Tack de matériaux modèles

(1)

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Tack de matériaux modèles

Jérémie Teisseire

To cite this version:

Jérémie Teisseire. Tack de matériaux modèles. Analyse de données, Statistiques et Probabilités

[physics.data-an]. Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2006. Français. �tel-00175670�

(2)

THÈSE

Présentéa

L'Université Bordeaux I

ÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCE PHYSIQUE ET DE L'INGÉNIEUR

par Jérémie TEISSEIRE

pour obtenirle grade de

DOCTEUR

spécialité: Lasers, Matières etNanosciences

***************************

TACK DE MATÉRIAUX MODÈLES

***************************

*

soutenue le 11décembre 2006

devant la commission d'examenformée de

Mr.PhilippeBAROIS - Présidentdu jury

Mr. Cristophe DERAIL- Rapporteur

Mr. ElieRAPHAEL - Rapporteur

Mr. Cyprien GAY - Examinateur

Mr. FrédéricNALLET -Examinateur

(3)

(4)

Nousétudions, dansune approcheexpérimentale etthéorique,lesmécanismes de sépa-rationetde rupture lorsde latractiondun matériauconné entre deux plaquesparallèles (testdeprobe-tack).Cetteétudeestmenéesurdeux matériauxchoisispourleur comporte-mentrhéologiquedeliquidesviscoélastiques:une huilede siliconesde grandemasse,dune part,etlesmélangesdunehuiledesiliconesdefaiblemasseavecdesnanoparticules(àbase de silice) en proportions variées, d autre part. L'étude réalisée sur le premier matériau a permisdemettreenévidencequ'outreladigitationetlacavitation,mécanismesderupture observéssur desliquidesnewtoniens,unmécanismede fracturepeutégalementapparaître, la fracture étant localisée à l'interface entre la plaque solide et lematériau viscoélastique. Unmodèlethéorique, faisantnotammentintervenirlacinétiquedecavitation,aétéélaboré pour interpréter lasuccession de ces mécanismesetdécrirelescourbesde traction.Lebon accordentrelesprédictionsetlesrésultatsexpérimentauxvalidel'importancedurôlede la cinétiqueetnouspermetd'expliquerl'apparitiondefracturesmalgrélacroissancepréalable de cavités. Le second système étudié provient de la déformulation d adhésifs industriels. Nous avons tout d'abord étudié l'inuence de la proportion en particules sur la rhéologie

des mélanges. Nous avons observé une évolution des paramètres rhéologiques, que nous

avons comparée à l évolution de l'adhésion des mélanges. Nous avons ainsi pu corréler la présence d un second plateau de force, observé fréquemment pour de véritables adhésifs, au taux de particules dans le matériau. Enn, cette étude nous a permis de proposer la voiede rupture optimalepour un matériauadhésif.

We study experimentally and theoretically the separation and rupture mechanisms

encountered when a material conned between two parallel plates is put under traction

(probe-tack test). This study is conducted on two modelsystems, chosen for their viscoe-lastic liquidbehaviour: Ahighlyviscoussilicone oilandmixturesof aless viscous silicone oil with silica-based nano-particles in various proportions. The study conducted on the

rst system shows that, in addition to ngering and cavitation which have been

obser-ved withNewtonian liquids, cracks canappear atthe material-plateinterface. Besides, we present a theoretical modelto understand the hierarchy between the rupture mechanisms and describe the traction curve. The good t of the theoretical model with our experi-mentaldata validates the importanceof cavitation kinetics in the separation process and allows us to explain the appearance of cracks despite the presence of growing cavities. The second system comes from elements used in real, industrial adhesives. We have rst

(5)

analysed the inuence of the particle volume fraction on rheology. We have observed an evolution of rheological parameters and compared itwith that of the adhesion properties. Wehavethen correlatedthe presence ofa secondforceplateau,routinelyobserved onreal adhesives, withthe particlecontent ofthe material.Finally,our study leads ustopropose anoptimal way of rupture for adhesive materials.

(6)

Je voudrais tout d'abord remercier les membres du jury d'avoir accepter de juger ce travail. Merci à Christophe Derailet Élie Raphaël de s'être chargés de la lourde tâche de rapporteur,mercide l'intérêtporté àmonsujetde thèseetde vosremarques intéressantes etconstructives. Merci aussi à PhilippeBaroiset Ludovic Odonide m'avoirfaitl'honneur de participeràmon jury.

Je voudrais bien sûr remercier mes trois directeurs de thèse : Pascale Fabre, Cyprien Gay etFrédéricNalletpour leursoutientout aulongde ces troisannées. Merci pourvotre disponibilitéetvotre patience faceaux nombreuses questions queje vous posais. Merci de m'avoirappris ce qu'est la rigueurscientique, avoir un esprit critique et en même temps unetrès grandeouvertured'esprit.Merci ennpourvotrebonnehumeur.J'aieu beaucoup de plaisir à travailler avec vous trois et je me souviendrais longtemps de nos discussions d'équipeet des fameuses journées "Tack sur Garonne".

Je voudrais aussi remercier lesautres membres de l'équipe tack à savoirSylwia àmon arrivée, qui m'a forméaux machines que je devais ensuiteutiliser durant mes trois années de thèse.Mercipour tadisponibilitéalorsquetunissaisderédigertathèse.Jesais main-tenantquecetteétapepeutêtreprenanteetexigeante. MerciàThibaut pourtagentillesse etenn merciàIsabelleetàGuillaumepour votre soutiendans ladernière ligne droitede mathèse.

Je remercie aussi la cellule instrumentation, l'ateliermécanique et le service info pour l'aide innie apportée tout au long de ces trois années. Merci pour votre patience, votre ecacité et vos ondes positives qui permettaient de remettre les facétieux pégosimètres dans le droitchemin.

Merci aussi à l'ensemble des personnes du CRPP qui m'ont permis de passer trois

années très agréables dans ce laboratoireetdont je mesouviendrai longtemps.

Merci àCécile pour son dynamisme etsa bonne humeur. Merci à Lydiane, Marie,

Pa-trick et Françoispour lesnombreuses soirées "loose"et larecherche du tétan d'or qui ont

enrichi ma première année de thèse. Merci aussi à Pierre pour ses leçons de Go et les

fameuses expériences de rhéologieen écoulement et oscillations. Merci aussi à Achod et à Damien pour votre soutien dans la dernière ligne droite à savoir la préparation de l'oral de thèse. Merci pour vosnombreux conseilset vos remarques constructives. Je peux vous

(7)

assurer que vous avez parfaitement rempli la mission conée par Pascale. Merci enn à

tous les permanents et non-permanents pour la très bonne ambiance qui régnait au sein

du laboratoire.

Ces remerciements ne seraient pas completssi je ne remerciais pas ma famillepour sa présenceetsurtoutHélènepour sonaideetsonsoutiendurantlesdeuxannéesdemathèse et lesquelques moments de doute.

(8)

I Introduction générale 11

II Généralités 15

1 Généralités sur le tack 17

1.1 Dénitiond'un adhésif sensibleà lapression (PSA) . . . 17

1.2 Évaluationde l'adhésion d'un PSA . . . 18

1.2.1 Test de résistance aucisaillement . . . 18

1.2.2 Test de pelage . . . 19

1.2.3 Test de tack . . . 19

1.3 Letest de "probe-tack" . . . 21

1.3.1 Descriptiondu test de "probe-tack" . . . 21

1.3.2 Lesgéométries . . . 22

1.3.3 Lacourbe de tack . . . 23

1.3.4 Courbe de tack typiqueet mécanismesde rupture associés . . . 24

1.4 Rôledes diérentsparamètres expérimentaux . . . 25

1.4.1 Température. . . 25

1.4.2 Temps et pressionde contact . . . 26

1.4.3 Vitesse de traction . . . 27

1.4.4 Inuence des paramètres de surface . . . 27

1.4.5 Conclusion. . . 29

2 État de l'art sur le tack de liquides visqueux ou viscoélastiques 31 2.1 Lesliquides simples . . . 31

2.2 Lesliquides viscoélastiques . . . 34

3 Cavitation et fracture interfaciale : une histoire de seuil 37 3.1 Mécanismes de rupture . . . 37 3.2 Lacavitation . . . 38 3.2.1 Historique du problème . . . 38 3.2.2 Leseuil de cavitation . . . 40 3.2.3 Diagrammede phases. . . 41 3.3 Lafracture . . . 42

(9)

3.3.1 L'énergie de rupture d'une fracture interfaciale . . . 42

3.3.2 Lesseuils de fracture . . . 43

3.4 Compétition entre la cavitationet lafracture . . . 45

3.5 Critèrede Dahlquist . . . 48

3.6 Conclusion . . . 48

III Dispositif expérimental 49 4 Dispositif expérimental 53 4.1 Descriptiondes pégosimètres . . . 53

