HAL Id: jpa-00212614
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Submitted on 1 Jan 1954
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Estimation des flux de neutrons thermiques par les
émulsions photographiques nucléaires imprégnées au
lithium
Congèle Gimenez, Jacques Labeyrie
To cite this version:
où y
est la valeur de l’élément decomparaison
(plaque
deréglage).
L’expression
(8) indiquée
dansl’article n’est correcte que si
(h - he)
est faible devanthe,
ce
qui
était le cas pour la mesure utilisée.BIBLIOGRAPHIE.
[1] GLASSTONE S. et EDLUND M. C. - The elements of nuclear
reactor theory. Mc Millan and Co, 1952.
[2] RAIEVSKI V. - C. R. Acad. Sc., 1953, 236, 693 et 1251.
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[7]
BERNOT et-RAIEVSKI (à paraitre).ESTIMATION DES FLUX DE NEUTRONS
THERMIQUES
PAR LES
ÉMULSIONS PHOTOGRAPHIQUES
NUCLÉAIRES
IMPRÉGNÉES
AU LITHIUM Par CONGÈLE GIMENEZ et JACQUESLABEYRIE,
Service des Constructions électriques,
Commissariat à
l’Énergie
atomique, Centre d’Études nucléaires de Saclay (Seine-et-Oise).Sommaire. - La méthode décrite ci-dessous utilise la réaction 6Li
(n, x)3H. Elle permet, avec les
plaques photographiques Ilford au lithium de 50 03BC, d’épaisseur, de détecter les flux intégrés compris entre 106 et 500. 106 neutrons /cm2. La durée maximum d’intégration est de l’ordre, de trois mois.
Cette méthode est essentiellement destinée à la surveillance des flux reçus par les personnes exposées
aux neutrons : les émulsions sensibles sont portées pendant une semaine; après développement, les
trajectoires 03B1-triton sont comptées. La sensiblité indiquée ci-dessus est suffisante pour détecter le 1 / 200e
de la dose de tolérance hebdomadaire en neutrons thermiques.
Cette méthode présente deux avantages sur celle qui utilise, pour le dosage des neutrons lents, le
noircissement d’une émulsion par les rayons y secondaires du cadmium : elle est beaucoup plus sensible et elle nécessite moins de précautions pour le stockage et le développement des émulsions.
LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM.
PHYSIQUE APPLIQUÉE.
SUPPLÉMENT AU N° 1.
TOME
15,
JANVIER1954,
PAGE 38 A.Introduction. - La
mesure des flux de neutrons
thermiques
(1)
se fait engénéral
par des méthodesélectroniques
utilisant l’ionisation due aux rayons «émis lors d’une transmutation
provoquée
par cesneutrons.
La méthode
photographique
peut
aussi être utilisée. Les flux de neutrons sont alors mesurés soit par le noircissement dû aux rayons y émis par une trans-mutation n, y(on prend
engénéral
la transmu-tation n, y ducadmium),
soit par lecomptage
indi-viduel des traces departicules
lourdes dues à unetransmutation
appropriée.
(1) Neutrons thermiques : neutrons ayant une distribution
maxwellienne de vitesses, la vitesse la plus probable à la
température ambiante étant de 2200 m. S-l, correspondant à
une énergie de o,025 eV.
Le flux de neutrons thermiques est défini, pour des neutrons
ayant des vitesses parallèles, comme le nombre de neutrons
qui traversent en i s une surface de 1 cm2 perpendiculaire à leur vitesse. La densité est le quotient du flux par la vitesse;
c’est encore le nombre de neutrons présents à un instant donné
dans un volume de i cm3.
Les
principales
transmutations utilisées dans cedernier cas sont les suivantes :
TABLEAU 1.
La méthode que nous décrivons utilise cette
der-nière réaction. Elle a été mise au
point
pour lapro-tection du
personnel
travaillant au,voisinage
des réacteurs et des sources intenses de neutrons.Principe
de la méthode. - Desplaques
photo-graphiques
dont l’émulsion estimprégnée
d’unequantité
connue de lithium sont données àporter
pendant
une semaine(45
h detravail)
aux personnesexposées
aux neutronsthermiques.
