 t h e c o n d i t i o n o f a c e r t a i n a n g l e s e t t i n g o f t h e e l e c t r o n e n e r g y a n a l y z e r w a s f u l f i l l e d ( q u a s i , m a g i c a n g l e f o r p a r t i a l l y e l l i p t i c a l p o l a r i z e d l i g h t ) . I n t h e f u t u r e i t m i g h t b e p o s s i b l e t o s t u d y t h e a n g l e - d e p e n d e n t PC1 e n e r g y s h i f t s b y m e a n s o f c o i n c i d e n c e e x p e r i m e n t s b e t - w e e n p h o t o e l e c t r o n s a n d A u g e r e l e c t r o n s . P r e p a r a t i o n s f o r s u c h a n e x p e r i m e n t a r e c u r r e n t l y u n d e r w a y .
T h e c o n s i d e r a t i o n o f a n g l e - d e p e n d e n t PC1 a u t o m a t i c a l l y y i e l d s f o r a n g u l a r m o m e n t a d i f f e r e n t f r o m z e r o an a n i s o t r o p i c i n t e r a c t i o n b e t w e e n t h e e s c a p i n g e l e c t r o n s . A s a c o n s e q u e n c e , an e x c h a n g e o f a n g u l a r m o m e n t a b e t w e e n t h e e s c a - p i n g p h o t o e l e c t r o n a n d A u g e r e l e c t r o n i s p o s s i b l e . I t s h o u l d s h o w u p a s a n a d d i t i o n a l s t r u c t u r e i n t h e o b s e r v e d PC1 e n e r g y d i s t r i b u t i o n C111, b u t i t a l s o m i g h t i n f l u e n c e t h e a n g u l a r d i s t r i b u t i o n o f A u g e r e l e c t r o n s i n t h e t h r e s h o l d r e g i o n ( c o m p a r e e l e c t r o n i m p a c t s t u d i e s C41, 5 4 - 5 6 ] ) , N o c o n c l u s i v e m a n i f e s t a t i o n o f PC1 i n d u c e d a n g u l a r m o m e n t u m e x c h a n g e w a s f o u n d i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n a n d s u b - s e q u e n t A u g e r d e c a y . F u t u r e s e a r c h f o r t h i s e f f e c t s h o u l d c o n c e n t r a t e f o r t h e s e l e c t i o n o f s u i t a b l e s y s t e m s o n t h e s u c c e s f u l i n v e s t i g a t i o n s by m e a n s o f e l e c t r o n i m p a c t . T h e s e s t u d i e s a r e c h a r a c t e r i z e d by a h i g h p r o b a b i l i t y f o r a n g u l a r m o m e n t u m t r a n s f e r C 5 4 1 o r by t h e a b l e a p p l i c a t i o n o f t h e k n o w l e d g e a b o u t t h e a n g u l a r m o m e n t a o f t h e i n v o l v k d e l e c t r o n s C 5 5 , 5 6 1 . T h e p r o b a b i l i t y f o r a n g u l a r m o m e n t u m t r a n s f e r c a n b e e s t i m a t e d r o u g h l y f r o m t h e u p p e r b o u n d f o r t h e a n g u l a r m o m e n t u m e x c h a n g e A l w h i c h i s g i v e n by At! s l / v f [ i n a . u . 1 w i t h v f b e i n g t h e v e l o c i t y o f t h e f a s t e r e l e c t r o n C 4 , 5 7 , 5 8 1 . I n t h e c a s e o f p h o t o i o n i z a t i o n , t h e a n g u l a r m o m e n t a o f t h e e l e c t r o n s u n d i s t u r b e d by PCI. a r e k n o w n , t o o . T h i s a l l o w s t h e p r e d i c t i o n o f o b s e r v a b l e q u a n t i t i e s w h i c h a r e n o t i n f l u e n c e d by P C I . D e v i a t i o n s f r o m t h i s p r e d i c - t i o n t h e n m i g h t b e p r o v e d a s i n t h e e x a m p l e s f o r e l e c t r o n i m p a c t t o b e c a u s e d by a n g u l a r m o m e n t u m e x c h a n g e d u r i n g P C I .
