HAL Id: jpa-00249263
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Submitted on 1 Jan 1994
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Modélisation des propriétés diélectriques de milieux hétérogènes liquides par un réseau d’impédances a trois
dimensions
A. Balana, W. Ellison, G. Vicq
To cite this version:
A. Balana, W. Ellison, G. Vicq. Modélisation des propriétés diélectriques de milieux hétérogènes liquides par un réseau d’impédances a trois dimensions. Journal de Physique III, EDP Sciences, 1994, 4 (11), pp.2291-2302. �10.1051/jp3:1994279�. �jpa-00249263�
J. Phys. III France 4 (1994) 2291-2302 NOVEMBER 1994, PAGE 2291
classification Physic-s Abstracts
77.20 12.20
Moddlisation des propridtds didlectriques de milieux
hdtdrogknes liquides par un rdseau d'impddances h trois dimensions
A. Balana, W. Ellison et G. Vicq
Laboratoire de Physique des Interactions Ondes-Matidre, Ecole Nationale Supdrieure de chimie et de Physique de Bordeaux, Universitd de Bordeaux 1, 351 cours de la Libdration, 33405 Talence,
France
(Regu le 25 novembre 1993, r£i~is£ le 2J juin J994, acceptd le 3 aokt J994)
Rdsumd. Le but de notre travail est de ddcrire le comportement didlectrique de milieux
hdt6rogdnes h partir d'une moddlisation des interactions 61ectriques entre chaque constituant. Le probldme fait appel h un r£seau d'imp£dances £lectriques h trois dimensions et une mdthode de rdsolution des Equations qui en ddcoulent est ddvelopp£e. Nous avons appliqud cette approche h l'dtude de la relaxation Maxwell-Wagner et h l'effet de la variation de la concentration des
constituants sur des milieux liquides.
Abstract. The object of our work is to describe the dielectric behaviour of a heterogeneous medium in terms of the electric interactions between its constituants. The problem is formulated in
terms of an electric impedance network and a numerical solution of the equations is developed. As
an application, we studied Maxweii-Wagner relaxations and effects of concentration on liquids.
1. Introduction.
La difficultd d'dtablir une loi analytique rdgissant le componement didlectrique d'un milieu
hdtdrogbne provient essentiellement du fait qu'il est difficile de prendre en compte (es Energies
d'interaction entre les entitds dipolaires. C'est un problbme gdndral en physique et en chimie.
Il existe dans la littdrature scientifique un certain nombre de muddles de mdlange censds relier la constante didlectrique d'un milieu hdtdrogbne aux constantes d161ectriques de ses constituants. Les vdrifications expdrimentales de ces muddles se cantonnent la plupart du temps h des mdlanges dont les constituants ont un faible contraste didlectrique ou dont la fraction volumique du constituant h plus forte constante didlectrique est faible. II est difficile
d'opter pour tel ou tel muddle car un muddle qui semble dtre trbs proche des rdsultats
expdrimentaux dans un cas peut dtre mis en dchec dans d'autres circonstances.
Le grand nombre de muddles est en rdalit6 significatif du fait qu'il est difficile d'dtablir une loi analytique qui considbre toutes les propridtds et interactions dlectriques apparaissant au sein
2292 jOURNAL DE PHYSIQUE III N° 11
du mdlange (interactions dipolaires, conductivitd, percolation.. ). Nous avons donc cherchd h
prendre en compte les interactions dlectriques directement au niveau local pour dtudier leurs
effets au niveau de l'ensemble. Nous nous sommes toumds pour cela vers une moddlisation
informatique par un rdseau d'impddances. Des muddles similaires ont dtd abordds mais ils ne
correspondent pas exactement h notre approche [2,3] la rdpartition aldatoire des impddances
ne se fait pas sur les mdmes critbres et les mdthodes de rdsolution du rdseau sont diffdrentes (mdthode de relaxation).
2. Hypothkses du muddle.
Nous nous sommes intdressds h des mdlanges constituds de deux phases finement divisdes et
dispersdes aldatoirement l'une dans l'autre. Cependant, chaque division ou particule demeure suffisamment grande afin que ses propridtds didlectriques puissent dtre ddcrites en termes de grandeurs macroscopiques. Nous pourrons par consdquent continuer h attribuer h chaque type de particules les constantes didlectriques respectives des deux phases sdpardes. En d'autres
termes, il serait trbs hasardeux d'appliquer le modble que nous proposons h des liquides
hdtdrogbnes dont les moldcules des deux constituants seraient intimement mdldes, par exemple.
