Sur la création artificielle d'éléments appartenant a une famille radioactive inconnue, lors de l'irradiation du thorium par les neutrons

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Sur la création artificielle d’éléments appartenant a une

famille radioactive inconnue, lors de l’irradiation du

thorium par les neutrons

Irène Curie, Hans von Alba, Pierre Preiswerk

To cite this version:

LE

JOURNAL DE

_PHYSIQUE

ET

LE RADIUM

SUR LA

CRÉATION

ARTIFICIELLE

D’ÉLÉMENTS

APPARTENANT A UNE FAMILLE

RADIOACTIVE

INCONNUE,

LORS DE L’IRRADIATION DU THORIUM PAR LES NEUTRONS

Par Mme IRÈNE

CURIE,

M. HANS von ALBAN Jun. et M. PIERRE PREISWERK.

Sommaire. 2014 Dans le thorium irradié par les neutrons, on a mis en évidence et identifié chimique-ment cinq radioéléments artificiels _(dont deux _{n’avaient pas} encore été signalés). Leurs _périodes sont

environ 1 min., 2,5 min, 12 min, 25 _min, 3,5 h et leurs _{espèces chimiques respectivement} celles de Ra,

Pa, Ac, Th, Ac.

On a _{pu extraire le corps de période} 2,5 min reformé dans le corps de période 25 min _après une

purification préalable, démontrant ainsi pour la première fois d’une _façon certaine la _production artifi-cielle de deux radioéléments dérivant l’un de l’autre.

De ces _{cinq radioéléments, quatre} doivent avoir des poids atomiques de la forme 4 n _{+ 1 (n} étant un

nombre entier) : deux d’entre eux _pourraient faire partie d’une _quatrième famille radioactive naturelle et les deux autres donneraient par leur destruction un corps de cette famille.

Des _expériences faites en vue de rechercher la _quatrième famille radioactive naturelle ont donné un

résultat _négatif.

SÉRIE

VII.

TOME VI.

I~Ï°

9.

SEPTEMBRE

.1935.

On _{sait que les corps radioactifs naturels} se

_groupent

en trois familles dont les éléments dérivent les uns des

autres,

soit par émission d’une

_particule

a de masse

_4,

soit par émission d’une

particule ~

dont la masse est

négligeable ; n

étant un nombre

entier,

les

_poids

ato-miques

des radioéléments de ces trois séries sont des nombres de la forme 4 n pour la famille du

thorium,

4 n

_{-)- 2}

_{pour celle du}

radium, 4 n

+

3 pour celle de l’actinium. Il

_pourrait

exister une

_quatrième

famille dont les élements auraient des

_{poids atomiques}

de la forme 4n

₊

_1,

mais on ne _{l’a pas observée}

_jusqu’ici

dans la nature.

On

_prévoit

_{que des éléments}

_appartenant

à cette famille

_peuvent

être créés lors de l’irradiation du tho-rium par les neutrons. Nous avons

_entrepris

de les

mettre en évidence.

Ces

_expériences

sont rendues

_{particulièrement}

diffi-ciles par la

présence

inévitable de

radiothorium,

iso-tope

du

_thorium,

dans le thorium

_purifié.

Il en résulte que le thorium ~’ et le

dépôt

actif se reforment

rapide-ment rendant

_impossible

l’étude de la radioactivité artificielle sur du thorium

_qui

n’est pas

quotidienne-ment

_purifié.

Conditions

_{expérimentales. -}

On

_utilise,

pour déceler les

_{rayons ~}

_{émis par des}

_{radioéléments,}

un

compteur

de

_{Geiger-Müller}

en aluminium

_mince,

d’épaisseur

0,2mm

environ,

de ~ cm de diamètre et 7 cm de

_long.

La source de neutrons était en

_général

une

_ampoule

de 200 à 700 millicuries de

radon,

contenant du

gluci-nium. Dans

_{quelques expériences}

on a utilisé une

am-poule

de radon contenant du bore.

On utilise du thorium extrait de son minerai en 1931.

Privé,

à cette

_époque,

de son

_{mésothorium,}

ce

tho-rium ne _{doit contenir que} 40 _{pour 100 environ de la}

quantité

de radiothorium

_{qui correspondrait}

à

l’équi-libre radioactif.