4.1.1 Caractéristiques des pégosimètres utilisés . . . 53

4.1.2 Lepégosimètre Zwick . . . 54

4.1.3 Lepégosimètre multifonction . . . 55

4.2 Protocoleexpérimental . . . 57

4.2.1 Descriptiond'une expérience de traction :test de probetack . . . . 57

4.2.2 Eet du parallélisme . . . 58

4.3 Traitementdes données : eetde lacomplaisance du montage . . . 59

4.3.1 Détermination de la position de l'indenteur

h(t)

. . . 59

4.3.2 Détermination de la complaisancedes montages . . . 60

4.3.3 Conséquences de la complaisancedu montage . . . 61

IV Huiles de silicones 65 5 Problématique 69 5.1 Ladémarche de l'équipe . . . 69

5.2 Lesmatériaux modèles . . . 70

5.2.1 Liquide newtonien . . . 71

5.2.2 Matériau élastique . . . 71

5.2.3 Fluidede Maxwell . . . 72

5.2.4 Matériau élasto-plastique. . . 73

5.3 Discussion . . . 73

6 Principaux résultats obtenus par Sylwia Poivet 75 6.1 Leshuiles de silicones . . . 76

6.2 Miseen évidencede deux régimes . . . 76

6.2.1 Eet de lavitesse de traction . . . 76

6.2.2 Eet du connement etde laviscosité . . . 78

6.3 Lerégime lent . . . 78

6.3.1 Identicationdu mécanismede rupture . . . 78

6.3.2 Interprétation théorique . . . 80

(10)

6.4 Lerégime rapide . . . 85

6.4.2 Lacavitation . . . 87

6.4.3 Interprétation de la courbe de force . . . 91

6.5 Lemodèle théorique : diagrammede phases . . . 95

6.5.1 L'équationd'évolution . . . 96

6.5.2 Lerégime visqueux . . . 97

6.5.3 Lacavitation . . . 100

6.5.4 Lediagramme de phases . . . 102

6.5.5 Comparaisondu modèle théoriqueet des expériences . . . 104

6.6 Conclusion . . . 105

7 Déformation et rupture d'une huile de silicones très visqueuse 107 7.1 Dispositif expérimental . . . 109

7.1.1 Caractérisation du matériau . . . 109

7.1.2 Protocole expérimental . . . 112

7.2 Miseen évidencedes diérents régimes . . . 114

7.2.1 Eet de lavitesse de traction . . . 114

7.2.2 Eet du connement . . . 116

7.3 Lerégime lent . . . 119

7.3.1 Identicationdes mécanismes de rupture . . . 119

7.3.2 Comparaisonde lacourbede forceaumodèle newtonien . . . 120

7.4 Lerégime intermédiaire. . . 121

7.4.2 Interprétation etdiscussion . . . 123

7.5 Lerégime rapide . . . 126

7.5.2 Interprétation de l'évolutiondes courbes de force . . . 129

7.6 Diagrammede phases et évolution de la date du picde force . . . 139

7.6.1 L'équationd'évolution initiale . . . 139

7.6.2 Lesprincipaux types d'évolution. . . 146

7.6.3 Déclenchement des mécanismes de rupture . . . 156

7.6.4 Lacavitationet sa cinétique . . . 159

7.6.5 Lafracture interfacialeinterne . . . 166

7.6.6 Constructiondu diagrammede phase . . . 170

7.6.7 Comparaisondu modèle auxrésultats expérimentaux . . . 173

(11)

V Mélanges d'huiles de silicones et de résines MQ 187

8 Mélanges d'huiles de silicones et résines MQ 189

8.1 Caractérisation des mélanges huile de siliconeset résines MQ . . . 190

8.1.1 Lesrésines MQ . . . 190

8.1.2 Préparation des mélanges . . . 191

8.1.3 Caractérisation des matériaux . . . 193

8.1.4 Rhéologiedes échantillons . . . 204

8.2 Protocole expérimental des expériences de probe-tack pour les mélanges huileet résineMQ . . . 221

8.2.1 Préparation de l'échantillon . . . 221

8.2.2 Protocole d'uneexpériencede tack . . . 221

8.2.3 Inuence du temps de contact . . . 222

8.2.4 Inuence de lavitesse d'approche . . . 230

8.3 Rôlede la concentration en résine sur l'adhésion des échantillons . . . 233

8.3.1 Comparaisondes phasesde relaxation . . . 233

8.3.2 Comparaisondes courbes de traction . . . 235

8.4 Échantillonsde concentration inférieureou égaleà

45%

. . . 237

8.4.1 Inuence de lavitesse de tractionsur l'échantillon

25%

. . . 237

8.4.2 Comparaisondes échantillons de concentration inférieureou égale à

45%

. . . 240 8.4.3 Conclusion. . . 244 8.5 Échantillons

50%

et

60%

. . . 245 8.5.1 Échantillon

50%

60%

. . . 250 8.5.3 Énergied'adhésion . . . 254 8.5.4 Conclusion. . . 255 8.6 Levieillissement. . . 256 8.6.1 Échantillon

45%

60%

50% n

. . . 264 8.7 Conclusion . . . 272 VI Conclusion générale 275

(12)

(13)

(14)

Lesadhésifssensiblesàlapressionsontdesmatériauxcapablesdecollerinstantanément à une surface sous faible pression. Deux exemples bien connus sont lescotch

r

etles post-it

r

.

Le tack d'un matériau est sa capacité à adhérer instantanément à une surface. Une

bonne manière d'appréhender cette notion est de faire le test simple de poser son doigt sur lapartie collanted'un morceau de scotch

r

. Alors laforce oul'énergie nécessaire pour retirer son doigt est dû autack du scotch

r

.

On comprend donc qu'un adhésif doit être à la fois susamment liquide pour établir un bon contact avec la surface sur laquelle il est déposé et solide pour résister à la trac-tion. Ces deux propriétés opposées impliquentque les adhésifsdoivent être des matériaux viscoélastiques.

Les propriétés de tack d'un adhésif sont délicates à prédire car elles dépendent à la fois des propriétés internes du matériau, qui impliquent des propriétés rhéologiques non-linéairesauxgrandes déformations, mais ausside la surfacesur laquelle ilest déposé etde lafaçon dontelles sont mesurées.

Dans ces conditions,de nombreuses études ontété réaliséessur des matériauxmodèles permettant d'expliquercertains comportements universels dans ledomaine de l'adhésion.

Avec une approche comparable, l'équipe dans laquelle j'ai travailléa étudié le tack de liquide newtonien en utilisant des huiles de silicones de diérentes viscosités. L'objectif était alorsd'identierlesmécanismes de rupture qui pouvaientapparaître dansun liquide newtonienetgrâceàunmodèlethéoriqueconstruitparallèlement,enexpliquerlesorigines. L'équipeaainsipuobserveretexpliquerl'apparitionde lacavitationquiestun mécanisme courammentobservélorsdelarupturede véritablesadhésifs.Deplus,elleapucomprendre son impact sur l'adhésion.

Dans cette étude, nous allons continuer cette approche en étudiant le tack de deux matériaux modèles : une huile de silicones de viscosité superieure à celles utilisées précé-demment etun mélange d'huile de silicones etde particules appellées résines MQ.

L'huile de silicones utilisée possède un comportement nettement plus viscoélastique queleshuilesutiliséesprécédemmentetdoitnouspermettre denousrapprocherdavantage d'unvéritableadhésif. Nouschercherons àidentiferl'apparitionde mécanismesde rupture qui peuvent apparaître du fait de la viscoélasticité du matériau et nous élaborerons un nouveau modèle théorique qui prendra en compte cette viscoélasticité.

Les mélanges d'huile de silicones et de résine MQ sont l'un des procédés couramment utilisés dans l'industrie pour élaborer des adhésifs silicones. Ces mélanges sont alors réti-culés pour permettre aumatériau de résister aucisaillement.Durant cette étude, nous ne réticuleronsjamaisnoséchantillons.Nousn'auronsdonc, unefoisencore, pas devéritables adhésifs, mais un matériauquis'en rapproche de plus en plus. L'objectif sera icid'étudier l'impact des résines MQ sur la rhéologie et sur l'adhésion des mélanges. Nous prendrons donccommehuiledesiliconespourlemélangel'unedeshuilesétudiéesprécédemmentdont le comportement est bien connu de l'équipe.

(15)

An de présenter notre travail,nous adopterons un plan en quatre parties :

La premièrepartie est une partiebibliographiquequia pour objet de présenter de ma-nière générale les propriétés de tack d'un adhésif. Elle se divise en trois chapitres. Nous présenterons tout d'abord ce qu'est le test de probe-tack utilisé pour cette étude et

l'in-uence des diérents paramètres expérimentaux. Puis nous ferons un état de l'art des

études réalisées sur le tack des liquides simples et des liquides viscoélastiques. Enn nous présenterons la notion de seuil des mécanismes de rupture qui est très utile pour notre modèle. Nous nirons ce chapitre par un travail réalisé au cours de cette étude sur la comparaison des seuils des diérentsmécanismes de rupture.

