HAL Id: jpa-00224398
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Submitted on 1 Jan 1984
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FIELD IONIZATION AND FIELD DESORPTION STIMULATED BY SYNCHROTRON RADIATION
W. Weigmann, W. Drachsel, S. Jaenicke, J. Block
To cite this version:
W. Weigmann, W. Drachsel, S. Jaenicke, J. Block. FIELD IONIZATION AND FIELD DESORPTION STIMULATED BY SYNCHROTRON RADIATION. Journal de Physique Colloques, 1984, 45 (C9), pp.C9-105-C9-110. �10.1051/jphyscol:1984919�. �jpa-00224398�
FIELD IONIZATION AND FIELD DESORPTION STIMULATED BY SYNCHROTRON RADIATION
W. Weigmann, W. Drachsel, S. Jaenicke and J.H. Block
Fritz-Haber-Institut der Max-PZanek-GeseZZschaft, Faradayweg 4-6, 0-1000 Berlin 33, F.R.G.
Rksumk - L ' i o n i s a t i o n d e He e t d e H s t i m u l g e p a r d e s p h o t o n s , d a n s T e s c h a m p s d e h a u t e t e n s i o n a G t u d i 6 e d a n s u n m i c r o s c o p e
d l ' e m i s s i o n d e c h a m p S l ' a i d e d e l a r a d i a t i o n s y n c h r o t r o n e t d ' u n e a n a l y s e s y n c h r o n i s g e p a r l a m + t h o d e d u t e m p s d e v o l . L e s i o n s o n t 6 t k f o r m e s p a r e x c i t a t i o n d e s n i v e a u x d l ' e n e r g i e P l e v ' e e d e s p a r t i - c u l e s g a s e u s e s s u i v i e d ' u n e i o n i s a t i o n d a n s d e s c h a m p s r e l a t i v e - m e n t m o d ' e r k s .
A b s t r a c t - P h o t o n i n d u c e d f i e l d i o n i z a t i o n o f He a n d H i s i n v e s - t i g a t e h i n a f i e l d i o n m i c r o s c o p e b y m e a n s o f s y n c h r o t r g n r a d i a - t i o n a n d a t i m e c o r r e l a t e d t i m e - o f - f l i g h t a n a l y s i s . T h e i o n s a r e f o r m e d b y e x c i t a t i o n o f g a s e o u s p a r t i c l e s i n t o h i g h e n e r g y l e v e l s w i t h s u b s e q u e n t i o n i z a t i o n a t r e l a t i v e l y l o w f i e l d s .
I n t r o d u c t i o n
T h e e n h a n c e m e n t o f t h e f i e l d i o n i z a t i o n r a t e b y p h o t o n i m p a c t o n a f i e l d e m i t t e r c o u l d b e v e r i f i e d b y e m p l o y i n g s u i t a b l e l a s e r s /I/. T h i s was r e c o g n i z e d a s a t h e r m a l a c t i v a t i o n e f f e c t / 2 / . P h o t o n a b s o r p t i o n i n t h e s u b s t r a t e s u r f a c e p r o d u c e s a t e m p e r a t u r e i n c r e a s e w h i c h t h e n a c t i v a t e s f i e l d d e s o r p t i o n . So f a r we h a v e n o t o b s e r v e d f i e l d d e s o r p - t i o n s t i m u l a t e d d i r e c t l y b y e l e c t r o n i c e x c i t a t i o n , e x c e p t i n t h e c a s e o f c o n d e n s e d C2H2 o n A g / 3 / . T h i s c a n b e e x p l a i n e d b y t h e f a c t t h a t t h e p h o t o n e n e r g y r a n g e o f t h e l a s e r s i s t o o l o w (2 6 e V ) t o e x c i t e s i m p l e m o l e c u l e s . H i g h e r p h o t o n e n e r g i e s a r e a v a i l a b l e f r o m a s y n c h r o t r o n r a d i a t i o n s o u r c e w h i c h c a n b e e a s i l y t u n e d w i t h i n t h e r e q u i r e d e n e r