I. Production artificielle d'éléments radioactifs - II. Preuve chimique de la transmutation des éléments

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I. Production artificielle d’éléments radioactifs - II.

Preuve chimique de la transmutation des éléments

Irène Curie, F. Joliot

To cite this version:

I. PRODUCTION ARTIFICIELLE

D’ÉLÉMENTS

RADIOACTIFS

II. PREUVE

_CHIMIQUE

DE LA

TRANSMUTATION

DES

ÉLÉMENTS

Par Mme IRÈNE CURIE et F. JOLIOT. Institut du Radium de Paris.

Sommaire. 2014 Le bore, le _magnésium et _{l’aluminium, après} irradiation par les rayons 03B1 du _polonium

montrent une radioactivité durable qui se manifeste, dans le cas de B et _{Al, par l’émission de positrons,}

tandis que dans le cas de _{Mg il y} a émission d’électrons négatifs et de _positrons. Des radioéléments ont été créés par transmutation.

Leur destruction suit une loi _{exponentielle;} la décroissance de moitié a lieu en 14 min., 2 min. 30 sec., 3 min. _{15 sec., pour} B, Mg et Al respectivement. Elle est _{indépendante} de _l’énergie des rayons 03B1 excitateurs.

Le _rayonnement émis par Al et B irradiés est exclusivement _composé de _positrons sans électrons

négatifs, et forme un spectre continu comme le _spectre naturel de _{rayons 03B2} des corps radioactifs. L’énergie

maximum du _rayonnement de _positrons est de l’ordre de 1,5 106 eV pour B, 3 _{106 eV pour Al.} Les électrons _positifs et _négatifs de _Mg forment deux _spectres continus et _{correspondant} sans doute à la transmutation de deux _isotopes de _Mg.

Ces éléments radioactifs nouveaux sont _{probablement des noyaux 137N, 2714Si, 2813Al, 3015P,} formés à

partir des noyaux

105B,

2412Mg, 2512Mg et _2713Al.

On a _{séparé chimiquement,} du bore et de l’aluminium, les éléments radioactifs qui s’y forment par

irradiation, lesquels présentent, comme il était _prévu, les _{propriétés chimiques} de l’azote et du _phosphore

respectivement. Ces _expériences constituent la _{première preuve chimique} des transmutations artificielles. On propose d’appeler radioazote, radiosilicium, radioaluminium, radiophosphore les nouveaux radio-éléments.

Nous avons _{montré récemment que} certains élé-ments

_légers

_(glucinium,

bore,

aluminium)

émettent des électrons

_positifs

_lorsqu’on

les bombarde avec les

rayons a du

_polonium

_(1).

Le

_glucinium

émet des électrons

_positifs

et

_négatifs,

d’énergies

comparables, atteignant plusieurs

millions d’électron-volts. Nous avons attribué l’émission de ces

électrons à la « matérialisation interne » _du rayon-nement y de

grande énergie quantique

(5

X ’105

eV)

émis par le

glucinium.

L’aluminium

émet,

au

_contraire,

seulement des

électrons positifs,dont l’énergie positifs 3X lOGe V.

Les électrons

_négatifs

observés sont tous attribuables

au

_{polonium (électrons}

émis par conversion interne du

rayonnement y)

et leur

_{énergien’excèdepas}

0,9X106eV.

Nous avons considéré les électrons

_positifs

comme de véritables « électrons de transmutation » dont l’émis-sion intervient dans la transformation nucléaire.

Au cours

_{d’expériences}

faites en vue de déterminer

l’énergie

minimum des rayons a excitant les

positrons

de

l’aluminium,

nous nous sommes _{aperçus que}

l’émission n’est pas

instantanée,

mais elle ne se

pro-duit

_{qu’après quelques}

minutes d’irradiation et se

suitquelque

temps

après

la cessation de l’irradiation

_(2).

On irradie une feuille d’aluminium avec les rayons «

d’une forte source de

_{polonium pendant quelques}

mi-nutes ;

quand

on retire la

_feuille,

elle

_possède

une

(1) Irène CURIE et F. _Jonoi, J.