Bien qu'un composite soit par definition inhomogbne, le modble proposd, ainsi que la
grande majoritd des modbles de mdlange, est basd sur l'hypothbse du milieu effectif. Elle consiste h supposer que la description des propridtds dlectriques d°un mdlange est identique h celle d'un milieu homogbne Equivalent. Par contre, cette hypothbse est erronde si la longueur
d'onde du champ dlectromagndtique est comparable h la tattle des particules (ou infdrieure), auquel cas le phdnombne de diffusion dolt dtre pris en considdration [4-6].
Nous allons considdrer de fagon gdndrale les milieux hdtdrogbnes dont les particules sont
rdparties de manibre aldatoire. Pour faciliter cette rdpartition dans le cadre de notre moddlisation, et comme cela se fait dans la plupart des Etudes numdriques concemant le
phdnombne de percolation, un rdseau de sites rdgulier a dtd choisi. Les particules de diffdrentes
natures viennent se placer de fagon aldatoire et non dquiprobable sur [es sites de ce rdseau.
II est difficile de dire quelle est la maille, gdndrant un rdseau de sites ordonnds, la plus reprdsentative d'un mdlange essentiellement ddsordonnd. Devant cette incertitude, le choix s'est portd vers la maille cubique. Les particules sont donc de forme cubique. L'organisation
du logiciel est alors plus simple. Il n'est pas certain que ce choix soit le meilleur, mais nous ne
disposons pas d'arguments ddterminants pour le rejeter.
3. Rkseau d'impkdances.
De fagon gdndrale, un milieu didlectrique est traversd par un courant de polarisation, de
ddplacement et de conduction lorsqu ii est soumis h un champ dlectrique. Considdrons deux
points A et B respectivement sur [es surfaces S~ et S~ distantes d'une longueur h et coupant un
tube de champ de densitd de courant J (Fig. Ij. Appelons V la difference de potentiel entre A et B. Nous pouvons alors ddfinir une impddance dquivalente comme dtant le rapport entre V et le
courant total qui traverse la section du tube. Cette representation des propridtds didlectriques
(rdparties dans le volume compris entre [es surfaces S~ et S~) par une impedance localisde est d'autant plus correcte que h et la section du tube sont petites. La reprdsentation dlectrique dquivalente est un condensateur (pour [es courants de polarisation et de ddplacementj en
paraiibie avec une rdsistance (pour ie courant de conduction).
A partir de ce~ remarques, nous avons construit un rdseau d'impddances tridimensionnel
Equivalent au composite thdorique ddfini au paragraphe ?. Le moddle dlectrique proposd pour
une particule est reprdsentd en figure ?. Le centre de chaque cube est confondu avec un site du
N° II RfSEAU D'IMPfDANCES ET DIfLECTRIQUES HfTfROGfNES 2293
S
s~
Fig. I. -Tube de densitd de courant locahsd conduisant h une description dlectrique en tension et
courant.
[Current density tube.].
Z~ ~
~
l
z z
l
l<t,J,k)
z
Fig. 2. Modble dlectrique pour un grain cubique de constante didlectrique donnde.
[Equivalent electric circuit for an elementary cubic cell with a given dielectric constant.]
rdseau rdgulier. II correspond h un nmud dlectrique auquel nous affectons un potentiel. Le
contact entre chaque grain fait alors apparaitre une impddance Ztn> (Fig. 3).
Nous voyons apparaitre le schdma reprdsentatif de l'effet Maxwell-Wagner au niveau local
puisque situd entre deux particules. Chaque site est repdrd par un indice (I, m, lui-mdme
composd de trots sous-indices (ijk, i'j'k',.. ).
Les six impddances qui caractdrisent un cube sent identiques entre elles et avec celles des
autres cubes de mdme nature. En somme, ces impddances sent une reprdsentation statistique
des contacts dlectriques entre (es particules. Nous pouvons obtenir une valeur approchde de
Zt~, en supposant que le courant qui passe d'une particule h l'autre est uniforme sun toute la surface de contact. Soft fi la longueur de l'ardte des cubes. Si Ft est la constante didlectrique
2294 JOURNAL DE PHYSIQUE III N° II
~lm
l
' ~ ~ '
It;, j,k~ " 'm<i>,
j>,k>)I
Fig. 3. Impddance reliant (es centres de deux grains en contact.