Avant les

_expériences

le thorium subit la série sui-vante de

_{purifications :}

Addition de

_{Ba ;}

_{précipitation}

_{de Ba par} SOIH2.

Addition de Pb

_{et Bi; précipitation}

de Pb et Bi par

H2S.

Addition de La.

_{Précipitation}

_{de Th par} H202.

Cette série de

_{purifications}

est effectuée deux fois la veille des

_expériences

et une fois le

_jour

même.

On

_peut

calciner

_l’hydrate

de thorium

_purifié

et

,

irradier

_l’oxyde

ainsi obtenu. Toutefois comme il est

’

pratiquement impossible

de remettre

_l’oxyde

de tho-rium en

solution,

dans toutes les

_expériences

compor-tant un traitement

_chimique,

on est

_obligé

de

trans-former

_l’hydrate

en nitrate ou en chlorure de thorium que l’on doit

évaporer

à sec avant de l’irradier. C’est encore une circonstance très fâcheuse car la

_perte

de

LI JOURNAL DE PHYSIQUE ET LI RADIUM. 2013 SÉRIE Vil. - _{T. VI.} ~= N° 9. - _SEPTEMBRE 193ài 24%

362

temps

due à

_{l’évaporation}

est assez considérable et les dérivés du radiothorium se reforment

_pendant

ce

temps.

Il est

_impossible

d’irradier le thorium en

so-lution,

les conditions

_d’angle

_{solide étant par}

_trop

défa-vorables

_(1).

Pour la

_{séparation chimique}

_{des corps de}

_période

courte on a

_employé

le thorium sous forme de

_chlorure,

parce que ce sel se dissout

_{plus rapidement}

_{que le} nitrate.

Quand

on veut réaliser des conditions d’irradiation bien définies et

_toujours

_comparables,

on

_dispose

l’oxyde

de thorium dans une cuvette

_{allongée (1cm}

X 3

_cm)

formée d’un cadre de carton bakélisé sur

le-quel

est collée une feuille de

_cellophane

mince. Cette

cuvette est

_placée

immédiatement au-dessus des

am-poules

de

_{(Rn +}

_{Be) puis}

on la

_transporte

sur le

comp-teur. Le carton bakélisé et la

_cellophane

ont été

choisis parce

qu’ils

ne manifestent aucune

radioacti-vité artificielle.

Dans ces

_conditions,

_qui

ont été celles d’un

_grand

nombre

d’irradiations,

200 _{mg de thorium} avec son

dépôt

actif donnent environ 400 coups par minute dans le

_{compteur ;}

le thorium

_purifié

donne en

_général

2 à 3 coups par

minute ;

un

_jour

_après

sa

_purification

il

en donne environ 50. L’activité initiale de la même

quantité

de thorium irradié

_pouvait

atteindre

_quelques

centaines de coups par minute.

Résultats

_{expérimentaux}

_(2).

- De nombreuses

courbes de décroissance du thorium irradié ont été tracées pour des

temps

d’irradiation variant de i min à une

_nuit,

en

_présence

ou en l’absence de

paraffine

au

voisinage

du thorium et de la source de neutrons. Ces courbes sont très

_{complexes ;}

leur

_analyse

a montré

l’existence de trois

radioéléments,

de

_périodes

environ 1

min,

25

min,

3 h

_1/2

avec indication d’une ou deux

périodes

intermédiaires entre les deux

_premières.

Les

expériences accompagnées

de

_{séparation chimique}

ont

permis

de mettre en évidence un _{corps de}

_période

10

à 15 min

_(environ

12 min en

_moyenne)

et un autre de

période

2,5

min. Cette dernière

_période,

_{ainsi que} nous

le verrons

_plus

_loin,

ne

_pouvait

_{pas être mesurée}

direc-tement dans les courbes de

désactivation,

car elle se

forme dans le radioélément de

_période

25

_min,

mais

son existence

_explique

très

_probablement

les difficultés

rencontrées dans

_{l’interprétation}

des courbes relatives

aux irradiations courtes.

Pour faciliter la rédaction nous

_désignerons

ces radio-éléments

_{par les}

notations

_{R (1 min),}

R

_{(25 min),}

etc.