g y r a n g e ( 1 0 - 50 e V ) . T h e m u c h l o w e r i n t e n s i t y o f t h e s y n c h r o t r o n r a d - i a t i o n may b e f a v o u r a b l e i n l o o k i n g f o r q u a n t u m e f f e c t s s t i m u l a t i n g f i e l d i o n i z a t i o n , a s a l o w e r p h o t o n d e n s i t y i s n e e d e d t o p r e v e n t s u b - s t r a t e h e a t i n g . F u r t h e r m o r e , t h e t i m e s t r u c t u r e i n t h e s i n g l e b u n c h mode e n a b l e s a s e n s i t i v e d e t e c t i o n o f p h o t o n s t i m u l a t e d d e s o r p t i o n p r o d u c t s t o b e made b y a s i m p l e t i m e - o f - f l i g h t ( T O F ) a n a l y s i s . S t i m u - l a t i o n o f f i e l d i o n i z a t i o n b y e l e c t r o n i c e x c i t a t i o n c a n b e d i v i d e d i n t o t h r e e m a i n c a s e s :
( a ) e x c i t a t i o n o f t h e a d s o r b e d s p e c i e s w i t h s u b s e q u e n t f i e l d d e s o r p t i o n ,
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1984919
C9-106 JOURNAL DE PHYSIQUE
( b ) e x c i t a t i o n o f g a s e o u s s p e c i e s i n f r o n t o f t h e f i e l d e m i t t e r w i t h s u b s e q u e n t f i e l d i o n i z a t i o n ,
( c ) e x c i t a t i o n w i t h i n t h e b u l k s u b s t r a t e , e s p e c i a l l y i n s e m i - c o n d u c t o r s .
C a s e ( c ) c a n b e h a n d l e d w i t h c o n v e n t i o n a l l i g h t s o u r c e s a n d w i l l n o t b e c o n s i d e r e d i n t h i s p a p e r . T h e g o a l o f t h i s w o r k i s t o i n v e s t i g a t e p h o t o n s t i m u l a t e d f i e l d d e s o r p t i o n ( a ) , w h i c h i s s t u d i e d i n c o m p a r i s o n t o t h e w e l l e s t a b l i s h e d p h o t o n s t i m u l a t e d d e s o r p t i o n ( P S D ) o f i o n s . PSD o f i o n s s u f f e r s f r o m a v e r y l o w c r o s s s e c t i o n d u e t o r e n e u t r a l i s a - t i o n e f f e c t s / 4 / , w h i c h s h o u l d b e a b l e t o b e d e c r e a s e d b y a p p l y i n g h i g h e r e l e c t r i c f i e l d s . M e a s u r e m e n t s o f t h e f i e l d - d e p e n d e n t t h r e s h o l d p h o t o n e n e r g y a n d o f t h e f i e l d d e p e n d e n t c r o s s s e c t i o n o f t h e p r o c e s s s h o u l d g i v e i n f o r m a t i o n a b o u t t h e p r i m a r y e x c i t a t i o n s , p r o b a b i l i t y o f t h e d e l o c a l i s a t i o n a n d t h e p o t e n t i a l c u r v e s o f t h e a d s p e c i e s . A f i e l d e n h a n c e d q u a n t u m y i e l d c a n b e e x p e c t e d , a s a s i m i l a r e f f e c t was f o u n d b y E r n s t a n d B l o c k / 5 / f o r e l e c t r o n s t i m u l a t e d d e s o r p t i o n b y b o m b a r d - i n g a f i e l d e m i t t e r w i t h % 1 0 0 e V - e l e c t r o n s . O u r m a i n p u r p o s e i n t h i s f i r s t s t u d y was t o s e p a r a t e s t i m u l a t e d f i e l d d e s o r p t i o n ( a ) f r o m t h e e f f e c t ( b ) o f s t i m u l a t e d f i e l d i o n i z a t i o n a n d f r o m o t h e r s e c o n d a r y p r o c e s s e s .