_phys.

et Rad.

_{(1933), 4,}

494.

(3) Irène CURIR et F, G’. R. _{(1934), 198,} 254.

activité

_qui

décroît de moitié en 3 min. 15

_{sec. ;}

le

rayonnement

émis,

que l’on

peut

observer au _moyen

d’un

_compteur

ou à

_{l’appareil Wilson,}

est constitué pas des électrons

positifs.

Le bore et le

_magnésium

irradié

_présentent

aussi

une radioactivité

_durable,

de

périodes

14 min. et

respectivement.

La décroissance suit une loi

_{exponentielle.}

Fig. i .

Les courbes de la

_figure

1

_{représentent}

la variation du

_logarithme

des intensités en fonction du

_temps.

Nous sommes donc en

_présence

de radioéléments nouveaux et d’un nouveau

_type

de radioactivité avec

émission d’électrons

_positifs.

L’intensité initiale du

_rayonnement

observé croit

154

avec le

_temps

d’irradiation t,

jusqu’à

une valeur limite

_100’

suivant une loi I =

_{J 00 (1}

-

e-11)

comme,

par

exemple,

l’accumulation du radon dans le radium. On atteint l’activation limite

_{après quelques périodes}

du corps radioactif formé

(environ

un

_quart

d’heure

pour

l’aluminium,

une heure pour le

bore).

Si on active à saturation sur une source de

_polonium

de 60 millicuries et si l’on

_place

immédiatement la

source

_près

d’un

_compteur

à fenêtre mince

_permettant

de

_compter

les

_électrons,

le nombre

_{d’impulsions}

est du même

ordre,

environ 150 par

minute,

avec le

bore,

l’aluminium et le

_magnésium.

On

_{peut calculer,}

en tenant

_compte

de

_l’angle

solide

_utilisé,

_{que ceci}

cor-respond

à un rendement de création de noyaux actifs

de _{l’ordre de 10-6 par}

_rapport

au nombre de rayons ex

incidents,

comme on

_{peut s’y}

attendre pour un

phéno-mène de transmutation.

Malgré

les rendements _{d’activation peu différents} pour le

bore,

le

magnésium

et

l’aluminium,

les

expé-riences sont

_plus

difficiles ave,c le

_magnésium

en

rai-son de la décroissance

_{plus rapide}

de l’activité. Avec les éléments

H,

Li, C, Be, N,

0,

F, Na, Ca, Ni,

Ag,

aucun effet n’a été observé. Pour certains de ces

éléments le

_phénomène

ne se

_{produit probablement}

pas, pour d’autres la

période

de décroissance est

peut-être

trop

courte ou

_trop

_longue,

car il faudrait alors une

_longue

irradiation.

Le

_rayonnement

_{émis par Al est absorbé} en

_majeure

partie

dans 1

_gr/cm~

;¿

de

cuivre,

celui i de B et

_Mg

dans

0,26

gr/em2.

Le

_rayonnement

de l’aluminium et de bore

irradiés,

photographié

par la méthode de Wilson dans un

champ

magnétique,

s’est montré

_{composé uniquement}

de

_positrons,

sans électrons

_négatifs.

S’il _{y avait} émis-sion d’électrons

_négatifs,

ils devraient être très rares, ou bien leur

_énergie

devrait être inférieure à ~00 000 eV. Voici les courbes de

_répartition

de

_l’énergie

des

élec-trons

_positifs

observés.

Fig. 2. -

Radiophosphore.

Pour Al les électrons sont

_répartis

suivant un

spectre

continu

_présentant

un maximum d’intensité

vers 10e eV et une limite

_{supérieure d’énergie}

voisine de 3 XI -106 Pour le bore le maximum d’intensité

est vers

0,5

X 10n eV et la limite

_supérieure

_d’énergie

voisine de

_1,5

X 106 eV.

Fig. 3. - Radioazote.