Lasecondepartieest constituéduseulchapitre4quiprésenteledispositifexpérimental utilisé pour cette étude.

Latroisèmepartieprésentelesrésultatsobtenussurleshuilesdesilicones.Ellesedivise en troischapitres.Lechapitre5détaillerapidementlaproblématiquede l'équipeetprécise la rhéologie des matériaux modèles utilisés. Le chapitre 6 résume les principaux résultats obtenus lorsde l'étudede Sylwia Poivetsur leshuiles de siliconesde diérentes viscosités. Lechapitre7présentelesrésultatsobtenus, durantcetteétude,sur l'huilede siliconesplus visqueuses.

Enn,laquatrièmepartieest constituéeduseulchapitre8quiprésenteletravailréalisé sur les mélanges de l'huile de silicones 48v1Metdes résines MQ.

(16)

(17)

(18)

Généralités sur le tack

Dans ce chapitre,nous allons dénirce qu'est un adhésif sensibleàlapression ouPSA (pour "Pressure Sensitive Adhesive" en anglais).

Nous verrons comment onpeut mesurer l'adhésion de ces matériaux.

Et nous nous intéresserons tout particulièrement au test de "probe-tack" qui sera le test utilisé durant toute cette étude.

1.1 Dénition d'un adhésif sensible à la pression (PSA)

La dénition d'un PSA (Everaerts et Clemens

1

(2002)) a été donnée au "Pressure SensitiveTape Council"

2

(1996) etcomprend les pointssuivants :

Un PSAdoit posséderune adhérence permanente.

Un PSAdoit adhérer instantanément sous une faible pressionde contact.

Un PSAne requiert pas une activationpar hydratation,solvant outempérature. Un PSAdoit exercer une forceimportante de tenue.

Un PSAne doit pas laisser de résidu lorsde son retrait.

Cette dénition apour but de diérencier ces adhésifs des nombreux autres matériaux collants.

Un PSA doit posséderà la fois lespropriétés d'un liquide pour établir un boncontact avec la surface sur laquelle il est déposé, et les propriétés d'un solide pour résister à la traction.De plus,ces deuxcomportementsdoiventexistersans aucune opérationchimique ou autre. Les adhésifs sensibles à la pression doivent donc répondre à un certain nombre de critères pour répondre à ces fonctions.

1

Everaerts A.I., ClemensL.M.,"Pressure sensitiveadhesives"in : Adhesion Scienceand Engineering, Vol.IISurfaces,ChemistryandApplications,M.ChaudhuryandA.V.Pocius,eds.Elsevier,465-534(2002)

2

PSTC: GlossaryofTermes.TestMethods for PressureSensitive Adhesive Tapes, Pressure Sensitive TapeCouncil, 1996

(19)

Leur formulation nécessite de prendre en compte ces caractéristiques. Ils sont princi-palementobtenus en formulantunebase polymère avec des résinestackiantes, des plasti-antset divers stabilisants.La basepolymèreleur confère latenue mécanique. Les résines tackiantes, généralement un oligomère totalement miscible au polymère, servent à aug-menterleurcollant;lesplastiants(cires),quantàeux,sontutiliséspourapporteraujoint souplesse et résistance auchoc.

Il existe plusieurs bases de polymèresutilisées dans l'industrie :le caoutchouc naturel, lescopolymères à blocs, lesacryliques, les huiles de siliconeset quelques autres.

Enn,lesproduitsutilisantdesadhésifssensiblesàlapressionsontutilisésdans detrès nombreuxdomaines danslasociétémoderne.On pourraciteren exemplelamédecineavec lespansements,lespatchsetlesélectrodesoulasignalisationavec lesnombreux panneaux d'indication ou encore les très courantes étiquettes auto-collantes comme les post-it

r

ou le scotch

r

.

1.2 Évaluation de l'adhésion d'un PSA

Les performances d'un PSA sont généralement déterminées par trois tests (Creton

3 , 1997) :

la résistance au cisaillement,ce test évalue les propriétés dites de "cohésion" du jointadhésif:contrairementauxliquides,unadhésifdoitpouvoirsoutenirdegrandes contraintes en cisaillementsous déformationsexcessives,

le pelage, qui teste les propriétés d'adhésion aux temps longs : on mesure la force (ou l'énergie) à fournir pour décoller l'adhésif d'unesurface,

le tack (Creton

4

, 2002), ou collant instantané : on mesure, comme pour lepelage, l'énergienécessaire pour séparer deux surfaces mais ce test évalue en plus l'aptitude del'adhésifàcréerrapidementdes interactionsaveclasurface(àmouillerlasurface).

1.2.1 Test de résistance au cisaillement

Le test de résistance au cisaillement consiste à coller sur un substrat rigide l'adhésif, préalablement enduit sur un support exible, et à soumettre le système positionné verti-calement à la traction d'une masse constante

m

. On mesure alors le temps

t

nécessaire à larupture de l'assemblage(voirla gure 1.1).

Ce test évalue la résistance au uage de l'adhésif et nous informe sur les propriétés cohésivesdel'adhésifauxtempslongs.Leparamètreexpérimentalimportantesticilepoids imposé. D'un point de vue pratique,on peut vouloir déterminerla température à laquelle le joint cèdeinstantanément: on parle de SAFT :Shear AdhesionFailure Temperature.

3

CretonC.,MaterialsScienceofPressureSensitiveAdhesives,

1 st

ed;Meijer,H.E.H.,Ed.,VCH :Wein-heim,Vol18,707-741(1997)

4

CretonC.,FabreP.,"Tack"in:AdhesionScienceandEngineering,Vol.I:TheMechanicsofAdhesion, D.A.DillardandA.V.Pocius,535-576(2002)

(20)

m

_m

0

t

Fig. 1.1 Test de résistance au cisaillement

1.2.2 Test de pelage

Letestdupelageesttrèsutiliséindustriellementcarilsimuleauplusprèsledécollement d'une bande adhésive.

Un lm n d'adhésif préalablement enduit sur un support exible est collé sur un

substrat rigide. Après un temps de contact assez long (typiquement une demi-heure), le

ruban adhésif est retiré à une vitesse

V

et sous un angle donné

Θ

(souvent

90

ou

180

degrés)par rapport auplan du substrat (voir lagure 1.2).

On mesurealors la forceou l'énergiequ'ilfaut fournir pour décoller l'adhésif.

Substrat rigide

Support flexible

F, V

Adhésif

Θ

Fig. 1.2 Test de pelage

Les résultats obtenus dépendent de nombreux paramètres expérimentaux (

Θ

,

V

, na-ture chimique, exibilité du support, module élastique du substrat, épaisseur de l'adhésif, températurede l'expérience, ...).

1.2.3 Test de tack

Selon l'AmericanSociety forTesting Materials (ASTM),le tack d'un adhésifest déni comme "sa capacité à établir instantanément des interactions d'intensité mesurable avec une surface sous l'eet d'une faiblepressionde contact" (ASTM D 1878-61T).

(21)

Pardénition donc,les matériauxqui ont du tack sont collantsau toucher. Toutes les

méthodes permettant de mesurer le tack d'un matériau cherchent donc à reproduire de

manièrequantiable le test "du pouce" qui est mis en contact avec la surface de l'adhésif puis retiré ultérieurement.

Les principales méthodes expérimentales utilisées pour quantier le tack peuvent être divisées en deux catégories :

Tout d'abord il existe les méthodes qui mesurent une seule valeur caractéristique du tackdumatériauetquipermettentlacomparaisonrapidedesdiérentsadhesifstestés.Les paramètresexpérimentauxde cesexpériences sontraisonnablementreproductibles maisne peuvent généralement pas être contrôlés de manièreindépendante. Ces tests sont :

Le tack à la bille(voirla gure 1.3a),le plus ancien(Dow 5

1954) dans lequel on lâche une billeen aciersur un plan incliné.Labilleacquiertde l'énergiecinétiqueen roulantetarrivesur un planhorizontalrecouvert del'adhésif. Ladistanceparcourue par labillesur l'adhésif est reliéeàson tack :plus ladistance parcoururepar labille sera courte, plus l'adhésif aura du tack.

Le tack à la boucle qui permet de mesurer la force maximale à excercer pour

sé-parerunebandeadhésivesouplemiseencontactavecunsubstrat(voirlagure1.3b).

F

adhésif

bille

adhésif

(a)

(b)

Fig. 1.3 À gauche (a): tack à labille, à droite (b) : tack àla boucle

Enn, l'autre catégorie est représentée par le test de probe-tack qui permet de

contrôlerlesparamètresexpérimentauxdel'expérienceindépendammentlesunsdesautres. Parce que ce test est celui qui donne le plus d'informations et est plus rigoureux, nous l'avons utilisé durant cette étude. Il fait donc l'objet d'une description détaillée dans les paragraphes suivants.