_{(3) .}

La

_présence

de

_paraffine

autour de la source de

neutrons

_augmente

la,

_production

de

_{R (25 min)}

lais-(1) C’est sans doute la raison pour laquelle E. FÂYN, E. Kkit ~.

MICHA1LOWA et RONA, Aaturiviss., 1935, 23, 391, n’ont pas observé d’effet en irradiant du thorium.

(2) IRÈNE _CURIE, HANS V. HALBAN ’L1D. et PtERRE PREISWERK. C. R. 4935, 200, p. 1841 et p. 2079.

(3) Les éléments R (1 min.), R _{(25 min.)} et R _{(12 min.)} ont

été observés indépendemment par d’autres auteurs, comme on

le verra plus loin.

sant constante celle de R

_{(1 min),}

R

₍₁₂

_min),

R

_(3,5

_h),

ce

_qui

_indique

_{que le}

_premier

de ces _corps est

_produit

par les neutrons lents.

Toutefois si on irradie avec une source de

_(Rn

+

B)

qui produit

des neutrons

_plus

lents en _{moyenne que} ceux de

_(Rn

₊

_Be)

_{le corps R}

_{(25 min)}

est

_{désavantagé}

par

rapport

aux

_{autres ;}

d’ordinaire les corps

qui

su-bissent l’effet

_paraffine

sont

_avantagés

_par

_rapport

aux _{autres par}

_l’emploi

de

_(Rn

₊

_B)

au lieu de

(Rn

+

Be).

Cette

_{singularité pourrait}

tenir à

l’absorp-tion dans le bore de

_l’ampoule

elle-même des neutrons

les

_plus

favorables à la

_production

de R

_{(25 min);}

une

mince couche de bore

_interposée

entre une

_ampoule

de

_(Rn

₊

_Be)

et le thorium diminue un _{peu la}

pro-duction de R

₍₂₅

_{min) ;}

mais cet effet

_parait

_trop

faible pour

expliquer

l’anomalie. On

peut

penser inverse-ment que c’est la

production

des autres _corps

_qui

est

avantagée

par

l’emploi

des neutrons de

(Rn

+

13),

grâce

à l’existence de vitesses favorables correspon-dant à des niveaux de résonance.

Cette discussion

_porte

naturellement sur la

produc-tion relative des différents corps : pour

tous,

l’intensité

est

_plus

faible avec

_(Rn

₊

_B)

au lieu de

_{(Rn +}

_Be),

à

_quantité

de radon

_égale.

Nous _{exposerons ici le détail des identifications}

chi-miques

dans l’ordre où elles ont été effectuées. Dans les

_expériences

sur les

_périodes

_courtes,

où les irradia-tions sont courtes

_également,

on

_peut

se

_dispenser

de

procéder

à des

_{purifications}

_{pour éliminer le Th}

_{X +}

dépôt

actif formé

_pendant

l’irradiation.

Période de 25 min : On

_ajoute

au thorium irradié

de

_{petites quantités}

de

_{Ba, La, Pb, Bi,}

et on

_précipite

le thorium _{à chaud par} l’eau

_oxygénée.

Dans ces

con-ditions,

seul le thorium et ses

_isotopes

doivent

préci-piter ;

les éléments de nombre

_atomique

voisin et les corps du

dépôt

actif restent en solution. On calcine

l’hydrate

de thorium

_précipité

et on le

_place

sur le

compteur.

On _{constate que seul le corps de}

_période

de 25 _{min est entraîné par le thorium.}

En _{effectuant coup} sur _{coup deux}

_{précipitations}

de Th par H20~

(durée

de 15 min entre la fin d’irradiation

et le début des

_mesures),

on obtient une courbe de décroissance très

_{exponentielle permettant}

une bonne détermination de la

_période.

Le corps R

(25

min)

est donc un

_isotope

du

thorium,

ainsi que le faisait

prévoir

le fait que sa

_production

est

augmentée

en

_présence

de

_paraffine.

Période de

_3,5

heures: On irradiait

_pendant

une

nuit. Durant ce

_temps,

le Th X et son

_dépôt

actif

s’ac-cumulent en

_quantité

assez

_importante.