E x p e r i m e n t a l
----A
E x p e r i m e n t s w e r e p e r f o r m e d a t t h e s t o r a g e r i n g DORIS a t DESY, H a m b u r g ( G e r m a n y ) , u s i n g a 1 m n o r m a l i n c i d e n c e m o n o c h r o m a t o r . I n t h e s i n g l e b u n c h mode t h e p h o t o n p e a k s e p a r a t i o n i s 9 6 0 n s , b u t u n t i l n o w o n l y
F i g . 1 - B l o c k d i a g r a m o f t h e 10 cm t i m e - o f - f l i g h t f i e l d i o n m i c r o - s c o p e a t t a c h e d t o t h e 1 m n o r m a l i n c i d e n c e m o n o c h r o m a t o r .
a t i m e - o f - f l i g h t d e v i c e w h i c h c o u l d r e g i s t e r t h e i o n s ' a r r i v a l t i m e a t t h e d e t e c t o r i n r e f e r e n c e t o t h e p h o t o n p u l s e . T h e f i e l d i o n m i c r o s c o p e c o n s i s t s o f a m e t a l t i p e m i t t e r c o n n e c t e d t o a l i q u i d - N 2 c o o l f i n g e r , a n d o f a f l a t c h e v r o n c h a n n e l p l a t e ( 8 0 mm d i a m e t e r ) a s a d e t e c t o r a t a f l i g h t d i s t a n c e o f 1 0 0 mm ( f i g . 1 ) . T h e p h o s p h o r o u s s c r e e n a s i m a g i n g d e v i c e i s e l e c t r i c a l l y d i v i d e d i n t o f o u r c o n c e n t r i c S n O - a n o d e s , w h i c h p r o v i d e f a s t d e t e c t i o n s i g n a l s ( % 1 n s w i d t h ) w i t h a f l i g h t - t i m e - s p r e a d o f % 1 % a c r o s s t h e a n o d e . F o r e a c h a n o d e t h e s e s i g n a l s a r e a m p l i f i e d a n d d i s c r i m i n a t e d . T h e y s t a r t a t i & - t o - a m p l i t u d e - c o n v e r t e r ( T A C ) , w h i c h i s s t o p p e d b y t h e b u n c h s i g n a l ( i n v e r t e d m o d e ) . T h e a m p l i t u d e s i g n a l i s f e d i n t o a m u l t i c h a n n e l a n a l y z e r (MCA) t o p r o v i d e a T O F - s p e c - t r u m o f t h e e m i t t e d i o n s .
U n f o r t u n a t e l y , t h e s e s p e c t r a h a v e t o b e u n f o l d e d f o r t h r e e r e a s o n s : ( 1 ) h i g h b a c k g r o u n d o f u n c o r r e l a t e d e v e n t s ( n o r m a l f i e l d i o n s ) , ( 2 ) c o r r e - l a t e d e v e n t s f r o m o t h e r p r o c e s s e s ( e - g . p h o t o i o n s ) , a n d ( 3 ) u n c e r t a i n - t y o f t h e t r u e T O F - v a l u e b y a m u l t i p l e o f 2 4 0 n s ( f l i g h t t i m e l o n g e r t h a n t h e t i m e b e t w e e n t w o l i g h t p u l s e s i n t h e f o u r b u n c h m o d e ) . T h e
F i g . 2 - T O F - s p e c t r u m o f t h e He f r o m F i g . 3 - F l i g h t t i m e s T o f a W - e m i t t e r a t t w o t i p a l i g n m e n t s , a ) He f r o m W a t d i f f e r e n t t i p a t f o c u s c e n t e r , b ) t i p a t f o c u s v o l t a g e s a s i n F i g . 2 a v s . e d g e , T = 7 8 K, U . = 5 kV 4 4 V/nm,
t l P 1 / c , T = T, + 2 4 0 n s ,
t l ~
" w h i t e " l i g h t , b a c k g r o u n d : ( a ) 7 8 c p s / l o -IN a t t h e o r d i n a t e i n -
c h , ( b ) 4 7 c p s / c h . d i c a t e s s u c c e s s i v e p h o t o n
p e a k p o s i t i o n .