5

(22)

1.3 Le test de "probe-tack"

1.3.1 Description du test de "probe-tack"

An de sonder l'adhésion instantanée du matériau, le test de "probe-tack" (voir la gure 1.4) simulel'étape de formation et de rupture du lien adhésif. Il se déroule généra-lement en trois étapes :

une étape de compression : on approche une sonde (aussi appelée indenteur) à

une vitesse

V

a

d'un lm mince d'adhésif (typiquement d'une épaisseur de

100 µ

m) jusqu'àce que celle-ciexerce une force de contact nominale

F

c

.

une étape de relaxation : on laisse la sonde en contact avec l'adhésif pendant

un temps

t

c

. Cette étape s'eectue classiquement soit à déplacement constant (le déplacement de la sonde est stoppée lorsque

F = F

c

, laforce a tendance à diminuer légèrementpar relaxationde l'adhésif),soitàforce

F

c

constante(ledéplacement est asservide sorteàmaintenir

F

c

constante). Cesdeuxpremières étapesvisentàétablir rapidement le contact entre lasonde et l'adhésif.

une étape de traction: on éloignelasonde à vitesse constante

V

.

Les diérents paramètres

V

a

,

F

c

,

t

c

et

V

peuvent être variés indépendamment lesuns des autres etdurant chacune des étapes onmesurel'évolutionde laforce ainsi quelaposition de la sonde en fonction du temps.

Fig.1.4Courbeexpérimentalede tackobtenuedurantuntest deprobetackàindenteur plat. On mesure laforce (

•

)et lapositionde la sonde (

◦

)en fonction du temps.

(23)

1.3.2 Les géométries

Dans un test de "probe-tack", deux géométries sont classiquement disponibles : la portion de la sonde quiest mise en contact avec l'adhésif peut être plane ousphérique.

Le choixde lagéométrieest très important.Il vajouerun rôle sur leparallélismeentre la sonde et le substrat, ainsi que sur le connement de l'adhésif. Ces paramètres peuvent

inuencer le type de mécanisme de rupture apparaissant durant la traction (Crosby

6 , 2000).

Sonde sphérique : Test JKR

La méthode utilisant une sonde hémisphérique est appelée méthode JKR, du nom de

ses inventeurs Johnson, Kendallet Roberts (Johnson 7

, 1971).

Cettegéométrieprésentel'avantagede résoudreleproblèmeduparallélisme,paramètre souvent limitantpour la formationreproductibled'un lienadhésif.

De plus,danslecasdes adhésifssusammentélastiques,cettegéométriepermet d'étu-dier quantitativement la propagation d'une fracture interfaciale circulairedès son appari-tion etdonne accèsauparamètre

G

0

,letauxde restitution d'énergie(Crosby

8

, 1999),qui caractérise lesinteractions entre l'adhésif etla sonde.

De par les contraintes induites à l'adhésif, cette géométrie est la plus appropriée aux PSA relativement élastiques.

Sonde plane

Pourlessystèmesmousettrèsviscoélastiques,lechoixd'unesondeplateestpréférable. En eet, la répartition des contraintes étant relativement uniforme avec cette géométrie

lors de la mise en contact, la déformation du matériau durant la séparation est alors

assez homogène et facilitela compréhension des mécanismes complexes misen jeu durant cette étape.Ceci suppose quele parallélismeentre l'adhésif etla sondesoit parfait,ce qui expérimentalementreste assez délicat à réaliser.

De nombreuses versionsde"probe-tack"àindenteur platexistent.Lapremière référen-céeestle"PolykenProbeTack"développéparHammond(Hammond

9

,1964).Pourcetest la force de contact est contrôlée en posant un poids sur l'adhésif. Diverses améliorations furent apportées.

Zosel notamment, a réussi à contrôler de nombreux paramètres (utilisationd'une en-ceintethermorégulée,d'unmontageàdéplacementcontrôlé,etc)quiontpermisunemeilleure compréhsentiondesparamètresetdesphénomènesrelatifsautack(Zosel

1011

,1985,1989). 6

CrosbyA.,ShullK.R.,LakroutH., CretonC., J.Appl.Phys.,88, 2956-2966(2000) 7

JohnsonK.L., KendallK.,RobersA.D.,Proc.RoyalSociety ofLondon,series A:Mathematical and Physical Sciences,A234,301(1971)

8

CrosbyA.,ShullK.R.,J. Polym. Sci:PartB,Polym. Phys.,37,3455-3472(1999) 9

HammondF.H.,ASTMSpecial Technical Publication,360,123-134(1964) 10

ZoselA., Colloid Polym. Sci.,263,541-553(1985) 11

(24)

Mais ce n'est que récemment que Lakrout et Creton, grâce à un montage optique lmantl'adhésifàtravers laplaque de verre sur laquelleilest déposé, ont misen évidence lesdiérents mécanismesintervenant lorsdu décollement (Lakrout

12

, 1999).

Uneautre technique, leMOTT,Mechanical-OpticalTack Tester,a permis quant àelle de relier la courbe de force à l'aire réelle de contact grâce à la réexion d'un faisceau lumineuxà l'interface indenteur/échantillon, l'indenteur utilisé étant transparent (Tordje-man

13

, 2000).

Enn, précisons qu'un nouveau type de test a aussi été développé depuis peu : le na-notack test. De manière analogue au test macroscopique de "probe tack", cette méthode a permis de mesurer àl'échelle nanométrique les propriétés de tack d'une particulede la-tex par microscopie de force atomique (AFM), lapointede l'AFMservant icid'indenteur (Portigliatti

14

,2000).

Le "probe-tack" à indenteur plat étant le test que nous avons utilisé, les résultats obtenus avec cette méthode fontl'objet de lasuite de cetteétude bibliographique.

1.3.3 La courbe de tack

Durant l'expérience de tack, l'étape qui nous intéressera tout particulièrement sera l'étapede tractiondurantlaquellelaforcemesurée représente larésistancede l'échantillon àlatraction.Nousauronsalors accès,dans lescoordonnéesbrutes de lamesure,àlaforce due à latraction en fonction de l'épaisseur de l'échantillon

15 .

L'allure de cette courbe de force donnede nombreux renseignementssur l'adhésion de l'adhésif testé.

Les courbes de tack sont souvent représentées en utilisant des paramètres renormali-sés à savoir la contrainte en fonction du déplacement (voir la gure 1.5). La contrainte

σ

est souvent calculée comme la force

F

normalisée par l'aire de contact maximale

A

max

atteinteentre l'adhésifetlasonde.Ledéplacementest

h

0 − h(t)

avec

h

0

l'épaisseur initiale de l'adhésif.

Cette courbe de contrainte nous donne accès à plusieurs paramètres permettant de

quantier lespropriétés de tack de l'adhésif : lacontraintemaximale atteinte

σ

max

, ledéplacementmaximal atteint

max

,

l'énergie d'adhésion

G

tack

par unité de surface, donnée par l'intégrale de la courbe. Cette énergie représente l'énergie nécessaire à la séparation de l'assemblage adhé-sif/indenteur.

12

LakroutH., SergotP.,CretonC.,J. Adhesion,69, 307-359(1999) 13

TordjemanPh.,PaponE.,VillenaveJ.J.,J. polym.Sci.:Part.B, Polym.Phys.,38,1201-1208(2000) 14

PortigliattiM.,HervetH., LégerL.,C.R. Acad.Sci. Paris,t.1,SérieIV,1187-1196(2000) 15

Nousverronsplustardquelacomplaisancedelamachinejoueiciunrôleimportantsurlacourbede tack.

(25)

l

_max

σ

_max

Contrainte

Déplacement

G

_tack

Fig. 1.5 Courbe de tack et paramètres descriptifs

Enn, une dernière informationimportantepour l'adhésion d'un adhésif,non présente danslamesuredelaforcedetraction,estletypederupturedel'adhésif.Schématiquement, il existe deux types de rupture possibles :

la rupture cohésive lorsque la rupture se fait dans la masse de l'adhésif. Il reste alors du matériaudes deux côtés : sur la sonde etsur le support.

la rupture adhésive lorsque la rupture se fait à l'une des interfaces. Il reste alors du matériauuniquement sur l'un des côtés :sur lasonde ousur lesupport.

Le type de rupture est généralement déni de manière visuelle en regardant s'il reste du polymère sur l'une des interfaces après larupture.

1.3.4 Courbe de tack typique et mécanismes de rupture associés

La courbe de tack typique d'un bon adhésif présente les caractérisitiques suivantes : la contrainte augmente jusqu'à atteindre un pic de contrainte suivi d'un plateau de plus faiblevaleur.Lacontraintechuteensuitebrutalementetdevientnullelorsquelaséparation entre l'adhésif et l'indenteur est totale.