Le thorium irradié

₍₄

_grammes)

est dissout et addi-tionné de nitrate de

_Pb,

_{Bi, La,}

U

₍₁₀₀

_{mg de}

_chaque).

On

_précipite

Pb et _{Bi par}

_HIS,

_puis

le _{thorium par}

H~02. On

_évapore

le filtrat à très

_petit

volume et on

précipite

Ba par HCl concentré. On

_précipite

ensuite La et _{U par NH3 afin de}

_pouvoir

remettre en solution

pré-cipitant

La par l’acide

fluorhydrique,

puis

on

_précipite

de nouveau _{U par}

_{l’ammoniaque.}

Cette succession

_{d’opérations}

_prenait

4,0 à 60 min. On mesurait au

_compteur

l’ac(ivité de toutes les

_portions

séparées

et on les

_comparait

avec l’activité des

préci-pités

obtenus en effectuant la même série

_{d’opéralions}

avec du thorium non irradié

_purifié

en même

_temps

que la

portion

utilisée pour l’irradiation.

R

_{(11,5 h)}

a

_accompagné

le lanthane dans les

sépara-tions

_chimiques.

Une autre

_expérience

a _{montré que le}

_phosphate

de zirconium

_précipité

dans la solution de thorium irradié

en milieu fortement

_{chlorhydrique,}

mesuré 15 minutes

après

la fin de

l’irradiation,

se montre inactif. Il ne se

forme donc aucun radioélément de

_période

>

5 min environ

_ayant

les

_propriétés

du

_{protactinium.}

Le corps R

(3,5 h)

a donc les

_propriétés

d’un

_isotope

de l’actinium.

La

_période

de cet _{élément n’est pas déterminée} avec

précision

en raison de la

_{gêne apportée}

_{par le}

_dépôt

actif du thorium.

Période de 12 nlinutes : Le sel de thorium

_(~~

_g)

irradié

_pendant

20 à 30

_min,

est dissout et additionné de nitrates de

_{Ba, Zr,}

La

₍₁₀₀

_{mg de}

_chaque).

On

pré-cipite

Th par

HtO’,

un

_filtre,

on

_précipite

_{La par} on filtre et on le met sur le

_compteur.

On a _pu

effec-tuer ces

_opérations

en 3 minutes

_(entre

la fin de l’irra-diation et le début des

_mesures).

Le

_précipité

entraîne un radioélément de

_période

10 à 15 min

_(nous

admettrons 12 min en

_{moyenne) ;}

on ne

_peut

déterminer cette

_période

avec

_précision

à

cause d’une activité sensiblement constante et assez

importante

entraînée en même

_temps,

activité que nous

attribuons

_{principalement}

au

_dépôt

actif encore

pré-sent dans le thorium et concentré dans ce

_précipité.

Nous avons

_déjà

vu

_qu’il

ne se _{forme pas de corps}

de

_période

~ 5 min

_isotope

de Pa. R

_{(12 min)}

est très

probablement

encore un

_isotope

de l’actinium.

Période 1 minute : On met en solution le Th comme

précédemment.

On

_précipile

_{La, Zr,}

_{Th par NH3} en

excès. On filtre. On

_précipite

Ba par

SO’H’,

on filtre

et on le met sur le

_compteur.

On a réussi à effectuer ces

_opérations

en 2 minutes. Le

_précipité

de Ba entraîne

R

_{(1 min) qui}

doit être un

_isotope

du radium.

Extraction d’un radioélément de

_période

_{2, [j}

min : Dans la solution de thorium irradié, on

_précipite

Zr par l’acide

phosphorique

en milieu fortement

chlorhy-drique (durée

de

_{l’opération,}

3

_min).

Le

_précipité

entraîne une activité de

_période

environ

_2,5

minutes,

qui

doit

_appartenir

à un

_isotope

du

_{protactinium.}

On

peut

montrer que R

(2,5

min)

dérive d’un

_isotope

du ihorium. Pour

_cela,

on irradie le thorium

_pendant

une

heure,

on le met en solution avec un _{peu de Ba} et

_La,

et on

_précipite

Th par H‘’02. On redissout

_l’hydrate

de Th dans HCI à 20 pour 100 et on

_ajoute

à la solution

un peu de Zr. On

précipite

par l’acide

phosphorique.