Cesplaques
sont ensuitedéveloppées
et fixées et l’on mesurele nombre de traces a-triton
(a-4
par centimètre carré d’émulsion. On en déduit la dose de neutronsthermiques
reçue par la personneportant
laplaque.
É’mulsions
utilisées. - Les émulsions utilisées .sont des émulsions nucléaires Ilford
C2
de5o u
Fig. i. -
Trajectoire a-t de la réaction
Li
(n,a)"fH. " "
Emulsion Ilford C2
au
lithium irradiée aux neutronsther-miques de la pile de Châtillon.
La longueur totale de ces trajectoires parallèles à la surface de l’émulsion est de 43 N..
Sur ce cliché, trop développé, on voit mal l’origine des traces. Elle est probablement à l’emplacement indiqué.
d’épaisseur
avantdéveloppement,
imbibées
par lefabricant
(2)
d’un sel de lithium naturel.La concentration en lithium
naturel,
indiquée
par le
fabricant,
est deo,016
g. cm-3
soit,
pour uneémulsion de
50 fl
d’épaisseur :
o, 08 . r o-3
g. cm-2(3).
On a vérifié que la teneur en lithium des
diffé-rentes
régions
d’une mêmeplaque
est constante à mieux que 5 pour I oo. La mesure a été faite encomp-tant le nombre des traces a-t par centimètre carré d’émulsion en trois
régions
de cetteplaque
distantes l’une de l’autre de 3 cm environ. Laplaque
avait étéexposée
à un flux de neutrons dans la colonnethermique
de lapile
de Châtillon.Ces ’émulsions se
développent
suivant latech-nique
normale des émulsions nucléaires de50 fl
(voir appendice I).
,Dans ces
conditions,
latrajectoire
a-1 seprésente
sousl’aspect
d’uneligne
formée degrains
trèsrap-prochés,
ayant
unelongueur
de43 fl
environ(fig. i)
dont6, 7 Il
pour laparticule
oc et36, 3 fl
pour le triton[6].
(2) Ilford Ltd, Ilford, Londres.
(3) Cette valeur a été confirmée par des mesures directes
du rendement de l’émulsion (voir plus loin).
L’énergie
libéréelors de
la réaction est de4,8
MeV environ[ 7].
De telles
plaques,
conservées au frais(4°
C)
enattendant leur
utilisation,
neprésentent
pas de modificationsgênantes après
un an destockage.
Lors de cestockage
ou del’exposition
desplaques,
destrajectoires parasites
peuvent
êtreenregistrées;
ces
trajectoires parasites
sont duesprincipalement
aux contaminations du verre et de l’émulsion par des substances
radioactives,
aux rayonscosmiques,
et aux réactions nucléaires ou de
projection
pro-duites par les neutronsthermiques
ourapides
sur lesconstituants de l’émulsion autres que le lithium Dans
l’Appendice
II on trouvera desindications
sur ces
trajectoires parasites.
Leuraspect
est visiblesur les
figures
5 à 8. Iln’y
a pas de confusion pos-sible avec lestrajectoires
a-t.Rendement
(4)
de l’émulsion pour la détection des neutronsthermiques.
-- Le rendementa été déterminé par deux
méthodes,
qui
ont donné des résultats concordants.a. Rendement calculé
d’après la
concentration enlithium. - Le lithium naturel
ne contient que
7, 5
pour 100 environ deGLi.
Nous avonsadopté
comme sectionefficace
dulithium
naturel pour les neutronsthermiques,
la valeur[1]
Fig. 2. - Emplacement des émulsions dans la colonne
ther-mique de la pile de Châtillon lors de l’étalonnage (a et b). Les détecteurs au manganèse destinés à étalonner le flux étaient posés contre l’émulsion. Les détecteurs avaient été
étalonnés à la cuve à eau [14].
Ce
qui
donne comme section efficace par gramme de lithium naturel :6,o
cm2. ,Nous avons
indiqué plus
haut la valeur donnée par le fabricant de la concentration en lithium -del’émulsion;
on en déduit la section efficace S decapture
des neutronsthermiques
par centimètre carré de cette émulsion :(4) Rendement : rapport entre le nombre de trajectoires a-f
par centimètre carré de plaque et le flux intégré de neutrons
et le rendement
théorique
Autrement
dit,
sur 10 ooo neutronsthermiques
arrivantperpendiculairement
à laplaque,
4,8
enmoyenne donneront lieu à une
trajectoire
x-t.Fig. 3. - Parcours dans l’émulsion Ilford
C2
des trajectoires a de quelques émetteurs.