Lakrout et al (Lakrout, 1999) ont pu observer, grâce à un montage optique, les méca-nismesderuptureapparaissantaucoursdelatraction.Ils ontalorsassociécesmécanismes aux diérentes étapes de la courbe de tack (voirla gure 1.6).

Ils décrivent laséquence de phénomènessuivante :

Lacontrainteaugmentelinéairementavecledéplacementdel'indenteuretcorrespond

àune déformationhomogène du lmadhésif.

(26)

rupture cohésive

rupture adhésive

Montée en charge

du film adhésif

Extension verticale des

cavités : Fibrillation

Extension latérale

des cavités

déplacement

contrainte

Nucléation des cavités

Fig. 1.6 Courbede tack standard et phénomènesassociés

séquence est associée à la nucléation de cavités qui apparaissent dans le volume de l'adhésif ouà l'interface adhésif/indenteur.

Durant ladécroissance de la force, ces cavités grandissentde façonisotrope.

Elless'allongent ensuitedans le sens de latraction (extension verticale des cavités). On tire alors sur les murs d'adhésifs qui entourent ces bulles : ce phénomène, aussi appelébrillation,est associéau plateaude contrainte.

Enn, la force chute lors de la rupture du lien. La rupture peut être adhésive ou cohésive.

1.4 Rôle des diérents paramètres expérimentaux

L'un des avantages du test de "probe-tack" est de pouvoir faire varier l'un des

para-mètresexpérimentauxindépendammentdesautres.Ainsi,denombreuxparamètrespeuvent

être changés : la température, la vitesse d'approche, la pression de contact, le temps de contact, lavitesse de tractionet lesinterfaces.

Nousallonsicirappeler rapidementl'impactde cesdiérentsparamètressurl'adhésion (Creton, 2002) :

1.4.1 Température

La températureoptimale

T

m

a été mise en évidencepar Zosel 16

(1992).

Lorsque

T < T

m

, les faibles valeurs de tack s'expliquent par un module élastique trop important qui inhibe la formation d'un bon contact ainsi qu'une dissipation importante lorsde laséparation. La rupture sefera à l'interface par propagation de fracture.

Lorsque

T > T

m

, le module élastique devient cette fois-ci trop faible. En eet, la formationdu contact est assuréemais le matériaumanque de cohésion pour résister àde grandes déformations sans rompredans sa masse.

16

(27)

La gure 1.7 schématise la température optimale. elle se situe en pratique très au-dessus de la

T

g

des polymères (Chu

17 , 1989).

cohésion

fluidification

Énergie d’adhésion

Température

T

_m

Fig. 1.7 Représentation schématiquede l'inuence de latempératuresur letack.

1.4.2 Temps et pression de contact

Le temps et la pression de contact sont deux paramètres qui visent à établir un bon contact entre l'adhésif et l'indenteur.

Zosel (Zosel,1992) aétudiél'inuence du temps de contact sur l'adhésion. Il aobservé que l'énergied'adhésion augmenteavec le tempsde contact jusqu'àatteindre un seuil au-delà duquel ellene varie plus. Il interprète cette augmentation de l'énergied'adhésion par une augmentation de l'aire réelle de contact du faitdu uagedu matériau.

Plus précisément,des étudesontmontréparlasuite (CretonetLeibler 18

(1996)et Zo-sel

19

(1998))quecequiimportaitréllementétaitlerapportdutempsde contactautemps de relaxation de l'adhésif. Ainsi, au cours de la phase de relaxation, l'adhésif relaxe plus oumoins suivant le temps de contact. Lorsque l'aire macroscopique de contact est gardée constante, l'énergied'adhésion peut doncaugmentergrâce àlarelaxationdu matériau.De plus,une foisquelescontraintesont relaxédansl'échantillon,letempsde contact n'aplus d'inuence sur le tack : l'énergied'adhésion ne varie plus.

Nous présenterons, durant cette étude (voir paragraphe 8.19), l'inuence du temps de contactsurlarelaxationdescontraintesduesàlaphasedecompressionetnousmontrerons leseets que cela peut avoirsur l'adhésion de l'échantillon.

17

Chu S.G., Viscoelastic properties of pressure sensitive adhesives. In : Satas, D. (Ed.), Handbook of PressureSensitiveAdhesive Technoly.VanNostrandReinhold, NewYork,191(1989)

18

CretonC.,LeiblerL.,J.Polym. Sci. B Polym. Phys.,34,545-554(1996) 19

(28)

1.4.3 Vitesse de traction

Lakroutetal. 20

(2001)introduisentdanslecasde polymèreslinéairesmonodispersesla notionde fréquenceecace, àsavoirlafréquence àlaquelle estsoumisl'échantillondurant la traction, qu'ils dénissent par

f

ef f

= V /h

0

où

V

est la vitesse de traction et

h

0

est l'épaisseur initiale de l'échantillon.

Il semble cependant quele problème soitplus complexe car :

Lacomplaisancedelamachinejoueunrôlenonnégligeablesurledéplacementeectif de l'indenteur.La vitesse de traction

V

évolue donc aucours de la traction.

Ladéformationdumatériauestinhomogènedurantl'expérience.Lesbordssontplus cisaillés et donc plus sollicitésque le centre de l'échantillon. La fréquence de sollici-tation n'est donc pas homogène dans l'échantillon.

Plusieurs expériences montrent que l'augmentation de la vitesse de traction agit sur

les mécanismes de rupture apparaissant durant la traction. Ondarçuhu

21

(1997), Zosel (Zosel,1998)etLakroutetal (Lakrout,1999)ontremarquésurdes systèmesdiérentsque l'augmentationde lavitesse faisait évoluer larupture d'un régimede brilles qui tiennent sur de longues distances, à un régime de fractures interfaciales qui décollent rapidement l'échantillon.Dans lemême tempsla rupture évolue d'une rupture cohésive àune rupture adhésive.

Dernièrement,Poivetet al 2223

(2003,2004)ontmontré quedansunliquide newtonien l'augmentation de la vitesse de tractionentraînait une transitionentre un regime de digi-tation etun régimede cavitation. Ils ont de plus corrélé l'impactde lavitesse de traction àladépression apparaissantdansl'échantillonàcausede l'écoulementetontpu expliquer ainsi latransition entre ces deux régimes.

La vitesse de tractionsera l'un des paramètresles plus utilisés de cette étude.

1.4.4 Inuence des paramètres de surface

Nousavonsconsidéréjusqu'àmaintenantuniquementlesparamètresdel'expérience(

T

,

t

c

,

P

c

et

v

) et quelques aspects de la rhéologie du matériau (uage) plutôt que la chimie oula rugositédes surfaces pour comprendre letack des adhésifs.

On sait cependant que ces deux paramètres peuvent jouer un rôle sur le tack d'un

adhésifen inuençantlasurfaceducontactentre lasondeetl'échantillonetl'évolutiondes mécanismes de rupture quiapparaissentdurantla traction.

Ces eets restent cependant très complexes et ils sont souvent corrélées à l'adhésif utilisé. Il est donc encore dicilede connaître précisément leseets de ces paramètres.

20

LakroutH., CretonC.,AhnD.,ShullK.R.,Macromolecules,34, 7448-7458(2001) 21

Ondarçuhu T.,J.Phys. II,7,1893(1997) 22

PoivetS.,NalletF.,GayC.,Fabre P.,Europhys.Lett.,62,244(2003) 23

(29)

Traitement des plaques

Pour que les interactions avec la surface soient susantes, Zosel a montré que les meilleurs résultats (en terme d'énergie de tack) sont obtenus sur des substrats ayant une énergielibrede surfacesupérieureouégaleàl'énergielibrede surfacede lamasseadhésive (Zosel, 1985).

Dernièrement,Crosby etal (Crosby,2000)etCretonetal. 24

(Creton,2001)ont misen évidence l'importancedu terme

G

0

appelétaux de restitution de l'énergie qui correspond àl'énergie minimaleau-delà de laquelleune fracture peut se propager àl'interface, sur les mécanismes de rupture observés. Nousen reparlerons en détail dans lechapitre3.

Rugosité des plaques ou de l'échantillon

Greenwood et Williamson

25

(Greenwood, 1966) ont été les premiers à mesurer et à

considérer larugosité d'une surface dure métallique. Fuller et Tabor

26

(Fuller, 1975) ont étudié l'eet de la rugosité sur l'adhésion pour

un matériau parfaitement élastique en s'appuyant sur la description de Greendwood des

surfaces rugueuses.

PuisCretonetLeibler(Creton,1996)etHuietal 27

(2000)ontcalculépourunmatériau viscoélastiquecommentévoluaitl'airedecontactdel'échantillonenfonctiondelarugosité, du temps de contact et de la pression de contact. Ils ont alors montré l'impact de l'aire réelledecontactentrel'indenteuretl'échantillonsur l'adhésiondel'échantillon.Cemodèle semblecohérent avec les résultatsexpérimentauxobtenus par Zosel

28

(1997).