Le

_précipité,

mis sur le

_compteur

3 minutes

après

sa

précipitation,

a entraîné R

_(2,5

_min).

La

_{précipitation}

_{par l’acide}

_{phosphorique ayant}

été faite 15 minutes

_après

la fin de

_{l’irradiation,}

on

_peut

être certain que R

(2,5 min)

n’a pas été

produit

directement par les neutrons : Il s’est accumulé dans le thorium

_après

la

_purification

_par HIOI.

Par

_conséquent

_{le corps R}

_(2,5

_min),

_isotope

du

protactinium,

dérive d’un

_isotope

du

thorium,

donc

sans doute de R

Identité des radioéléments formés. - Le corps R

_{(25 min), isotope}

du

thorium,

doit être _{formé par}

simple

capture

du neutron :

De cet

élément,

émetteur de

_rayons

dérive un

iso-tope

du

_{protactinium.}

Ce doit être R

_(2,5

_min)

_pour

lequel

il a été montré

_{précisément}

_qu’il

est

_isotope

de Pa et dérive d’un

_isotope

de Th.

Le corps R

( 1

min),

isotope

du

_radium,

est

proba-blement formé par

capture

du neutron et

_expulsion

d’une

_particule

a selon la formule :

Ce _{corps doit donner par émission d’un}

_rayon

un

dérivé

_isotope

de l’actinium : -.

Mais un autre

_isotope

de l’actinium

_peut

être formé

directement à

_partir

du

thorium,

par

capture

d’un neutron et

_expulsion

d’un

_proton

selon la formule :

Entre les 2 corps que nous avons identifiés çomme

isotopes

de

_{l’actinium,}

R

_(3,5

_h),et

R

_{(12 min)}

nous ne savons _pas

_lequel

dérive de R

_{(1 min)}

et

_lequel

est formé directement dans le thorium.

Il est relativement _{facile de prouver la filiation dans} le cas _{d’un corps de}

_période

courte

_qui

dérive d’un corps de

période longue,

mais dans le cas inverse c’est

extrêmement

_difficile,

surtout en

_présence

d’un

mé-lange complexe

de matières radioactives.

Sans

_pouvoir

_{conclure pour le}

_moment,

nous consi-dérons comme

_{plus probable}

_{que c’est R}

_{(3,5 h) qui}

dérive de R

₍₁

_min)

_{pour les raisons suivantes :}

1. En l’absence d’autres données il est raisonnable de supposer que

l’isotope

émetteur de

_{rayons ~}

le

_plus

instable est aussi le

_plus

lourd.

_{23 2R}

aurait donc la

période

12 min

_{et 2 )9R}

celle de

3,5

h.

2. L’intensité limite de R

_{{t~ min)}

_paraît

bien faible pour un _{corps dérivé de R}

_{(1 min)}

dont l’intensité est

assez

_grande.

364

En ce

_qui

concerne la

stabilité,

une inversion est

tou-jours possible;

d’autre

_part

l’intensité

_dépend

de la

pénétration

des

_{rayonnements,}

_laquelle

_{n’a pas été}

étudiée.

Remarquons

que le mode de

production

de R

₍₁

_min)

par

capture

du neutron et

_expulsion

_{d’un rayon} a

n’est pas d’ordinaire observé dans les radioactivités

artificielles

_produites

_{par les neutrons} sur les éléments de

_poids

_atomique

élevé On

_peut

_{penser que} ce

pro-cessus est facilité

_quand

il

_s’agit

_{d’un corps}

_qui

émet

spontanément

des rayons a.

Pendant que nos

_expériences

étaient en cours

quel-ques résultats sur le même

_sujet

ont été

_publiés

_par d’autres auteurs.

Amaldi,

etc.

_(1),

ont _{observé le corps R}

_{(45 min)}

et l’ont identifié

_chimiquement

comme

_isotope

du tho-rium : ils lui attribuent aussi le

_{poids atomique}

233. Hahn et Meitner

_($)

ont observé

_(sans

identification

chimique)

deux radioéléments de

_période

1 min et 10 à 12

_min;

_{par des courbes faites} avec des

_temps

diffé-rents d’irradiation ils

_pensent

_pouvoir

_{conclure que le} second corps dérive du

premier;

le second R

_{(12 min)}

serait alors

_l’isotope

de l’actinium de

_poids

229. Il ne

nous _{semble pas que la filiation}

_puisse

être

_prouvée

par ce

_procédé

en raison des difficultés

expérimen-tales.