Parcours-Énergie
d’après H. Faraggi [6] et Rotblat [16].Énergie
des rayons a d’après R. Grégoire [15].Fig. 4. - Distribution des densités de traces
par champ dans une même plaque suivant le mode de comptage. Plaque Li 1, ayant reçu environ I,8.107 neutrons /cm2 soit
o,1 I dose de tolérance. Grandissement 8 X I oo, I mm. Courbe B : toutes les traces sont comptées (mode B);
b A : les traces entièrement dans le champ sont seules
comptées (mode A);
» C : traces entières plus traces dont plus de la moitié de la longueur est dans le champ (mode C). Le résultat obtenu par chaque mode est la moyenne
arithmé-tique.
Le résultat exact est 2,1.
(5) Ces plaques avaient été pri4es au hasard dans une
livraison de 12
plaques.
b. Rendement mesuré directement. -- Le
rende-ment de l’émulsion a été mesuré en soumettant
pendant
untemps
déterminéquatre
plaques
(5)
à un flux connu de neutronsthermiques,
dans la colonnethermique
de lapile
de Châtillon. Le flux était mesuré à l’aide d’un détecteur mince enman-ganèse
(6)
placé
contrechaque plaque.
Trois obser-vateurs différents ont examiné chacun environ 80champs
(7)
danschaque plaque,
la densité destrajectoires
étant mesurée selon le mode A etmul-tipliée
ensuite par le facteur1,3
pour obtenir la densité exacte par centimètre carré deplaque
(voir
Appendice V).
Les valeurs trouvées sont données dans le tableau II.On en déduit la valeur
expérimentale
duren-dement :
[soit
5,3 (±
i) trajectoires
pour 10000 neutronsther-miques
arrivantperpendiculairement
à laplaque].
Sur une mêmeplaque,
les mesures des différentsobservateurs s’écartent de moins de 10 pour Ioo de la valeur moyenne trouvée.
Les valeurs des rendements moyens déterminés par les trois
premières plaques
s’écartent de moins de 2 pour oo de la valeur moyenne des rendements moyens.Le rendement déterminé par la
quatrième
plaque
s’écarte de 18 pour 10o de lavaleur
moyenne.Dose de tolérance pour les neutrons
ther-miques. -
Cette dose est définie comme étant le flux de neutronsthermiques
quepeut
recevoir sansdanger
un homme bienportant,
8 h parjour,
5jours
parsemaine,
pendant
5o ans.Elie a été
fixée,
lors de la Conférence de ChalkRiver,
enseptembre I949,
à o,06 REP(8).
Lorsque
les neutronsthermiques pénètrent
dans les tissusanimaux,
ils les ionisentprincipalement
par l’intermédiaire desprotons
de la réaction"N (n,
p) 145 C
et des électrons dus aux rayons yrésultant de la réaction
H
(n,
y)2îD.
W. S.
Snyder,
d’OakRidge
[9]
a évalué le fluxmoyen de neutrons
thermiques
nécessaire pourproduire
dans le corps humain la dose deo,06
REP à I8oo neutronsthermiques
par centimètre carré et par seconde. En tenantcompte
du fait que la durée hebdomadaire de travail au C.E.A. estplus
longue (45
h au lieu de4o)
que celleenvisagée
à la Conférence d’OakRidge,
nous admettrons que la dose de tolérance est atteintelorsque
l’on estexposé
à un flux moyen def1°T = I 60o neutrons
thermiques
par centimètre carré et par seconde.
(6) Voir Appendice III pour les détails sur l’étalonnage du détecteur et l’irradiation des plaques.
(7) La surface d’un champ est de 1,9. i o-1 cm2.
TABLEAU Il.
Ce flux
correspond
à une densité deDT = 7,3.I0-3 neutrons
thermiques par
centimètre cube.Densité de
trajectoires
«-tcorrespondant
à la dose hebdomadaire de tolérance. - Lenombre de
trajectoires
oc-tproduites
chaque
seconde dans cm2 d’émulsionphotographique
IlfordC2
au.
lithium,
définieplus
haut,
par le flux
FT est
(d’après
la déterminationexpérimentale
indiquéé
plus haut).