Cependant, le contact n'est jamais parfait et des bulles d'air peuvent être piégées du-rant l'établissement du contact entre l'indenteur et l'échantillon et jouer ensuite le rôle de ventouses durant la traction renforçant ainsi l'adhésion de l'adhésif (Gay et Leibler

29 1999).

De même,des expériences réaliséespar Hookeretal. 30

(1999)montrentquelarugosité peut piéger les cavités et favoriser la brillationen bloquant la progression des fractures interfaciales.

Plus récemment encore, Chiche et al. 31

(2000)ont réalisé des expériences avec des in-denteursde rugositécontrôléeetdes échantillonsrugueux.Ilsmontrentquelarugositéjoue unrôlesurl'apparitionetledéveloppementdescavitésetsurlaformedelacourbedeforce.

24

CretonC.,HookerJ.,ShullK.R.,Langmuir,17,4948-4954(2001) 25

GreenwoodJ.A,WilliamsonJ.B.P.,Proc. R. Soc. Lond. A.,A295,301(1966) 26

FullerK.N.G., TabordD.,Proc. R. Soc. Lond. A.,A345,327(1975) 27

HuiC.Y., LinY.Y.,BaneyJ.M.,J. Polym. Sci. B Polym. Phys.,38, 1485-1495(2000) 28

ZoselA., J.AdhesionSci. Tech., 11,1447-1457(1997) 29

GayC., LeiblerL.,Phys. Rev.Lett.,82, 936-939(1999) 30

HookerJ.C.,CretonC.,TordjemanP.ShullK.R.,Proceedingof22ndAnnualMeetingoftheAdhesion Society;PanamaCity;415-417(1999)

31

(30)

Il semble y avoir ici encore un compromis entre une surface trop rugueuse, qui ne permettra pas d'établir un contact susant entre l'adhésif et l'indenteur, et une surface trop lissequi favorisera la propagationde ssuresau détrimentde labrillation.

1.4.5 Conclusion

Cettepartienousapermisdedénircequ'étaitunPSAouadhésifsensibleàlapression. Nous avons de plus présenté les diérents tests utilisés pour étudier l'adhésion de ces matériaux et tout particulièrement le test de probe tack que l'on utilisera durant cette étude.

Nous avons vu ensuite l'impact des diérents paramètres expérimentaux qui peuvent

être modiés indépendamment lesuns des autres,sur l'adhésion.

De nombreux points restent cependant à éclaircir. Le tack est en eet un problème

complexefaisantinterveniràlafoislespropriétésmacrocopiquesmaisaussimicroscopiques du matériau.

(31)

(32)

État de l'art sur le tack de liquides

visqueux ou viscoélastiques

Commenous venons de levoirlesadhésifs PSAdoiventpouvoirétablirun boncontact lors de l'élaboration du lien adhésif puis garder, durant la traction, une bonne cohésion

pour leur permettre de se déformer beaucoup sans rompre prématurément. Ce sont donc

des matériauxquipossèdent despropriétés viscoélastiquescomplexespour avoirce double comportementliquideetsolidenécessairepourlespropriétésde tack.Laprédictiondutack

de ces matériaux est donc souvent dicile notamment à cause des grandes déformations

induitespar letest de tack qui font intervenir leur rhéologienon-linéaire.

De nombreuses études se sont alors orientées sur l'adhésion de matériaux modèles. En

eet ces matériaux permettent de mettre en évidence les phénomènes universels qui se

produisent durant la traction tout en donnant les moyens de modéliser et donc de

com-prendre l'origine de ces phénomènes. Cela permetensuite de tenter d'expliquerl'adhésion de véritablesadhésifs sensibles à lapression.

Une grande partie de ces études a été réalisée sur des polymères linéaires fondus de massesvariablesquipeuventsecomporter suivantlasollicitationàlaquelle ilssont soumis comme de simples liquidesnewtoniens ou commedes liquides viscoélastiques.

Cette thématique étant la base du travail de l'équipe, nous nous intéresserons ici en particulier auxexpériences de "probe-tack"réalisées sur ces matériauxmodèles.

2.1 Les liquides simples

Krenceski et Johnson

1

(Krenceski, 1989) et Zosel (Zosel, 1992) ont realisé des expé-riences sur des homopolymèresisomoléculairesde masse de chaînes variable.

1

(33)

Zosel,àpartird'expériences surdu polyisobutylènede massesmolairescomprisesentre

M

w

= 4.10

3

g/mol et

M

w

= 5.10

6

g/mol, a montré que l'énergie de tack présentait un

optimum pour la masse de

M

w

= 5.10

4

g/mol. Il explique ses résultats par le fait que les chaînes de masses faibles sont trop courtes pour être enchevêtrées. L'échantillon se com-porte alors comme un liquide simple. Inversement, lorsque les chaînes sont de tailles plus importantes,ellessontenchevêtréesetl'échantillonévolueversuncomportementélastique. L'optimum est donc entre ces deux extrêmes.

Bohretal 2

(Bohr,1994)ontréaliséplusieursexpériencessur desliquidesdediérentes viscosités dans une géométrie similaire à celle du test de probe tack : les liquides étaient connés entre deux plaques planes dont l'une est tirée à vitesse constante. Une caméra permet d'observer l'évolution de l'échantillonau cours de la traction mais aucune mesure de force n'est faite. Ils ont mis en évidence l'apparition et la propagation de doigts d'air dansl'échantillondurantlatraction,ainsiquel'apparitiondelacavitationpourunegrande vitesse de traction.

Francis et Horn 3

(2001) furent, quant à eux, les premiers à proposer une méthode

pour modéliserlacourbecomplèteforce-déplacementd'untestde probe-tack engéométrie JKRdanslecas d'unliquidenewtonien.Ils ontpour celacalculélaforcevisqueuse induite par l'écoulementde l'échantillonsous traction etont considéré cette forceégale à la force transmise par le capteur de force modélisé par un ressort élastique. Ils ont alors mis en évidence que le pic de force mesuré expérimentalement était dû à la complaisance de la machine.Ilsontdémontrélerôleimportantdelacomplaisancede lamachinesur lacourbe de force.

Tirumkudulu etal 4

(Tirumkudulu,2003) ontcorrélédes expériences de traction réali-séessur deuxliquides newtoniensdeviscositésdiérentes(huileminérale

η

hm

= 1.8

Pa.set huiledesilicones

η

hs

= 59.3

Pa.s)auxcourbescomplètesforce-déplacementet déplacement-temps en tenantcompte de la complaisancede lamachine.

De plus, ils ont observé l'apparition de cavités dans l'échantillon au cours de la trac-tion. L'origine de la cavitation est due, d'après eux, à la décroissance de la pression dans l'échantillon induitepar les écoulements dûs àla traction. Lorsque la pressiondevient in-férieure àla pressionde la vapeur saturante du matériau, des cavités apparaissent. Ils ont remarquécependant quecettelimite ne semblaitpas validepour lesliquides très visqueux (huile de silicones). Alors, en modélisant l'évolution du rayon d'une cavité dans l'échan-tillonau cours de la tractionet en calculantson impact sur lechamp de pressionprésent dans l'échantillon, ils ontpu calculer l'évolutionde laforceau cours de latractionavec la présence de cavités.Ils ont alors obtenu une bonne adéquation entre les expériences et la théorie.

2

BohrJ.,BrunakS.,NorretrandersT.,Europhys.Lett.,25,245-252(1994) 3

FrancisB.A.,HornR.G.,J. Appl.Phys.,89,4167(2001) 4

(34)

Dans le même temps, Poivet et al (Poivet, 2003 et 2004) ont mis en évidence, sur des huiles de silicones de diérentes viscosités (entre

η = 5

Pa.s et

η = 1000

Pa.s), une transitionen fonctiondelavitesse detractionentredeux régimes: unrégimededigitation et un régime de cavitation. De plus, ils ont montré l'impact de ces mécanismes sur les courbes de forces.

Ilsontensuitemodélisé(Poivet,2004)l'évolutioncomplètedelaforceetdudéplacement au cours de la traction et expliqué l'apparition de lacavitation avec l'augmentation de la vitesse de traction. Ils ont aussi élaboré un diagramme de phase prédisant les diérents régimes atteignables par l'échantillonet prédit l'évolution du pic de force en fonction de ces diérents régimes.

Le travail réalisé par Sylwia Poivet étant la base de cette thèse, nous exposerons en détail son travail dans lechapitre 6.

Dans le même temps, Derks et al

5

(Derks, 2003) se sont intéressés quant à eux à l'apparitionetlapropagationde ladigitationdansun liquidenewtonien (huilede silicones

η = 92

Pa.s) etun uideàseuil(gelde polymèresdansl'eau).Ils ontaussi étélespremiers à appliquer, dans le cadre d'un test de "probe-tack" à sonde plane, les calculs de Francis et Hornpour la déterminationde la courbe force- déplacement. Leurs résultatsmontrent un eet faible de la digitation sur les courbes de force pour le liquide newtonien et fort pour le uide àseuil.