Le

_magnésium

irradié émet des électrons

_négatifs

et des électrons

_positifs,

formant deux

_spectres

con-tinus

_d’énergie

maximum environ

_2,2

X 106 eV et

1,5

x 106 eV

_{respectivement.}

Nature des éléments formés. - Sur la nature des éléments

_formés,

on

_peut

faire deux

_{hypothèses :}

les noyaux actifs sont des

isotopes

instables de

cer-tains éléments

_légers,

ou des _noyaux stables connus,

créés dans un état d’excitation

_{particulier. ’}

_La pre-mière

_hypothèse

nous

_paraît

la

_plus

vraisemblable.

Voici les réactions nucléaires que nous admettons en accord avec notre

_{première interprétation}

des élec-trons

_positifs

de transmutation.

Les noyaux

"’B, 24 ’ng, 2’Al

subissent une

transmuta-tion,

avec

_capture

de la

_{particule a}

et émission d’un

neutron

Les

_isotopes

_~P

ne _{sont pas} connus. Ce sont

probablement

des noyaux instables

_qui

se détruisent avec émission de

_positrons

en _{donnant les noyaux}

Il est très

_probable

_{que le fluor} et le sodium

_"F

et

_"Na

_qui

émettent des

_protons

et des

_neutrons,

sous

l’action des rayons a, donnent des

isotopes

instables

§§Na

et

_{16 AI}

_qui

se détruisent avec émission de

posi-trons en _{donnant les noyaux stables}

’2Ne

et La

période

des éléments instables n’est

_probablement

pas favorable pour l’observation.

Le radioélément émetteur de

_{rayons g}

créé dans le

magnésium

irradié est

_probablement

un _noyau

formé à

_partir

de

_’5Mg

_par

_capture

de la

_{particule a}

et

émission d’un

_proton.

Les électrons

_négatifs

étant

_plus

nombreux que les

positifs,

il est

_probable

_{que la}

période

de 2 mn 15 s observée

_correspond

à ce radio-élément.

En raison de la loi de conservation de

_l’énergie

et

du

_spin,

il faudra sans _{doute admettre que l’émission}

des électrons

_positifs

est

_accompagnée

de celle d’un

neutrino,

comme dans le cas du

_spectre

de

_{rayons J3}

des radioéléments

ordinaires,

ou

_peut-être

ici un

« antineutrino » de Louis de

_Broglie.

En

effet,

l’émission d’un

_proton

de transmutation de Al par

exemple,

aurait lieu suivant la réaction

Celle d’un neutron suivie de celle de l’électron

posi-tif conduirait au _{même noyau} Dans le second mode de

_{transmutation,}

l’émission du

_proton

serait donc

_remplacée

_{par celle d’un neutron et d’un électron}

positif.

Le

_proton,

le neutron et l’électron

_positif

étant

supposés

avoir un

_{spin 1/2,}

ceci n’est

_{possible qu’à}

condition d’admettre l’émission d’une autre

_particule

de

_spin

1/~.

Si nos

_hypothèses

concernant les transformations nucléaires sont

_exactes,

_l’énergie

minimum _{des rayons} a

nécessaire pour créer les radioéléments nouveaux doit

être la même que

l’énergie

minimum d’excitation des neutrons.

Des

_expériences

ont été faites en _{excitant le}

rayon-nement de

B,

Mg

et _{Al par des rayons} a ralentis par des écrans minces. La

_période

des radioéléments for-més ne

_dépend

_{pas de}

_l’énergie

_{des rayons Y. incidents.}

On n’a pas non

_plus

établi de différence dans la

péné-tration du

rayonnement.

L’énergie

minimum des

_{particules a}

_{nécessaire pour} l’excitation des neutrons est de 2 X 106 eV pour B

(1

cm de

_{parcours), 4}

à

_4,5

X 106 eV pour

Mg

et Al

(3

cm de

_parcours).

