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George Jaffé
To cite this version:
George Jaffé. Sur l’ionisation des diélectriques liquides par l’émanation du radium. Radium (Paris), 1913, 10 (4), pp.126-134. �10.1051/radium:01913001004012600�. �jpa-00242598�
Sur l’ionisation des
diélectriques liquides
par l’émanation du radium
Par George JAFFÉ
[Faculté des Sciences de Paris. 2014 Laboratoire de Mme CURIE.]
1. - Objet de la recherche.
Le nombre total d’ions produits par une espèce de
radiation dans différentes matières n’a été déterminé
jusqu’à présent que pour les rayons x dans plusieurs
gaz. Les nombres obtenus par Bragg1 et Laby2 mon-
trent que l’ionisation totale est plus grande dans les
gaz de constitution complexe que dans les gaz simples
mais que la différence n’excède pas environ 50 pour 100. D’autre part des expériences antérieures de l’auteur5 indiquent que les nombres d’ions pro- duits par la même quantité de radiation pénétrante
dans différents diélectriques liquides diffèrcnt plus
considérablement. Ce fait suggère l’idée d’étendre la recherche de Bragg et Laby aux diélectriques liquides.
Greinacherl a montré que les rayons a ioniscut aussi les diélectriques liquides ; pourtant, dans ses expé- riences, le nombre total d*ions formés apparemment par les rayons ce du polonium dans l’éther de pétrole
était à peu près deux mille fois plus petit que dans l’air. C’était ici le point intéressant, qui laisse prévoir qu’une étude plus approfondie du phénomène con-
tribuera à éclaircir les particularités du mécanise de l’ionisation dans les liquides. Pour ces raisons
l’auteur s’est proposé de déterminer, aussi précisé-
ment que possible, le nombre total d’ions formés par
une quantité donnée.d’énlanation du radium dans
plusieurs diélectriques liquides.
Il. - Méthode de la recherche.
Comme il paraissait assez difficile d’introduire
sans perte, dans un condensateur contenant le liquide, une quantité d’émanation déterminée antérieurement, le procédé adopté fut celui de mesurer d’abord le courant du à une quantité inconnue dans le liquide
et puis d’en transporter une quantité suffisante dans
un condensateur évacué. La quantité transportée y fut déterminée et son action dans le liquide résultait de la
différence de deux mesures faites avant et après le transport, correction étant faitc pour le changement
d’activité avec le temps.
Le condensateur employé pour les liquides est
-1. BRAGG. Phil. Mag.. i3 (1907) 355.
2. Lipy. Proc. Ray. Soc., 79 (190i) 206.
5. JAFFÉ. Ann. d. Phys., 25 (1908) 274.
4. GREINACHER. Phys. Zeitschr., 10 (1909’, 986.
représenté par la figure 1. C’était un condensateur
cylindrique en verre, argenté intérieurement. Puis- que tous les autres isolants sont attaqués par les
liquides employés, l’électrode centrale n’était isolée que parle verre,
dont l’isolenmnt était très satisfai- sant après un net- toyage et séchage
suffisant. Le petit
tube de platine A
soudé entre la tête et la partie infé-
rieure du condensa-
teur servait d’an-
neau de garde. Pour
étudier l’effet du
l’absorption de la radiation, deux con-
densateurs pareils,
de diamètres diue- rents, furent em-
ployés ; l’un de
50 Inin de diamètre intérieur ( volume
total 76,6 cm3), l’au--
tre de 40 mm de diamètre intérieur
(volume total 108,3 cm5). Le système
intérieur, avec l’é- Fig. 1.
lectrode en alumi-
nium d’un diamètre due 2 mm, était le méme pour les deux condensateurs et pouvait être changé à l’aide
du rodage placé en B. Ce dispositif étant utile parce que, à plusieurs reprises dans la recherche, il fallait refaire l’argenture.
Toutes sortes de graisses sont suffisamment atla-
quées par les liquides pour que leur conductibilité augmente ; c’est pourquoi le mercure seul fut employé pour rendre les rodages étanches, ce qui
était toujours possible. Mais dans ces conditions il faut éviter soigneusement dans les opérations que la
pression à l’intérieur de l’appareil diminue trop, parce
qu’alors le mercure entre dans le condensateur. Les deux tubes C et D servaient pour l’introduction et
l’extraction de l’émanation.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:01913001004012600
liquides étudiés, les résultats pourraient être faùssés
considérablement si une partie du courant à travers l’air, qui se trouve au-dessus du liquide, arrivait à l’électrode centrale. Pour écarter cette possibilité, le petit tube en aluminium E, qui continue l’anneau de
garde et qui est en deux endroits percé de petits
trous, plonge assez profondément (1 à 1,5 cm) dans
le liquide. Avec ce dispositif ce n’est que le liquide
en dessous du tube qui contribue à la mesure, cela implique une correction pour la partie de l’émana-
tion non utilisée.