RécemmentLindneretal

6

(Lindner,2005)ontétudiél'évolutionnonlinéairedesdoigts aucoursde latractionetAmaretBonn

7

(Amar,2005)ontétudiélacroissance entrois di-mensiondes doigtsdansl'échantillonaucoursde latraction.Cesétudes, bienquedonnant une interprétationplusjustede ladigitationdurantlatraction,surestiment systématique-ment le nombre de doigts apparaissant durant la traction. Enn, dernièrement, Oliviera

et Miranda

8

(2006) ont modélisé des expériences similairesavec un ferrouide et ont pu inuencer les instablités créées par la traction grâce à des champs magnétiques. Ils ont alorsmisenévidencelerôledes contraintes normales(visqueusesetmagnétiques)sur l'ap-parition de l'instabilité etnotamment le nombre de doigts. La description de l'apparition de doigts d'air et leur propagation dans des matériaux modèles reste encore un problème ouvert etfort intéressant.

Enn,ShulletCreton 9

(2004)ontrécemmentrésumélaplupartdecesrésultatsobtenus sur des matériauxmodèles etles ont comparés àceux obtenus sur de véritables adhésifs.

5

DerksD.,LindnerA., CretonC., BonnD.,J. Appl.Phys.,93,1557(2003) 6

LindnerA.,DerksD.,ShelleyJ.,Phys. uids,17,072107(2005) 7

BenAmarM.,BonnD.,Physica D,209,1(2005) 8

OlivieraR.M.,MirandaJ.A.,Phys. ReviewE.,73,036309(2006) 9

(35)

2.2 Les liquides viscoélastiques

Pour se rapprocher d'un véritable adhésif tout en restant sur des matériaux modèles, des études se sont basées sur des matériaux liquides viscoélastiques. Il s'agit toujours de polymères linéairesmais de grandes masses et donc fortement enchevêtrés.

Ces matériauxpossèdent alors un temps de désenchevêtrement

τ

qui devient

susam-ment important pour infuencer lesexpériences de tack. Avant ce temps, le matériaua un comportementélastique(plateaucaoutchoutique).Au-delàde cetemps,l'échantilloncoule comme un liquide.

Ces matériauxprésentent en généralde bonnespropriétés detack maisne résistentpas aucisaillement puisqu'ilssont liquides etne font donc pas de bons adhésifs.

L'étude de Zosel(Zosel, 1992)sur l'eetde lamassedes chaînesde polymèresévoquée plushautpermetde passerd'unliquidesimpleàun liquideviscoélastiqueen fonctionde la massedes chaînesetdoncde leurenchevêtrement. L'optimum découvert par Zoselmontre l'importancedu comportementviscoélastiquesur letack d'un matériau.

Ondarçuhu(Ondarçuhu,1997)afaitplusieursexpériences detack surune huilede sili-conesdegrandemasse(

M

w

= 497000

g/mol)avecune géométrieJKR.Ilamisen évidence deux régimesen fonctionde lavitesse de traction,qui peuventêtre corrélésauxpropriétés rhéologiques du matériau : un régime liquide dans lequel les écoulements conduisent à la formationd'unebrillecentralequiromptdanssonvolume(rupturecohésive)etunrégime élastique dans lequel apparaît et se propage une fracture interfaciale externe (venant des bords extérieurs de l'échantillon) quimène à une rupture adhésive.

De plus, Ondarçuhu a observé deux évolutions de l'énergie d'adhésion en fonction du tempsdepropagationdelafracture:lorsquecetempsestinférieurautempsde désenchevê-trement,l'échantillonest élastiqueetl'énergiereste constanteetégale à

G

0

qui représente le tauxde restitution extrapoléà vitesse nulleà savoirla contribution des interactions in-terfaciales.Il correspond en fait àl'énergieminimaleau-delàde laquelleune fracture peut sepropager àl'interface.Lorsqu'ilest supérieur,lesdissipationsvisqueusesdans levolume del'échantillonaugmententl'énergied'adhésion(augmentationlinéairedel'énergie).Cette évolution de l'énergied'adhésion est bien décritepar le modèle théorique de la trompette viscoélastiquedede Gennes

10

(de Gennes,1988).Ondarçuhuaaussicomparél'alluredela fracture etamontré qu'au cours de sapropagationson allurese rapproche de celle décrite

par De Gennes dans son modèle.

L'origineexacte de l'énergie

G

0

restecependant encoremalcomprise(indépendantede la surface de la sonde) et l'étude précise de l'allure de la fracture nécessite un montage expérimental diérent.

Récemment Saulnier et al

11

(Saulnier, 2004) ont repris le modèle de la trompette 10

deGennesP.G.,C.R. Acad.Sci. Paris,307,1949(1988) 11

(36)

viscoélastiquedede Gennespourdeuxmatériauxdiérents:un élastomèreetunpolymère fondu.

Ils ont alors calculépour lesdiérentes zones de lafracture (élastique ouvisqueuse) la dissipation visqueuse de l'énergie de la fracture. Ils ont ainsi mis en évidence, suivant la vitesse de propagationde lafracture,l'importancede cettedissipation dansl'énergiede la fracture.

Enn, leur modèle a permis aussi de prédire l'évolution de l'énergie observée par On-darçuhu (1997)durantces expériences, ainsi que le prol des fractures observées.

Dernièrement Yamaguchi et al

12

(2006) ont modélisé numériquement l'apparition de cavitésainsiqueleurcroissancedansun uidede Maxwellsoustractionàdeuxdimensions (entenantcomptedelaprésencedemicrocavitésdansl'échantillon).Ilsprédisentlacourbe de forceetmontrent l'impactde lacavitation sur celle-ci(présence d'unplateaude force).

12

(37)

(38)

Cavitation et fracture interfaciale : une

histoire de seuil

Lacavitationetlafractureinterfacialesontdes mécanismesde rupture habituellement observéslors du décollementde lms d'adhésif.

Nous allons dans ce chapitre rappeler la valeur des seuils de contrainte de ces méca-nismesen fonctiondespropriétésdumatériauconsidérépurementélastiqueetlescomparer pour identier quel mécanisme de rupture apparaîtra lorsde latraction.

3.1 Mécanismes de rupture

Aux cours d'une expérience de traction, deux mécanismes de rupture sont habituelle-mentobservés :

Lacavitation(Bohr,1994)quireprésentel'apparitionetlacroissancede cavitésdans levolume de l'échantillon.

Lafracture interfacialequi représente l'apparitionde cavités interfaciales(au niveau de l'indenteur oude la plaque support) etleur propagation auniveau de l'interface.

La gure 3.1 représente schématiquement les deux mécanismes de rupture ainsi que les

diérentsparamètres expérimentauximportants.

Nousconsidéreronsdanscechapitreunéchantillonélastique(demoduledecisaillement

G

),detensiondesurface

γ

,contenantinitialementdeuxtypesdedéfauts:desmicrocavités, de rayon

r

0

, présentes dans le volume de l'échantillon etdes microfractures,de rayon

b

et de profondeur

δ

, présentes àl'une des interfaces.

(39)

(a)

(b)

P

atm

G

γ

W

2b

σ

G

δ

P

atm

Fig.3.1 Àgauche (a) :Cavitation.Troisingrédientsphysiquesinterviennent lorsde la croissance d'une cavitéet déterminent lavaleur du seuil de contrainte(non-homogène) de cavitation dans un matériau élastique : la dilatation du gaz (dont la valeur est du même ordre degrandeur quela pressionatmosphérique), latensionde surface

γ

etl'élasticitédu matériauqui entoure lacavité (de module élastique

G

).À droite (b) : Fracture interfa-ciale. Lesprincipauxingrédientsphysiques quidéterminentlapropagation d'une fracture à l'interface entre un objet solide et un matériauélastique déformablesont : lacontrainte appliquée

σ

, le module élastique

G

, l'énergie de Dupré

W

et la pression atmosphérique

P

atm

.Les dimensions de la fracture

b

et

δ

sont aussi indiquées.

3.2 La cavitation

3.2.1 Historique du problème

Gent et Lindley 1

(1958) ont décrit la croissance d'une microcavité sphérique dans un matériauélastiqueincompressiblenéo-Hookéeninnisouscontrainteenécrivantlarelation entre le rayonde lacavité etla contrainte hydrostatique:

σ =

E

6 5 − 4

r

_r

0 −

r

_r

0

4

(3.1)

où

E

est le module de Young (avec

E = 3G

pour un échantillon incompressible de

coecient de Poisson

ν = 1/2

). On remarque qu'il sut d'une contrainte nie de valeur

σ = 5E/6

pour que lerayonde lacavité diverge.

GentetLindleyontainsimisenévidenceunseuildecontrainteàpartirduquellacavité va croître.