Pour

_Mg

et

_Al,

la limite d’émission des électrons

_positifs

a été trouvée la _{même que celle} des neutrons dans la limite de

_précision

des

expé-riences. Pour

B,

on a observé l’excitation des électrons

positifs

pour des rayons a d’environ 3 X 106 eV

_(~

cm

de

_parcours),

et il est très

_probable

_{que seul le}

man-que d’intensité

empêche

’de les observer

_jusqu’à

2 X

106 eV.

Preuve

_chimique

des transmutations. - Les

phénomènes

de transmutation artificielle des éléments

se

_présentent

à nous avec un caractère de certitude. Les

expériences

de

_physique

ont démontré l’existence de

ces

_phénomènes

et ont même

_permis

_{de conclure que} les

_{particules qui}

_produisent

la transmutation sont

capturées

dans _{le noyau, ainsi que les}

_expériences

de Blackett l’ont montré tout _{d’abord pour la transmutation}

de _{l’azote pour les rayons} a avec émission d’un

_proton.

Cependant,

la réalité des transmutations n’a

_jamais

pu être vérifiée par la voie

chimique

comme dans le

cas de la

_{désintégration}

naturelle des éléments radio-actifs. Cela tient à ce _{que le}

_petit

nombre d’atomes

produit

lors de ces transmutations

artificielles,

ne

_peut

être _{décelé par} aucun

_{procédé d’analyse}

_et,

_par

consé-quent,

on ne

_peut

reconnaître leurs

_propriétés

chimi-ques.

Ici,

au

_contraire,

nous obtenons en irradiant du

bore,

du

magnésium

et de

_{l’alumi~nium,}

_{des noyaux}

différents,

en très

_{petit nombre,}

_{mais que leurs}

pro-priétés

radioactives

_permettent

de déceler.

Nous nous sommes

_proposés

de contrôler les

hypo-thèses que nous avons faites sur la nature de ces

élé-ments en déterminant leur

_{espèce chimique (1).}

Transmutation du bore . Le

_bore,

constitué de

grains

très durs et peu

attaquables,

se

_prête

mal aux

expériences.

Nous avons irradié de l’azoture de bore

(l’azote

ne

_produit

_pas

_{d’effet).L’azoture}

de bore BN est

décomposé

par la soude à chaud et l’azote est libéré

sous forme

_{d’ammoniaque.}

Cette

_opération

_peut

être effectuée en

_quelques

minutes. On constate _{que le bore}

perd

son activité.

_{L’ammoniaque dégagée}

est recueillie dans un tube à

_parois

_{minces que l’on} mesure avec

l’électromètre

Hoffmann,

sur une chambre d’ionisation fermée par une feuille mince d’aluminium. Tenant

compte

de la décroissance de l’activité

_pendant

l’opé-ration,

on constate

_qu’une

_{grande partie}

de l’activité se

retrouve dans le tube. Le radioélément

_présente

donc

les propriétés chimiques

de

l’azote;

il s’est

_dégagé

sous

forme d’azote ou sous forme

d’ammoniaque,

entrainé

par

l’ammoniaque

inactif.

Transmutation de l’aluminiunl: Une feuille mince d’aluminium irradié est dissoute dans HCI. Le sel d’alu-minium _{immédiatement séché est presque}

complète-ment inactif.

_{L’hydrogène dégagé}

_peut

être recueilli dans un tube à

_parois

minces et l’on constate

_qu’il

a

entraîné l’activité. Il faut

_opérer

très vite en raison de

la décroissance

_rapide

de

_{l’activité;}

on

_peut

effectuer

l’opération

en 3 minutes.

Le radioélément

_qui

doit avoir les

_propriétés

du

phosphore

a dû

_partir

à _{l’état gazeux} sous forme

d’hy-drogène

phosphoré

produit

par

l’hydrogène

naissant. Si l’on dissout Al en milieu

_oxydant

HCI

+ N03H,

l’acti-vité reste avec l’aluminium. ,

Cependant

les réactions ci-dessus se

_produiraient

de la même manière si le radioélément avait les

proprié-tés du

_silicium,

car, en ce cas,

l’hydrogène

silicié serait formé.