Les courants furent compensés à l’aide d’un quartz
piézoélectrique. Le condensateur qui servait à déter- miner la quantité d’émanation était un condensateur
cylindrique, de 26 cm de hauteur et de 12 cm de diamètre ; dans un condensateur de ces dimensions
un curie d’émanation donnerait un courant de 1,96 X 106 unités électrostatiques; et un curie
d’émanation avec ses produits donnerait un courant
de 4,80 X 101 unités électrostatiques 1. Les quantités
d’émanation employées variaient de 0,6 X 10-7 à 3,6 X 10-7 curies.
Un nettoyage extrême des liquides employés était essentiel; la méthode employée était celle que l’auteur
a déjà publiée2. Après 4 à 6 distillations et l’applica-
tion d’une forte tension pendant 24 heures, la conduc-
tibilité des échantillons d’hexane et de tetrachlorure de carbone employés était toujours négligeable (c’est-
à-dire inférieure à 5.10-18 (u - cm- 1) pour le sul- fure de carbone il n’était pas possible de pousser la
purification aussi loin : les conductibilités des échantil- lons employés variaient de 2.10- Il à 3.10-16w - 1cm-1 et furent soustraites des courants observés.
Après tout cela une mesure se faisait de la manière suivante : quand on avait rempli le condensateur d’un liquide suffisamment pur (ou, pour le C S2 quand la conductibilité était devenue constante) on
introduisait l’émanation, qui provenait d’un petit bar-
boteur contenant une solution d’un sel de radium.
L’introduction se faisait à l’aide d’un faible courant
d’air qui passait par un tube contenant du pentoxyde
de phosphore. Après que l’émanation s’était mise en
équilibre avec ses produits, on observait, à deux mo-
ments différents, le courant en fonction du potentiel;
puis une partie considérable de l’émanation était
transportée dans le condensateur évacué par un cou-
rant d’air assez lent pour qu’on en pùt compter les
bulles. Il fallait faire passer le courant à peu près
une demi-heure. A la fin - l’équilibre étant établi
-- les courants dans les deux condensateurs étaient mesurés à plusieurs reprises. Toutes les observations
’1. DUANE et LABORDE. C. Ii.. 150 (1910) 1421. Le Radium.
(1910) i6’2.
2. JAFPL. Ann. cl. Phys., 28 (1909) 555.
même quantité d’émanatioo produit dans l’air et dans le liquide.
III. - Résultats de l’expéhience.
Avant de communiquer les résultats de l’expérience
il convient de dire quelques mots sur la manière de calculer le courant de saturation pour les liquides,
car dans aucun cas les courants observés n’étaient
complètement saturés La manière habituelle de repré-
senter les observations en portant les potentiels
comme abscisses et les courants comme ordonnées ne
fournit pas de moyen sûr, pour trouveur la valeur de saturation, dans les cas où les courants augmentent
encore notablement pour les potentiels les plus élevés.
Une méthode beaucoup préférable est celle que pro- pose Mie 1 ; elle consiste en ce qu’on porte les courants
comme abscisses et les « conductibilités o, c’est-à-dire les rapports des courants aux potentiels, comme
ordonnées. La courbe qu’on obtient de cette façon est
une parabole si l’on néglige les charges libres entre
les électrodes en traitant le champ comme homogène.
V. deyyl i a montré que la parabole donne une approxi-
mation très satisfaisante dans le cas des trois liquides
étudiés ici ; il n’y a d’écarts notables que verts le point
de saturation de la courbe, où l’on voit bien qu’un
effet nouveau entre en cause.11 est vrai que la para- bole n’a été déduite - d’abord par J.-J. Thomson - que pour un condensateur à plateaux, mais on peut facilement montrer que - sous les mêmes restric- tions - la même loi s’applique aussi pour un conden-
sateur cylindrique. Dans la notation de Mie on a
alors la f ormule :
où Ào signitie la conductibililé limite pour la valeur zéro du champ, X la conductibilité qui correspond au
courant i, et IMax le courant de saturation. A l’aide de cette formule, il est facile de trouver ),,, par extrapo- lation ; on n’a qu’a porter les courants observés
comme abscisses et les carrés des conductibilités
comme ordonnées. Les points obtenus de cette façon
doivent être situés sur une ligne droite qui coupe les axes aux points l0 et IMax. Différentes courbes de cette espèce doivent fournir des parallèles, autant
que la température d’observation est la même.