C9-108 JOURNAL DE PHYSIQUE
r e f e r e n c e s i g n a l i n a s p e c t r u m i s g i v e n b y t h e s t r a y p h o t o n p e a k . To a v o i d s p u r i o u s e v e n t s f r o m p h o t o e l e c t r o n s t h e e n t r a n c e o f t h e d e t e c - t o r was n e g a t i v e l y b i a s e d a t 1 0 0 V , w h i c h was s t i l l l o w e n o u g h t o k e e p t h e d e t e c t i o n s y s t e m i n s e n s i t i v e t o s t r a y p h o t o i o n s ( t h e r m a l e n e r g y ) . To i m p r o v e t h e e n e r g y d i s c r i m i n a t i o n o f t h e i o n s t h e i n t r o d u c t i o n o f a s p h e r i c a l r e t a r d e r n e t i n t o t h e f l i g h t p a t h i s s c h e d u l e d .
T h e r a d i a t i o n i s m o n o c h r o m a t i z e d b y a W a d s w o r t h m o n o c h r o m a t o r i n t h e e n e r g y r a n g e 4 - 4 0 eV ( 3 0 0 - 3 0 n m ) w i t h a n i n t e n s i t y m a x i m u m a t 1 2 0 nm. I t i s t h e n f o c u s s e d b y a s p h e r i c a l m i r r o r t o a n e l l i p t i c a l s p o t o f 0 . 5 x 0 . 1 mm2 a t t h e t a r g e t p o s i t i o n . T h i s c o r r e s p o n d s t o a p h o t o n d e n -
1 6
s i t y o f 3.10 p h o t o n s / c m 2 - s e c f o r " w h i t e " l i g h t ( g r a t i n g i n 0 t h o r d e r ) o r a s p e c t r a l d e n s i t y o f 2 . 1 0 ' ~ p h o t o n s / c m 2 . s e c a t a t y p i c a l r i n g c u r - r e n t o f 5 0 mA. T h e r e l a t i v e p h o t o n i n t e n s i t y i s m e a s u r e d u s i n g t h e p h o t o c u r r e n t o f a g o l d m i r r o r . T h e f o c u s s i n g c o n d i t i o n s a t t h e t a r g e t a r e o p t i m i z e d b y l o o k i n g a t t h e t i p w i t h a t e l e s c o p e a t " w h i t e " l i g h t . R e s u l t s
---
I n a c c o r d a n c e w i t h t h e n a r r o w t i m e w i n d o w o f 2 4 0 n s d e t e r m i n e d b y t h e r a d i a t i o n s o u r c e i n t h e f o u r b u n c h mode, l o w m a s s s p e c i e s w e r e i n v e s - t i g a t e d : He a n d Hz o n a t u n g s t e n e m i t t e r . T h e t i p was c l e a n e d b y f i e l d e v a p o r a t i o n . T h e f i e l d s t r e n g t h was c a l i b r a t e d b y t h e b e s t i m a g e v o l t - a g e o f He.
I n f i g . 2 t h e t i m e - o f - f l i g h t - s p e c t r u m o f He f r o m a W - e m i t t e r a t t w o f o c u s s i n g c o n d i t i o n s i s s h o w n . I n ( a ) t h e t i p i s i n t h e c e n t e r , i n ( b ) a t t h e e d g e o f t h e s y n c h r o t r o n beam f o c u s . B y t u n i n g t h e m o n o c h r o m a t o r o v e r r e s o n a n c e l i n e s o f t h e i m a g i n g g a s e s , a t a i l o f a b o u t 2 0 n s t o t h e p h o t o n p e a k was o b s e r v e d . T h i s f l u o r e s c e n c e s i g n a l o f t h e g a s c o u l d b e u s e d t o c a l i b r a t e t h e m o n o c h r o m a t o r .