I n t h e f i r s t t h e o r e t i c a l f o r m u l a t i o n f o r PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n C51 i t w a s w o r k e d o u t t h a t t w o k i n d s o f i n t e r f e r e n c e p r o c e s s e s o c c u r i n P C I . O n e k i n d i s g o v e r n e d by t h e a m p l i t u d e f o r d i r e c t d o u b l e - p h o t o i o n i z a t i o n i n t h e o u t e r s h e l l a n d t h e PC1 m o d i f i e d a m p l i t u d e f o r i n n e r - s h e l l i o n i z a t i o n w i t h s u b s e q u e n t A u g e r d e c a y . T h e o t h e r k i n d o r i g i n a t e s f r o m t h e PC1 e n e r g y s h i f t w h i c h p l a c e s A u g e r a m p l i t u d e s f r o m d i f f e r e n t i n i t i a l s t a t e s a t t h e s a m e f i n a l e n e r g y . B o t h k i n d s o f i n t e r f e r e n c e c a n p r o d u c e r e m a r k a b l e s t r u c t u r e s i n t h e PC1 l i n e s h a p e s . I n s p i t e o f t h i s i n t e r e s t i n g a s p e c t , h i t h e r t o i n v e s t i g a t i o n s f o r PC1 i n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a - t i o n c o n c e n t r a t e d o n c a s e s f r e e f r o m i n t e r f e r e n c e s . W i t h r e s p e c t t o t h e f i r s t k i n d o f i n t e r f e r e n c e s , t h i s w a s a c h i e d e d n e a r l y a u t o m a t i c a l l y b e c a u s e h e r e t h e a m p l i t u d e f o r d i r e c t d o u b l e - i o n i z a t i o n u s u a l l y i s s m a l l i n c o m p a r i s o n t o t h e a m p l i t u d e f o r i n n e r - s h e l l i o n i z a t i o n a n d s u b s e q u e n t A u g e r d e c a y . T h i s r e d u c e s t h e i n t e r f e r e n c e e f f e c t c o n s i d e r a b l y a n d m a k e s i t s d e t e c t i o n d i f f i c u l t C12,391. T h e s e c o n d k i n d o f i n t e r f e r e n c e s i n PC1 w a s a v o i d e d by c h o s i n g f o r PC1 s t u d i e s A u g e r l i n e s w h i c h w e r e w e l l s e p a r a t e d f r o m n e i g h b o u r i n g A u g e r l i n e s . S i n c e t h e r e s u l t s f o r s u c h c l e a r c a s e s a r e n o w u n d e r s t o o d v e r y w e l l , i n t e r f e r e n c e p h e n o m e n a i n i n n e r - s h e l l p h o t o - i o n i z a t i o n m i g h t f i n d m o r e i n t e r e s t i n t h e f u t u r e . I n t h i s c o n n e c t i o n i t s h o u l d b e r e m e m b e r e d t h a t b o t h k i n d s o f i n t e r f e r e n c e p l a y a n I m p o r t a n t r o l e i n e l e c t r o n i m p a c t e x c i t a t i o n p r o c e s s e s w i t h s u b s e q u e n t a u t d i o n i z i n g d e c a y ( s e e f o r e x a m p l e C 5 9 - 6 1 1 ) .
C9-4 12 JOURNAL DE PHYSIQUE
I n t h e i n t r o d u c t i o n t h e r o l e o f PC1 as a l i n k b e t w e e n i n n e r - s h e l l p h o t o i o n i z a t i o n w i t h s u b s e q u e n t A u g e r decay and o u t e r - s h e l l i o n i z a t i o n a c c o m p a n i e d by e x c i t a t i o n w a s m e n t i o n e d . S u c h a l i n k p r o v i d e s a u n i f i e d v i e w f o r t h e o b s e r v a b l e c h a n g e s d u r i n g t h e c r o s s i n g o f an i n n e r - s h e l l i o n i z a t i o n t h r e s h o l d . So f a r i n v e s t i g a t i o n s c o n c e n t r a t e d m a i n l y o n e n e r g y r e g i o n s w h e r e t h e p r o c e s s s t i l l c a n b e c l a s s i f i e d as b e l o n g i n g t o p h o t o i o n i z a t i o n j u s t above t h e t h r e s h o l d o r e x c i t a t i o n t o a w e l l d e - f i n e d , l o w l y i n g R y d b e r g l e v e l . H o w e v e r , t h e t r a n s i t i o n r e g i o n i s o f i n t e r e s t f o r e n e r g y c h a n g e s 1171 a s w e l l as f o r p e c u l i a r i t i e s i n t h e c r o s s s e c t i o n f o r i o n i z a t i o n and s i m u l t a n e o u s e x c i t a t i o n i n t h e o u t e r s h e l l ( c o m p a r e C4-6,9,1211. B e c a u s e o f i t s f u n d a m e n t a l i m p o r t a n c e , m o r e d e t a i l e d e x p e r i m e n t a l and t h e o r e t i c a l s t u d i e s C631 i n t h e t r a n s i t i o n r e g i o n o f i n n e r - s h e l l e x c i t a t i o n t o h i g h l y e x c i t e d R y d b e r g l e v e l s w i t h s u b s e q u e n t a u t o i o n i z i n g decay m i g h t b e p e r f o r m e d i n t h e f u t u r e .
I t i s a p l e a s u r e f o r t h e a u t h o r t o t h a n k h i s c o l l e a g u e s w i t h w h o m h e h a s h a d f r u i t f u l d i s c u s s i o n s on P C I . F i n a n c i a l s u p p o r t by t h e G e r m a n F e d e r a l M i n i s t e r f o r r e s e a r c h and T e c h n o l o g y ( B M F T ) u n d e r t h e c o n t r a c t n u m b e r 5 2 0 3 S M i s g r e a t f u l l y a c k n o w l e d g e d .