Pour montrer l’ordre de grandeur des potentiels employées et des courants observés, les détails d’une
courbe caractéristique qui fut prise avec le grand
condensateur sont donnés dans le tableau I. Dans la 1. MIE, Ann. d. Phys.. 13 1904); 26 1908) 397.
2. H. J. B. d. Vic. Thése Je l’Univel’sllé de Leipzig (1912).
Tableau I.
première colonne on trouvera les potentiels, dans les
deux suivantes les courants des deux directions (qui
furent toujours observés tous les deux), puis le3 cou-
rants moyens, les conductibilités et leurs carrés. Cette courbe, avec les deux autres appartenant à une
même série d’observations, est représentée dans les figures 2, 3 et 4. Dans le diagramme II, on a
choisi la méthode ordinaire de représentation, il n’y
a aucune indication pour la valeur vraie de saturation ; le diagramme III montre la méthode de trouver y0 et Il’fax par extrapolation, et le dernier représente les paraboles calculées avec lesvaleurs trouvées par extra-
polation. Les points observés sont représentés très
suffisamment par les courbes calculées, sauf pour les
potentiels les plus élevés. C’est-à-dire que le courant
augmente encore là où il devrait être constant ; ce fait est en accord avec ce qui a toujours été trouvé
pour les liquides et sera discuté plus tard.
Fig. 2.
Les résultats obtenus pour les trois liquides étu- diés, l’hexane, le tetrachlorure de carbone et le sul- fure de carbone, sont réunis dans le tableau II. Les six premières mesures ont été faites avec l’hexane dans
le grand condensateur ; les cinq mesures suivantes
Fig 5.
avec l’hexane dans l’autre condensateur; CCl4 et CS2
n’ont été étudies que dans le petit condensateur.
Fig. 4.
La première colonne donne la dénomination de
l’observation; celles qui sont marquées par une même lettre (Ai et A2) correspondent à un même échantillon de liquide. Dans la deuxième colonne la quantité
d’émanation transportée du condensateur à liquide
tel qu’il résultait des observations, qu’on basât le
calcul sur les valeurs obtenues avec le potentiel ra, le plus haut qui fût employé, ou sur les valeurs de saturation obtenues par extrapolation. On voit que les deux séries nedonnent qu’une différencc insignifiante.
Tableau II.
Il faut encore soumettre les rapports R à une correc-
tion assez considérable, si l’on veut trouver le rap- port vrai du nombre d’ions formés dans l’air au
nombre formé par la même quantité d’émanation avec ses produits dans le liquide, car R est encore fonction
des dimensions des deux condensateurs. Pour réduire la valeur du courant observé dans l’air à un condensa- teur très grand il faut le multiplier par r4 = 1,314.
Pour le condensateur à liquide une correction sem-
blable est superflue ; les dimensions sont grandes en comparaison du parcours des rayons B1., et quant aux rayons B on peut déduire des nombres du tableau II, qu’ils sont déjà absorbés presque en entier dans le condensateur: les moyennes des deux séries ne dif- fèrent que de 2,5 pour 100.
Mais il résulte de la construction de l’appareil
au courant mesuré dans le liquide. Si l’on désigne par
v le volume total de l’appareil, par ve le volume du
liquide, qui se trouve dans l’appareil, et par vi le
volume du liquide qui contribueau courant si enfin s
est la solubilité de l’émanation dans le liquide en question, on peut montrer facilement qu’il faut mul- tiplier la valeur observée par le coefficient.
Les valeurs v, ve et Vi furent déterminées dans
chaque cas ; le coefficient o2 était en moyenne de l’ordre de 1,05.
En appliquant les deux corrections indiquées, on
trouve comme valeur corrigée R’ Rr1 r2. Les valeurs
corrigées de cet Le façon se trouent dans les deux der- nières colonnes du tableau II. On voit que ces valeurs difl’èrent notablement pour les trois liquides et que le nombre d’ions produits dans ceux-ci est très petit en comparaison du nombre d’ions produits dans l’air.