à nouvelle famille radioactive. - Parmi les

cinq

radioéléments que nous avons mis en évidence dans le thorium

irradié,

un

_seul,

l’un des deux

isoto-pes de

l’actinium,

doit redonner par émission d’un

rayon ~

un élément radioactif connu, le thorium.

Les

_quatre

_autres,

dont les

_poids

_atomiques

sont de la forme 4 n

₊

1 ne

_peuvent

_{donner par leur}

des-truction aucun _{corps d’une des familles connues,} si les

particules

émises

_{spontanément}

sont celles

_qui

ont été observées

_jusqu’ici

dans les émissions radioactives :

rayons ~,

rayons a,

positons

(ces

derniers du reste

n’ont été observés

_jusqu’ici

_qu’avec

des radioéléments

légers).

Le corps

_232R

(12

min ou

_{3, ~}

_h)

_{donne par} sa des-truction un élément de la famille du

_thorium,

mais ce

n’est pas un _{corps de elle famille. De même} un

radio-(1) E. _AMALDI, 0. D’AGOSTINO, E. FERMI, B. PONTECORVO, F. RASETTI et F. SEGRÉ. Ricerca

_Sientifica,

1935, 1, p. 1.

(1) 0. HAHN et L. MEITNER. 1935, 23, 320.

élément de

_{poids atomique}

_--~

1 ne fait _pas

forcé-ment

_partie

de la

_quatrième

famille

radioactive,

si celle-ci existe en faible

_proportion

dans la nature.

La seule

_composition

_{vraisemblable pour la} qua-trième famille est la suivante :

composition

tout à fait semblable à celle de la famille

uranium-radium,

où les corps R

(25 min)

et R

_{(2,5 min)}

correspondraient

à

UX,

et

_UX2.

Les

_premiers

_corps émetteurs de rayons a doivent avoir une vie

_longue,

comme dans les autres familles.

Les _corps

_{2~~ R}

et ne _{feraient pas}

_partie

de la fa-mille

naturelle,

mais leur dérivé en ferait

_partie

Recherche de la

quatrième

famille radioac-tive. - Si cette famille existe dans la

nature,

il est

donc vraisemblable

_qu’elle

dérive d’un

_isotope

rare de

l’uranium,

de

_poids

_atomique

237,

dont R

₍₂₅

_min)

serait le dérivé direct. L’uranium

_purifié

devrait donc

produire

en même

temps

que

UX,

et

_UX2

une faible

proportion

de R

_{(25 min)}

+

R

_{(2,5 min).}

En

extrayant

les

_isotopes

du thorium formés dans U

_purifié

au bout d’un

_temps

d’accumulation

_court,

un

quart

d’heure par

exemple,

on réalise des conditions très favorables à l’observation de ces éléments à vie

courte,

s’il s’en forme.

On

_prend

300 g de nitrate d’urane bien

_purifié

et débarrassé de UX. On

ajoute

une

_{petite quantité}

de Th

_purifié

et on

_précipite

_{par HF. Cette}

_opération

est

répétée plusieurs

fois à intervalles de 15 ou 30 min et

on mesure le thorium

_précipité.

L’activité entraînée

ne varie pas

_{appréciablement}

en une heure et doit être attribuée à UX. Il

_n’y

a aucune indication de la

pré-sence de R

₍₂₅

_min).

Le

_rapport

des

_périodes

de

UX,

et R

(25

min)

est environ f ~00, On aurait pu mettre certainement en

évidence R

_{(25 min)}

si un dixième de l’activité mesurée lui avait été attribuable. Nous manquons de

rensei-gnements

sur _{l’efficacité relative des divers}

rayonne-ments

_~3,

mais l’on

_peut

_{estimer que si la}

_quatrième

famille existait dans l’urane en

_proportion

de

_1/10000

(en

nombre d’atomes

_{transformés)}

elle aurait été décè-lée dans ces

_{expériences.}