R e f e r e n c e s
[ I I W e n d i n , G. i n : V I . VUV Radiat.Phys., C h a r l o t t e s v i l l e , 1 9 8 0 , Ext. A b s t r . 11-87.
[ 2 ] A m u s i a , M.Ya., A p p l . O p t i c s 19 ( 1 9 8 0 ) 4 0 4 2 .
[ 3 1 A m u s i a , M.Ya. K u c h i e v , M . Y u . and S h e i n e r m a n , S . A . , i n : C o h e r e n c e and C o r r e l a t i o n i n A t o m i c C o l l i s i o n s , e d . by H. K l e i n p o p p e n and J . F . W i l l i a m s ( P l e n u m , N e w Y o r k , 1 9 8 0 ) p . 2 9 7 .
[ 4 1 S c h m i d t , V., i n : X-Ray and A t o m i c I n n e r - S h e l l P h y s i c s , e d . by 0 . C r a s e m a n n ( A I P C o n f . P r o c e e d i n g s , N e w Y o r k , 1 9 8 2 ) p. 5 4 4 .
[ 5 ] N i e h a u s , A , : J.Phys. 0 1 0 ( 1 9 7 7 ) 1 8 4 5 .
[ 6 1 A m u s i a , M.Ya., K u c h i e v . M.Ya., S h e i n e r m a n , S . A . and S h e f t e l , S.I., J . P h y s . 810 ( 1 9 7 7 ) L 5 3 5 .
[ 7 1 W e n d i n , G., i n : P h o t o i o n i z a t i o n o f A t o m s and M o l e c u l e s , P r o c e e d i n g s o f t h e D a r e s b u r y M e e t i n g , e d . by B.D. B u c k l e y ( 1 9 7 8 ) p . I.
C81 8 b e r g , T., P h y s . S c r . 21 ( 1 9 8 0 ) 4 9 5 .
[ 9 1 A m u s i a , M.Ya., I v a n o v , V.K. a n d K u p c h e n k o , V.A., J.Phys. 814 (1981) L 6 6 7 .
[ l o ]
W a t a n a b e , T., I s h i h a r a , T . and M i z u n o , J . , J.Phys. 016 (19831 L107.[ll] N i e h a u s , A . and Z w a k h a l s , C . J . , J . P h y s . 816 ( 1 9 8 3 ) L135.
[ I 2 1 H e l e n e l u n d , K., H e d m a n , S . , A s p l u n d , L . , G e l i u s , U. and Siegbahn, K., P h y s . S c r . 27 ( 1 9 8 3 ) 2 4 5 .
[ 1 3 ] F r o e l i c h , P., G o s c i n s k i , O., G e l i u s , U. a n d H e l e n e l u n d , K., J.Phys. 817 ( 1 9 8 4 1 9 7 9 .
[ I 4 1 M i z u n o , J . , I s h i h a r a , T . and W a t a n a b e , T., J.Phys. 817 ( 1 9 8 4 ) L 8 5 . [ 1 5 ] T u l k k i , J. a n d a b e r g , T . , J . P h y s . 818 ( 1 9 8 5 ) L 4 8 9 .
[ I 6 1 K u c h i e v , M . Y u . and S h e i n e r m a n , S . A . , J . P h y s . 818 ( 1 9 8 5 ) L551.
[17] A r m e n , G.B., a b e r g , T . , L e v i n , J . C . , C r a s e m a n n , B., Chen, M.H., I c e , G.E. and B r o w n , G.S., P h y s . R e v . L e t t . 5 4 ( 1 9 8 5 ) 1142.
[ 1 8 ] T u l k k i , J., A r m e n , G . B . , a b e r g , T., C r a s e m a n n , B. and Chen, M.H., Z.Phys. D 5 ( 1 9 8 7 ) 241.
[ I 9 1 O g u r t s o v , G.N., J . P h y s . 816 11983) L 7 4 5 .
[ 2 0 ] R u s s e k , A . and M e h l h o r n , W . , J . P h y s . 819 (19861 911.
1213 H e l e n e l u n d , K., G e l i u s , U . , F r o e l i c h , P . a n d G o s c i n s k i , 0 . . J . P h y s . 819 ( 1 9 8 6 ) 3 7 9 .
[ 2 2 ] K u c h i e v , M.Yu. and S h e i n e r m a n , S . A . , S o v . P h y s . , JETP 6 3 ( 1 9 8 6 1 9 8 6 . [ 2 3 ] A r m e n , G.B., T u l k k i , J . , R b e r g , T . and C r a s e m a n n , B., Phys.Rev. A ( 1 9 8 7 ) . [ 2 4 ] B o r s t , M . and S c h m i d t , V . , Phys.Rev. A33 ( 1 9 8 6 ) 2 7 5 .
[ 2 5 ] S c h m i d t , V., Z . P h y s . D2 ( 1 9 8 6 ) 2 7 5 .
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[ 2 7 ] H a n s e n , J.E. a n d P e r s s o n , W., P h y s . S c r . 25 ( 1 9 8 2 ) 4 8 7 .
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