Avant de discuter ces deux faits, il faut séparer les
effets dus aux rayons ce et aux rayons plus pénétrants.
IV. - Séparation des effets des rayons « et B.
On peut déduire de la courbe d’activation la partie
de l’ionisation due à l’émanation seule et à chacun de
ses produits. Les courbes d’activation furent obser- vées tout à fait de la même façon que Duanel 1 l’a fait pour l’air; la manière de représenter les résultats par des formules théoriques est aussi la même, mais il
faut tenir compte de trois circonstances : d’abord il faut tenir compte de l’activité de Ra B, puis il vaut
mieux ne pas négliger la diminution de l’émanation elle-même à cause de l’importance relative de l’ioni- sation provoquée par le Ra B et Ra C ; enfin il n’était pas possible d’introduire dans un seul instant l’éma- nation, ce qui change un peu les formules.
Si l’on désigne par A la quantité d’émanation intro- duite par seconde, et si T est le temps pendant lequel
on l’introduit, l’ionisation après le temps t - compté
à partir de la fin de T - sera :
1. DUANE. Journ. de’ Phys.. 4 (1905) 605.
Dans ces équations l’indice 1 se rapporte à l’éma- nation, 2 au Ra A, etc. ; les coefficients k signifient
1 Ionisation par atome de la substance en question.
D’autre part, les observations se représentent bien
par une formule de la forme
(2)
I Imax=1,035
{e-y1t + xe-y2t + y e-y3t + ze-y4t}
De la comparaison des équations 1 et 2 on peut déduire les rapports des coefficients A. Le maximum
Fig. 5.
vrai est réalisé après quatre heures, les observations
ne furent continuées que pendant trois heures .et la valeur observée après 5 heures admise comme 0,995.
Le temps T était 2 minutes dans toutes les expé-
riences.
Tableau III.
Constantes des courbes d’activation.
Dans la figure 5 on trouve les courbes théori- ques calculées n l’aide des constantes indiquées dans
te tableau III ; les points marqués correspondent aux
observations. Le commencement des courbes est ajouté
sur une autre échelle. On voit que l’accord est satis- faisant sauf pour les deux premières minutes ; cela
tient à ce que le courant dans les liquides prend un
certain temps pour atteindre sa valeur maximum. La même observation se fait aussi avec une source de radiation constante. Les coefficients k sont ajoutés
dans le tableau III, leur somme étant mise comme i.
Il faut remarqner que la somme k1 + k2 se déduit
mieux que le rapport
k1 k2
et la même chose a lieu pourkj et k4. Pourtant il parait P que l’erreur sur k1 k n’est
h2
pas grande, puisqu’on trouve 1,51, 1,51, 1,35 pour les trois liquides, tandis que Duane a trouvé 1,27 pour l’air.
k1 et k2 donnent directement la partie de l’ionisa- tion due aux rayons i de I’énlanatl0n seule et de Ra A; ka donne l’activité de RaB qui consiste surtout
en rayons B. Les rayons y du Ra B pourraient contri-
buer a k3, puisqu’ils sont assez absorbables, mais il
est probable (PIC leur action est peu importante ; sans
cela il y aurait plus de diffé-
rence entre les deux conden- sateurs, k4, cst dû aux rayons
x et B de Ra C, les rayons y élant trop pénétrants pour y contrihuer sensiblement. On peut éliminer l’effet des rayions a, qui contribuent à k4,
de la manière suivante. Pour
un condensateur suffisamment
grand le rapport
Imax Io.
dansl’air serait 2,548 d’après les
mesures de Duane ; le même
rapport s’observerait pour dcs
liquides s’il n’y avait pas de
rayons p; l’action de Ria A
étant connue, on pcut ainsi déduire l’action des rayons
oc et de Ra C.
Par les procédés indiqués on a calculé les nombres réunis dans le tableau IV et qui indiquent le nombre
d’ions produits par un curie d’énianatioii et ses pro- duits dans les trois liquides étudiés.
Les valeurs relatives de l’ionisation
provoquée par la même quantité de rayons B du Ra C concordent bien avec
celles mesurées déjà par l’auteur 1 d’a-
près une méthode tout à fait différente.
Pour les ionisations dans l’hexane , C Cl4, C S2 on trouve ici les rapports
1 : 0,76 : 2,2, tandis que les expériences
antérieures donnaient pour les ionisations spécifiques
-1. JAFFÉ. Ann. d. Phys., 25 (1908) 257.
portionnels 0,70 : 2,5.