En45
h,
le même fluxproduit
parcenti-mètre carré :
-Sensibilité de la méthode
exprimée
en fonc-tion de la dose hebdomadaire de tolérance.-La surface d’un
champ
observé aumicroscope
est de
I,9. 10-4 cm2.
La
dose
hebdomadaire de toléranceproduira
donc en45
h :Nous avons
indiqué
dans le tableau III le nombre dechamps
qu’il
faut examiner pour avoir unepré-cision
statistique
probable,
1égale
à laprécision
d’étalonnage
soit ± 20 pour 100, en fonction de la dose reçue par laplaque.
TABLEAU [Il.
Nombre de
champs
à examiner pour mesurer la dose reçue.(à 20 pour cent
Près )
Bien que le bruit de fond moyen d’une
plaque
stockée environ un mois soit de l’ordre de o, 1 trace par
champ,
nous avons considérécependant
que la densitéde
o,1 trace parchamp
est laplus
faible que l’onpuisse
mesurer en observations courantes.APPENDICE I.
Technique
de traitement desplaques.
--a.
Découpage.
--- Lesplaques
sontlivrées par
boîte de 12grandes
plaques
de4o
x24o
mm.Type , (9)
Ilford
C2
au lithium. Cesplaques
sontdécoupées
dans l’obscurité aux dimensions4o
x 25 mm. Embal-lées dans un sachet étanche à la lumière(deux
couches depapier
noir pouremballage
d’émulsionphoto-graphique)
elles sontplacées
dans lesporte-films
standard C.E.A. Elles sontportées
du lundi matinau vendredi soir par les personnes
exposées
auxneutrons
thermiques.
b.Développement.
- 10Développer
15 mn dans de l’ID 19 à 15 pour I oo(température :
2oflC).
Il n’est pas nécessaire pour les
plaques
de 5o pL de faire une imbibitionpréalable
à froid.90 Rincer à l’eau
distillée,
puis
porter
dans le bain d’arrêt(acide acétique
RP,
20cm3;
eaudis-tillée, g8o
cm3)
à 2oOC,
pendant
I 5 mn.3°
Fixage : i
h 3o mu à 2oDC,
dans lemélange
hyposulfite
de sodium : 30o g, eau : 1000 cm3.4°
Rinçage
dans l’eaucourante,
2 h à I5oC. 50Séchage
à l’abri despoussières,
à unetempé-rature inférieure à 350 C.
Les émulsions sèches sont examinées sans
Le
nettoyage
de l’émulsion et del’objectif
s’effectue à l’aide d’une feuille depapier
de soie imbibée dexylène.
APPENDICE II.
Trajectoires parasites.
--- Lesprincipales
tra-jectoires parasites
rencontrées sont :io Des
trajectoires
dues aux rayonscosmiques,
Fig. 5. - Étoile due
au rayonnement cosmique [10].
qui
seprésentent
d’ordinaire sous forme delongues
traces peu denses à peuprès
rectilignes
et,
plus
rarement,
d’étoiles. La densité desgrains
d’argent
lelong
desbranches
de l’étoile estgénéralement
irrégulière
(fig.
5)
(1°).
2° Des
trajectoires
dues aux contaminations parFig. 6. - Étoile de contamination de dérivés du thorium.
On rencontre le plus souvent des étoiles incomplètes dont le point de concours des trajectoires se trouve dans le verre
portant l’émulsion. Ces étoiles sont probablement dues à des impuretés contenant du radium ou du thorium [18].
(lo) La probabilité relative des étoiles de différents nombres de branches est donnée dans le livre de Yagoda, p. 305 [10].
des
produits
radioactifs émetteurs a. Laplupart
dutemps,
la contamination est due aux dérivés du radon(RaA,
RaC’,
Po)
dont les parcours sontrespectivement
27, 38 et21,6 fJ..
La contaminationpeut
également
être due aux dérivés du thoron(ThA,
ThC,
ThC’)
dont les parcours sont respec-tivement32,
27 etQ7 p (fig. 6).