T h e b r o a d p e a k o n t o p o f t h e h i g h b a c k g r o u n d ( f i g . 2 ) i s f o r m e d b y He i o n s g e n e r a t e d i n t h e g a s p h a s e . T h i s f o l l o w s f r o m t h e l a r g e w i d t h o f t h e p e a k , t h e i n f l u e n c e o f t h e a l i g n m e n t o f t h e t i p w i t h r e s p e c t t o t h e f o c u s ( a a n d b o f f i g . 2 ) , a n d f r o m t h e v o l t a g e d e p e n d e n c e o f t h e maximum p o s i t i o n r e l a t i v e t o t h e p h o t o n p e a k a s d e m o n s t r a t e d i n f i g . 3 . I n a p l o t o f t h e t i m e - o f - f l i g h t v s . 1 / c a l i n e a r r e l a t i o n s h i p i s
t l P
o b t a i n e d , b u t t h e o b s e r v e d k i n e t i c e n e r g y c o r r e s p o n d s t o a p o t e n t i a l o f i o n f o r m a t i o n o f o n l y 3 9 % o f t h a t a t t h e e m i t t e r s u r f a c e . B y a s - s u m i n g a h y p e r b o l i c f i e l d d e p e n d e n c e F = F o . - 1 2 x , w h e r e F o = -- ' t i p
1+ - k - r '
x = t i p d i s t a n c e , r = t i p r a d i u s , F o = s u r f a c e f i e l d , K = g e o m e t r i c a l f a c t o r ( % 5 ) , t h e d i s t a n c e o f t h e i o n f o r m a t i o n p o i n t f r o m t h e e m i t t e r s u r f a c e c a n b e c a l c u l a t e d . T h e r e s u l t o f t h i s c a l c u l a t i o n s h o w s t h a t t h e s e i o n s a r e f o r m e d a t a n a v e r a g e d i s t a n c e o f x % 1 0 pm i n f r o n t o f
X = 5 0 . 1 nm.
photons
cb4
-
time [ ns IF i g u r e 5 - T O F - s p e c t r u m o f h y d r o - F i g u r e 6 - F l i g h t t i m e s T o f h y d - g e n f r o m a W - e m i t t e r , T = 3 0 0 K , r o g e n f r o m W a t d i f f e r e n t v o l t -
U t l P . = 4 . 5 k V , " w h i t e " l i g h t , b a c k - a g e s a s i n f i g . 5 v s . ~/G,T =
g r o u n d 5 c p s / c h . T + x . 2 4 0 n s , "--" a t t h e o r d i - n g t e i n d i c a t e s s u c c e s s i v e p h o t o n p e a k p o s i t i o n , " w h i t e " 1 i g h t .
C9-110 JOURNAL DE PHYSIQUE
t h e t i p a t a f i e l d s t r e n g t h F = 0 . 0 4 V/nm. T h e e n e r g y w i d t h o f AE/E = 25 % i n d i c a t e s t h a t t h e v o l u m e t h i c k n e s s Ax i s r a t h e r b r o a d . T h e i n t e n - s i t y o f t h e e f f e c t ( n o r m a l i z e d p e a k a r e a ) i n c r e a s e s o n l y s l o w l y w i t h t h e a p p l i e d v o l t a g e i n c o n t r a s t t o t h e f i e l d i o n i z a t i o n r a t e ( f i g . 4 ) . T h e f i n d i n g s w i t h h y d r o g e n a r e v e r y s i m i l a r . I n a d d i t i o n , a v e r y weak p e a k i s o b s e r v e d a t s h o r t e r t i m e s i n t h e t i m e - o f - f l i g h t - s p e c t r u m ( f i g . 5 ) . A l i n e a r r e l a t i o n s h i p i s o b s e r v e d f o r t h e t i m e - o f - f l i g h t v s .
l/G w i t h a k i n e t i c e n e r g y o f 4 2 % o f e - U . f o r b o t h s p e c i e s , i f t l P
t h e w e a k p e a k i s a s s i g n e d a s H'.