Talleau IV.
Nombre d’ions produits par seconde par curie
On peut encore faire une estimation de la partie de
l’action des rayons B non utilisée grâce à cette raison
que l’activité induite se dépose sur les parois. Dans
les expériences de Duane le rapport de l’ionisation due
aux rayions a de Ra C à l’ionisation due à l’émanation est 0,595; si tous les rayons étaient utilisés dans les dcux cas le rapport devrait être 1,56. Ainsi on gngne
une approximation assez grossière pour l’élimination de l’action des parois en multipliant les valeurs obser- vées ar r =
1.36
0,595 =2,3 environ. Les valeurs ainsi vées par r=1,36 0,595 = 2,3 environ. Les valeurs ahisicorrigées sont marquées dans les deux dern’ ères colonnes du tableau IV.
V. - Considérations théoriques.
Il résulte des expériences décrites que l’ionisation par curie observée dans les liquides est très petite en comparaison de celle qui est produite dans les mêmes
corps à l’état de vapeurs. D’après les idées qu’on s’est
formées de l’action des rayons, on hésitera à conclure que le nombre d’ions produits primitivement soit plus petite dans les liquides quc dans les vapeurs ; on sera
plutôt disposé à croire qu’une partie échappe à l’ob-
servation par un effets secondaire. Il est tout naturel
d’appliquer au cas des liquides la même hypothèse qui explique, dans le cas des gaz, la difficulté d’ob- tenir la saturation complète pour l’ionisation due ai x rayons a. C’est l’hypotllcsc de l’ionisation cc en co-
lionnes) » proposée par Langevin et vérifiée par Moulin ;
on peut se demander si cette hypothèse peut expli-
quer quantitativement ia perte énorme d’ions observée pour les liquides.
Nous allons donc supposer que tous les ions formés par la même particule 2 ou p appartiennent u une
colonne et que ce n’est qu’une faible partie qui échappe par diffusion à la recombinaison dans cette
colonne. Pour faciliter le calcul nous allons a*outer la supposition que la distribution des ions dans une colonne est donnée à chaque instant par une relation
de la forme
colonne, h longueur colonne,
et b une constante caractéristique de la distribution, la distance moyenne étant
r= Vn 4b.
Le nombre total d’ions, qui se trouvent dans une colonne,reste à déterminer en fonction du temps. La loi dc distribution 1 ne peut pas être rigoureusement vraie à chaque instant; d’après cette loi les densités diminuent par-
tout dans le même rapport, si N diminue, tandis que la nccombinaison - étant proportionnelle au
carré de n - fait diminuer plus vite les densités les pltls grandes qui se trouvent au centre. Mais l’effet de la rcconlbinaison est contrebalancé par la diffusion
qui fait diminuer les parties éloignées de l’axc, où
l’effet de diffusion est plus grand que celui de recom-
binaison, de sorte que (1) donnera une approximation
satisfaisante.
L’introduction de la loi, ici’, paraît arbitraire, et
en effet le calcul donné dans le texte ne prétend pas être autre chose qu’une approximation assez grossière.
Un traitement plus rigoureux, qui tieot colnptc de l’élargissement latéral des colonnes par diffusion, sera
bientôt publié par l’auteur ; les conclusions, auxquelles
on arrive, sont les mêmes. Le calcul simple donné ici a l’avantage de fournir une formule finale simple qui rend
compte de l’influcncedes différentes constantes des ions.
Pour trouver la manière dont N diminue avec le
temps, nous allons construire autour de chaque co-
lvnne un cylindre C de rayon R; tous les ions qui
sortent de ce cylindre seront considérés comme échap- pés à la (donne. Il est évident qu’après un temps suffisamment long même ces ions échappés disparaî-
tront par recombinaison, s’il n’y a pas de champ élec- trique ; mais ce ne sera plus par recombinaison en
colonnes, mais par recombinaison générale, c’est-à-
dirc que pour un ion positif échappé, il y aura autant de chances de se recombiner avec un ion négatif provenant t
de la même colonne qu’avec un ioii négatif provenant d’une autre colonne. Les ions échappés représentent
une ionisation homogène.
Dans ces conditions pour une certaine valeur de t,
la perte par reconlbinaison dans une colonne sera
1. Thèse de la Faculté dus Sciences de Paris 1910). Ann. de
Clcirrx. et Phys. 1910.