Ces
trajectoires
sont engénéral groupées
enétoiles à
plusieurs
branches. Les densités desgrains
lelong
des différentes branches sont semblables. Pour des émulsions IlfordC2
de 50 03BC, lafréquence
de ces étoiles de contamination est de l’ordre d’une par mois et par centimètre carré.30 Des
trajectoires
dues auxprotons ‘de
la réac-tion"N (n,
p) 146C + 0,6 MeV
provoquée
par les neutronsthermiques
dans l’azote de l’émulsion(fig.
7).
Lalongueur
de cestrajectoires
est de6, fi
p,Fig. 7. - Trajectoire de proton de transmutation d’azote.
De telles trajectoires (p) apparaissent dans les émulsions
exposées aux flux de neutrons thermiques.
dont
6, 1 P.
pour leproton
et0,3 03BC.
pour l’a[6].
Pour les émulsions à0,016
g de lithium par centimètre cube dont il estquestion
dans cetarticle,
exposées
aux neutrons
thermiques,
laproportion
destra-jectoires
provenant
de cette dernièreréaction,
parrapport
auxtrajectoires
provenant
de la réaction!;Li
(n,
x) H
est de l’ordrede 7
pour 100(calculé
àpartir
des sections efficaces de l’azote et du lithium et des teneurs de l’émulsion en ces deux élémentsindiquées
par lefabricant).
Sur
quatre
mesuresexpérimentales
nous avonstrouvé pour ce
rapport :
6, 9, 5 et g pour oo.40
Destrajectoires
dues auxprotons
rapides
éjectés
dans l’émulsion par les neutronsrapides qui
peuvent
se trouvermélangés
aux neutrons lents(fig. 8).
Leslongueurs
de cestrajectoires
sont très variables. A titred’exemple
indiquons
que leslongueurs
destrajectoires
deprotons
issus des neutronsrapides
d’une source Po + Bepeuvent
varier entre o et 700 fl environ[10].
Laproportion
de cestrajectoires
parrapport
auxtrajectoires
detransmutation dues aux neutrons lents varie
d’exemple,
les neutrons obtenus aucyclotron
duCollège
de France par la réaction(D
+
Be),
ralentis par 20 cm deparaffine
donnent lieu à environ unproton
projeté
pourdeux.
traces de transmutationFig. 8. -
Trajectoire de proton de recul. De telles trajectoires (P) apparaissent dans les émulsions soumises à des flux de neutrons rapides.
d’azote,
tandis que les neutrons émis par lapile
de Châtillon(11)
donnent moins d’unproton
projeté
pour Ioooo transmutations[6].
APPENDICE
III.Principaux
détails surl’étalonnage
desémul-sions. -
a.
L’étalonnage
aété
fait en irradiant pardes neutrons
thermiques
des
plaques
de verre de4o
x 20 XI,4
mm couvertes d’émulsion IlfordC2
5o N
au Li. Toutes les
plaques
citéesproviennent
d’un même lot de 12grandes plaques
25 x4
cm.b.
Emplacement :
Deuxpositions
dans la colonnethermique
de lapile
de Châtillon(voir fig.
2[12]
pour le détail des
positions).
c. Détecteur
(.12) :
Rondelle enalliage
demanga-nèse à o pour 10o de
nickel,
épaisseur :
120 03BC, dia-mètre : 2 5 mm.La section efficace de
capture
de ce détecteur est de5,5,
mm2environ,
produisant
uneabsorption
de l’ordre de i pour Ioo du flux de neutron
qui
le traverse.d. La durée de l’irradiation dans la
pile
est de 1 o mn. Pendant les 3opremières
secondes leflux
de neutrons passe de zéro à la valeur maxima.e. Réaction
utilisée
;Mn
(n, 03BB)52
65Mn
dont la section efficace a étéprise égale
à03C3c = 12,5
barns
[13].
ɧMn
donne unrayonnement 03B2(Emax=2,8MeV)
et y, dont la
période
est de I55 mn.f.
Intervalle entre le début de l’irradiation et le passage du détecteur sous lecompteur :
envi-ron 3o mn.
Compteur :
clochemétallique
standard C.E.A. (11) Dans un canal radial, à la limite extérieure du réflec-teur.(12) L’ensemble détecteur-compteur a été au préalable
étalonné par M. Joffre du Service de Physique nucléaire du C.E.A., au moyen d’une source étalon de neutrons lents [4] (620 mc de Ra-Be au centre d’une cuve à eau).