1

(40)

Plus tard, Gent et Tompkins 2

(1969) vont rajouter l'eet de la tension de surface et montrerquelemoduleélastiqueseul nesutplusàdénirleseuilàpartirduquellacavité va croître:

σ =

E

6 5 − 4

r

0 r

−

r

0 r

4 +

2γ

r

(3.2)

La contrainte à atteindre pour que la cavité se propage est donc dépendante à la fois de la valeur du module élastiqueet de la tensionde Laplace. Deux cas vont alors être mis en évidence en fonctionde lataillede lacavité :

si lacavité est petite,

2γ/r

0 G

alors latension de Laplace dominera, si lacavité est grande,

2γ/r

0 G

alors lemoduleélastique dominera.

Nous voyons donc quele seuilà partirduquel lacavitation pourracroître dépendra du module élastique mais aussi de la tailleinitialede lacavité.

Enn, Kaelble

3 4 5

(1965, 1969, 1972) a adapté le modèle de Gent et Tompkins aux

matériaux viscoélastiques incompressibles en considérant des cavités sphériques placées danslamasseouàl'interface.Ilaajoutéunnouvelingrédientphysiquequiestladilatation dugaz présentdanslamicrocavitédueàunefortedépressiondansl'échantillonetquipeut favoriser la croissance de la cavité. De plus, il tient compte de l'évolution du système au cours du temps :

¯

σ − P

atm

=

E(t)

6 5 − 4

r

0 r

−

r

0 r

4 +

2γ

r

− P

int

r

₀

r

3

(3.3)

où

E(t)

représente lemoduled'Youngquiévolue aucoursde lacroissance de lacavité,

P

int

= P

atm

+ 2γ/r

0

la pressioninitiale dans lacavité et

P

atm

lapression atmosphérique. Dernièrement Dollhofer et al

6

(2004) ont étudié théoriquement l'impact du modèle

de Gent et Tompkins sur la croissance de microcavités dans une expérience de traction. Ils ont pour cela considéré un échantillon élastique incompressible néo-Hookéen de taille niesoumis àuneforceconstante

F

(charge constante).Enfaisantune analyse numérique de l'énergie potentielle, ils ont retrouvé, en incluant dans leur analyse l'épaisseur nie de l'échantillon,lesdeux évolutionspossiblesdes cavitésenfonctionde lavaleurdurayondes cavités identiées par Gent etTompkins.

Ils ont ainsi mis en évidence, dans le cas des petites cavités (

2γ/r

0 G

) et si la contrainte est susamment importante, une évolution possible des cavités entre un état métastable de cavités contractées par latension de Laplace etun état stable de cavité en expansion.

2

GentA.N.,TompkinsD.A.,J. Appl.Phys.,40,2520(1969) 3

KaelbleD.H.,Trans.Soc. Rheol.,9,135(1965) 4

KaelbleD.H.,J. Adhesion,1,102-135(1969) 5

KaelbleD.H.,Trans.Soc. Rheol.,2,275(1972) 6

(41)

Ce modèle a été comparé aux expériences de Chiche et al 7

(2005) réalisées sur un échantillon conné avec un indenteur de surface lisse. Le modèle semble bien décrire la croissance de chacune des diérentes populations de cavités observées caractérisées par leur tailleet leur date d'apparitionau coursde latraction.

3.2.2 Le seuil de cavitation

D'aprèsletravaildeKaelble,nouspouvonsdirequeleseuildecontrainteàpartirduquel lacavitévapouvoircroîtrecomporte,dans notrecas d'unmatériauélastiquenéo-Hookéen incompressible, trois termes essentiels :

L'élasticité

Ce terme représente larésistance élastiquedu matériauàla croissancede lacavité.Ce facteur, identié à Gent et Lindley, peut s'écrire dans le cas d'un matériau néo-Hookéen incompressible(

E = 3G

) :

σ

Gent

' G

(3.4)

La dilatation

La croissance d'une microcavité à un taille millimétriqueimplique une dilatation im-portantedu gaz présent dans lacavité. La croissance de la cavité est en eet trop rapide, dans une expérience de traction, pour qu'une diusion de gaz entre le volume et la ca-vité soit possible. Ainsi, la chute de pression dans la cavité est de l'ordre de la pression atmosphérique.

σ

dilatation

' P

atm

(3.5)

La tension de surface

Ce terme représente latensionde Laplace exercéepar l'interface cavité/matériau exté-rieur à lacavité.

σ

Laplace

' γ/r

0

(3.6)

Le seuil de cavitation

Le seuil de cavitation va alors pouvoir s'écrire dans notre cas comme lasomme de ces trois termes (version simpliée de l'équation de Kaelble) et représente les résistances du matériau, du gaz etde l'interfaceà lacroissance de la cavité:

7

(42)

σ

cav

' G + P

atm

+ γ/r

0

(3.7) Finalement,lorsqueladiérence entre ces termes seraimportante, nouspourronsdonc considérer que leseuil de cavitation sera lemaximum de ces trois termes, àsavoir :

σ

cav

' max [G; P

atm

; γ/r

0 ]

(3.8)

3.2.3 Diagramme de phases

Lagure3.2présenteundiagrammedephasesdanslequellestroisrégimesdecavitation apparaissent,suivantlavaleurduseuiletdoncdesdiérentstermesdénisprécédemment. Leslignesépaissesreprésententlestransitionsentre lesdiérentsrégimes.Lescoordonnées sont logarithmiques.

log

G

P

atm

log

_R

γ

0 P

atm

γ

R

0

G

dilatation

P

atm

Laplace Gent

Fig. 3.2 Diagramme de Kaelblepour la valeur du seuil de contraintepour lacavitation sphérique en volume (en coordonnées logarithmique). Le seuil de contrainte est la plus grande des trois valeurs données par le module élastique (

G

), la dilatationdu gaz (

P

atm

) et latension de Laplace (

γ/R

0

).

L'axe des abscisses compare la valeur du module de cisaillement

G

àlapression atmo-sphérique

P

atm

. Ainsila transitionentre les deux régimes correspond à

G = P

atm

.

Lorsque

G P

atm

, à gauche de l'axedes ordonnées. Ce sera le terme de dilatation qui dominera.

Lorsque

G P

atm

, à droite de l'axe des ordonnées. Ce sera le terme de Gent qui dominera.

(43)

L'axe des ordonnées compare la tension de Laplace

γ/r

0

à la pression atmosphérique

P

atm

. Ainsi la transition entre les deux régimes correspond à

γ/r

0 = P

atm

tant que

G

P

atm

.

Lorsque

γ/r

0 P

atm

, au dessous de l'axe des abscisses, la tension de Laplace sera inférieur àla pressionatmosphérique. Ce sera le terme de dilatationqui dominera. Lorsque

γ/r

0 P

atm

, au dessus de l'axe des abscisses, la tension de Laplace sera

supérieureà la pressionatmosphérique etce sera leterme de Laplace qui dominera.

Enn, il reste à comparer

γ/r

0

avec

G

(lorsque nécessairement

G P

atm

) qui est représenté par lapremière bissectrice.

Lorsque

γ/r

0 G

, au dessous de la première bissectrice, la tension de Laplace sera inférieureau module de cisaillement.Ce sera leterme de Gent qui dominera.

Lorsque

γ/r

0 G

, au dessus de la première bissectrice, la tension de Laplace sera supérieureau module de cisaillementet ce sera le terme de Laplace quidominera.

Les paramètres expérimentauxqui jouentici un rôle sont lemodule de cisaillementdu matériau

G

, satension de surface

γ

et latailleinitiale des microcavités

r

0

.

Si par exemple on augmente le module de cisaillement,on se déplace horizontalement sur lediagramme.Silatailledes microcavitésdiminue,onsedéplaceverticalementde bas en haut sur lediagramme.

Cette simplediscussionnous permeticide tenircomptedes diérentstermesessentiels mis en évidence par Kaelblepour identier le critère de cavitation etpermet d'établirun

diagramme de phasesqui précisequel termedominera etdonc quelmécanisme de rupture

apparaîtra dans lematériau en fonction de ses caractéristiques.

3.3 La fracture

Nous nous plaçons toujours dans le cas d'un matériau néo-Hookéen élastique

incom-pressible dans lequel se trouvent des microcavités plates (voir la gure 3.1) à l'interface échantillon-indenteur(ouéchantillonplaquesupport).Nousallonsdansceparagraphenous intéresser àlavaleurduseuilnécessaireàlapropagationd'unefractureinterfacialeàpartir de cette microcavité.Dans lasuite de ladiscussion, nousnous placerons dans lecas oùles microcavitésse situent àl'interfaceindenteur-échantilon.

3.3.1 L'énergie de rupture d'une fracture interfaciale

Lorsdelapropagationdelafracture,lacréationd'interfacesnouvellescoûtedel'énergie.

Dans une première approche thermodynamique,l'énergie dépend de la tensionde surface