(1) Irène CCRIE et F. JOLIOT, C. R, _{1934, 198,} 559.

156

On

_peut

aussi dissoudre l’aluminium

irradié,

ajouter

du

_phosphate

de soude et

_précipiter

_par un sel de zir-conium. Le

_phosphate

de

zirconium,

qui

précipité

en

solution faiblement

_acide,

entraîne l’acidité. Il est donc

probable

qu’il

s’agit

bien d’un

_isotope

du

_phosphore.

Pour le

_magnésium,

nous _{n’avons pas vérifié la}

nature

_chimique

des éléments formés

qui

doivent

_être,

nous l’avons vu, des

isotopes

du silicium et de l’alu-minium.

Nous proposons

d’appeler

radioazote,

radioalunli-niul1l,

radiosilicium,

radiophosphore

les radioéléments

nouveaux, émetteurs de

positrons

ou de rayons

_8.

Les

_expériences

ci-dessus donnent _{la preuve} chimi-que

1° que

l’élément formé par transmutation est diffé-rent de l’élément

_initial,

_{2° que} la

_particule

a a été

capturée

dans le noyau.

Conclusions. - Il ebt

_{probable qu’un}

certain

nom-bre de noyaux

isotopes

d’éléments connus, sont des

radioéléments

_qui

_{n’existent pas dans la nature} en

rai-son de leur

_{instabilité,}

_{mais que l’on pourra créer par} transmutation d’éléments ordinaires au _{moyen de}

par-ticules irradiantes diverses :

_protons,

deutons, rayons a,

neutrons et

_peut

être d’autres encore. On

_peut

_penser

que ces radioéléments ne sont _pas tous émetteurs de

positrons

ou _{de rayons}

_;3,

_{mais que certains d’entre} eux émettent des

_particules

_plus

lourdes. Peut-être existe-t-il aussi des éléments dérivant les uns des autres

_qui

constituent de véritables familles

radioacti-ves inconnues.

Un même élément radioactif

_peut

sans

_doute,

être

créé par

plusieurs

réactions nucléaires différentes.

Cockroft,

Gilbert et Walton

_ayant

_essayé,

à la suite de nos

_{expériences,}

de créer des radioéléments nouveaux

par bombardement au _{moyen de}

_protons,

ont

_obtenus,

en irradiant du

carbone,

un radioélément émetteur de

positrons,

de

_période

10, ~ minutes;

ces _auteurs

suppo-sent

_qu’il

_s’agit

du radio-azote que nous avons créé à

partir

du bore et ils

_expliquent

la différence de

_période

par un état différent d’excitation. Cette

_{interprétation}

nous semble

_improbable

et nous _pensons

_{qu’il s’agit}

plutôt

d’un autre radioélément.

L’étude de ces

_phénomènes

ne

_peut

_manquer

d’ap-porter

une contribution

_importante

au

_problème

de la

stabilité des noyaux.

De

_plus,

les

_énergies

et les intensités obtenues actuellement dans les tubes

_producteurs

de

_particules

accélérées, permettent

de considérer comme

_proche

le

moment ou _{l’on pourra}

_créer,

au _{moyen de} ces

parti-cules,

des radioéléments d’intensité de

_rayonnement

supérieure

à celle des

_{préparations}

de

radioéléments,

naturels,

utilisables pour des

applications

médicales

ou _{pour d’autres usages. Ces radioéléments}

_seront,

non

seulement émetteurs de

_positrons,

mais aussi du

rayonnement

y d’annihilation des

positrons,

soit

2

_quanta

de 500 _{000 eV par}

_positron

émis. Il constitue-ront donc de

_puissante

sources de

_rayonnement

péné-trant.

Nous remercions Mme Pierre Curie _pour l’intérêt

qu’elle

a

_pris

à ce travail et M. Preiswerk pour l’aide

efficace

_qu’il

nous a

_apportée.