Durée de la mesure du
rayonnement
du détec-teur : 8 mn.Le taux de
comptage
desrayons g
variait suivant les détecteurs entre 30o et 3 ooo par minute environ.Chaque
mesure était encadrée par des vérifications ducompteur
avec une sourced’UX,.
APPENDICE IV.
Distribution de la
longueur
destrajectoires
a-1 dans l’émulsion IlfordC2
de50 03BC.
- Une fractiondes
trajectoires
seulement se trouve contenue entiè-rement dans l’émulsion et la distribution du nombré de traces en fonction de leurlongueur projetée
estindiquée
sur lafigure
9.Fig. 9. - Distribution de la
longueur apparente
des trajectoires a-t dans une émulsion Ilford C. de 5o ¡J..
APPENDICE V.
Les différents modes de
comptage
des traces.- Les
plaques
portant
les traces a-1 sont ordinai- °rement
dépouillées
avec l’aide d’unobjectif
àimmersion : dans ces
conditions,
le diamètre duchamp
est
égal
à environ deux fois lalongueur
d’une
tra-jectoire
oc-t. Il en résultequ’un
tiers environ dunombre
des traces aperçues dans lechamp
traverse les bords de celui-ci.Nous
appellerons
« mode A » le mode decomp-tage
danslequel
l’observateur necompte
que lestraces
qui apparaissent
comme entièrementcomprises
dans le
champ;
« mode B » celui où l’observateurcompte
toutes les tracesqui apparaissent
dans lechamp;
« mode C » celui où l’oncompte
les traces entièresplus
celles dont la moitié au moins estcomprise
dans lechamp.
Pour une
même
plaque,
où la densité des tracesde traces par
champ
qui
sontrespectivement
commeles
nombres ;
1,5;
1,2. Sur laligure 4
nous avonsindiqué
larépartition
observéeexpérimentalement
en observant environ 80
champs
avec chacun des troismodes,
la densité moyenne de traces parchamp
étant de l’ordre de 2.La densité exacte de traces par unité de surface de la
plaque
nepeut
donc être obtenue en faisant lequotient
de la densité de traces parchamp,
par la surface de celui-ci.Un
quatrième
mode decomptage,
le « mode D »,donne la densité exacte par unité de surface : il consiste à faire défiler lentement une bande
d’émul-sion
longue
dequelques
millimètres et dont la lar-geur estégale
au diamètre duchamp :
oncompte
les traces dont toute la
longueur
traverse, lors dudéplacement,
un diamètre duchamp
perpendicu-laire au
grand
côté de la bande et l’on yajoute
la moitié de toutes celles dont unepartie
de lalongueur
seulement traverse le diamètre. On a ainsi le nombre
exact moyen de traces
comprises
dans une surfaceégale
à la surface de la bande.Ce mode de
comptage
a l’inconvénientd’exiger
de la
part
del’observateur
une attentionsoutenue,
très
fatigante.
Pour les examens de série nouspréférons
doncopérer
de la manière suivante : Les traces sontcomptées
suivant le modeA,
qui
est leplus rapide,
le moinsfatigant
et celuiqui
conduit aux erreurs lesplus
faibles. Le nombre moyen de traces parchamp
ainsi trouvé est inférieurau
nombre
réel de traces pour une surfaceégale
à celle duchamp,
lerapport
entre ces deux nombresdépendant de
la surface duchamp,
de lalongueur
des traces et del’épaisseur
de l’émulsion. MM.Herpin
et Mercier[17]
du Service dePhysique
mathéma-tique
duC.E.A.,
ont établi la relationgénérale
donnant la valeur durapport
pour lesprincipales
valeurs de cesparamètres.
Dans le casprésent
(surface
duchamp,
1, g .10-4 cm2 ;
longueur
detrace, 43 03BC;
épaisseur
d’émulsion,
50 03BC),
lerapport
entre le nombre de traces parchamp,
observé sui-vant le modeA,
et la densité réelle de trace sur la surface duchamp
estégal
ài/1,3.
Manuscrit reçu le 27 août I953.
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