C o n c l u s i o n s
--
F r o m t h e p r e s e n t e d r e s u l t s t h e t i m e - c o r r e l a t e d e f f e c t s c a n b e i n t e r - p r e t e d a s a p h o t o n s t i m u l a t e d f i e l d i o n i z a t i o n . T h a t m e a n s t h a t g a s e o u s a t o m s a r e e x c i t e d t o h i g h l e v e l s ( R y d b e r g s t a t e s ) a n d s u b s e q u e n t l y f i e l d i o n i z e d a t r a t h e r l o w f i e l d s . F o r He* a t n = 9 o n l y F = 0 . 0 1 V/nm i s n e e d e d / 6 / . T h e f a i n t h y d r o g e n p e a k may b e e x p l a i n e d a s a t o m i c h y d - r o g e n ( p h o t o n d i s s o c i a t i o n ) s i n c e t h e r a t i o o f T O F - v a l u e s i s j u s t 1 . 4 . An e l e c t r o n s t i m u l a t e d f i e l d i o n i z a t i o n o r f i e l d d e s o r p t i o n b y t h e e l e c t r o n s h o w e r ( f r o m p h o t o n s t i m u l a t e d f i e l d i o n s ) a c c e l e r a t e d t o t h e t i p c o u l d a l s o g i v e t i m e - c o r r e l a t e d p e a k s , b u t w i d t h a n d p e a k s h a p e p r o v i d e n o c o n s i s t e n t e x p l a n a t i o n o f t h e e x p e r i m e n t a l d a t a .
I n t h e s e i n i t i a l e x p e r i m e n t s a p h o t o n s t i m u l a t e d f i e l d i o n i z a t i o n o f g a s e o u s s p e c i e s was o b s e r v e d b u t a p h o t o n i n d u c e d f i e l d d e s o r p t i o n c o u l d n o t b e d e t e c t e d . I n o r d e r t o i n c r e a s e t h e s i g n a l - t o - n o i s e r a t i o f o r t h i s p r o c e s s i m p r o v e m e n t s a r e e x p e c t e d b y : s i n g l e b u n c h mode, l o w e r g a s p r e s s u r e , l o w e r t i p t e m p e r a t u r e , m u l t i - t i p - e m i t t e r a n d l o n g e r s a m p l i n g t i m e .
A c k n o w l e d g e m e n t s
We t h a n k t h e t e c h n i c a l a n d s c i e n t i f i c s t a f f o f HASYLAB a t DESY i n H a m b u r g f o r t h e i r s u p p o r t . F i n a n c i a l s u p p o r t f r o m BMFT ( P r o j e c t N o . 0 5 2 4 2 GZP) i s g r a t e f u l l y a c k n o w l e d g e d .
R e f e r e n ~ s
/1/ W . O r a c h s e l , S . N i s h i g a k i a n d J . H. B l o c k , I n t . J. o f M a s s S p e c . a n d I o n P h y s . 3 2 ( 1 9 8 0 ) 3 3 3
/ 2 / G . L . K e l l o g g , J . A p p l . P h y s . 52 ( 1 9 8 1 ) 5 3 2 0 ;
W . D r a c h s e l , J . H. B l o c k , 3 0 t h I n t . F i e l d E m i s s i o n Symp., P h i - l a d e l p h i a , 1 9 8 3 , p. 22
/ 3 / S. N i s h i g a k i , W . D r a c h s e l , T . J e n t s c h , J . H . B l o c k , S u r f . S c i . 8 7 ( 1 9 7 9 ) 3 8 9
/ 4 / D. M e n z e l , S p r i n g e r S e r i e s i n Chem. P h y s . , H e i d e l b e r g - N e w Y o r k , 2 4 ( 1 9 8 3 ) 5 3
/ 5 / N . E r n s t , J . H . B l o c k , S u r f . S c i . 1 1 7 ( 1 9 8 2 ) 5 6 1
/ 6 / R . N . I l ' i n , V . A. O p a r i n , I . T. S e r e n k o v , E. S. S o l o v ' e v , N. V . F e d o r e n k o , S o v i e t P h y s . JETP 3 2 ( 1 9 7 1 ) 5 9 .