[Impddance between the centers of two touching elementary cells.]
d'une particule cubique situde sun le site I, la capacitd a pour expression
Ct = e~ et ~'
= so et 2 h (ii
En gdndral, Ft est complexe, donc Ct l'est aussi. Si «t est la conductivitd, la rdsistance vaut I h/2
~~ (2)
«t h~ 2 «I h
L'impddance Ztm comprise entre les nmuds I et m s'exprime alors par la relation suivante Ri + R~ + jRi R~ w (Ci + C~,)
Zi~
= (3)
(1 + jwRi Ci)(I + jwR~ C~)
Un exemple de rdseau est reprdsentd sur la figure 4 avec p
= n = q =
3 et oh seuls les nmuds sent reprdsentds et repdrds; les impddances se situant sun les segments de droites (ou pointillds). Par la suite, nous appellerons « couche k » l'ensemble des nmuds portant le mdme
indice k.
4, Rksolution par matrice chaine,
L'application d'une diffdrence de potentiel entre la partie supdrieure et infdrieure du rdseau
gdnbre un courant qui le traverse de part en part. Choisissons une surface quelconque parallkle
aux armatures du condensateur fictif et coupant le rdseau d'impddances en deux parties. Le
principe de conservation de la charge implique que le courant total qui traverse cette surface est
inddpendant de la position de celle-ci. En d'autres termes, it suffit de connaitre les potentiels
des nmuds de deux couches successives pour ddterminer le courant total.
Ces constatations nous ant conduit h chercher une mdthode de calcul qui permet de
restreindre le nombre de potentiels inconnus uniquement h ceux des nmuds de l'avant-demikre couche ceux de la demikre couche (relids h l'armature supdrieure) dtant fixds. Le systkme d'dquations obtenu doit alors contenir implicitement l'information sur l'dtat dlectrique de tous
les nmuds du rdseau. Ainsi, la notion de matrice chaine nous a sembld appropride h la
rdsolution du problbme. Chaque couche du rdseau peut dtre considdrde comme un multipble h
N° II RiSEAU D'IMPiDANCES ET DIiLECTRIQUES HfTfROGfNES 2295
V 3 k
,,...-.4i~-1£
t~2
t _____~~(_]_]_
; /
@.-.-.-.-.-.-.. ..-.-13.~-~-.-.-.-.. ..-.-.@
/ / /j
ijk . iii
2tt 3tt
~
~ ~ ~
i '
V
Fig. 4. Exemple de repdrage des nmuds d'un rdseau d'impddances avec p n = q 3. Les lignes (ou (es pointillds) reliant (es nmuds reprd~entent des impddances du type Zin>.
[An e~ample showing the disposition of the nodes of an impedance network with p n q 3. The lines joining the nodes represent impedances of the type Zi,,,.]
pn entrdes et pn sorties. Le rdseau complet peut, quant h lui, dtre considdrd comme un
empilement de ces multipbles.
En premier lieu, exprimons de fa&on gdndrale la relation qui lie [es caractdristiques dlectriques des nmuds de la couche k I h celles des nmuds de la couche k. Cette relation
ddpend directement de la manibre de ddcomposer le rdseau couche par couche. La plus simple
consiste h isoler entre eux les nmuds de la couche k I leurs potentiels ne sent alors fonction que des potentiels des nmuds de la couche k et du courant entrant.
Ainsi, c'est h partir de la cellule dldmentaire reprdsentde en figure 5 que nous avons procddd.
Les sens des courants ant dtd choisis de telle manibre qu'un courant qui sort d'une couche
donnde entre dans la couche d'indice k immddiatement supdrieure.
En appliquant la mdthode de rdsolution de Kirchoff aux nmuds I, j, k et en remarquant que
U,,~_ U,_~_ + Z, J,
~
nous obtenons
~>,/,l-1~~~>,/fi-1./~<j~<-I,/,l~~<./h,/-lZ,~U,,~_j_j
~ (l + ~4 ~ij) ~<,
/, l ~ ~<,
jh, j +
~u U,,
j ~ j, j G,_j/j
~ j,j Z~j U~ ~ j~ j, j + ZjjJ,,
j, j (4)
2296 JOURNAL DE PHYSIQUE III N° Ii
I,j>k
I,j+I,k
U~~~~~ i
~
~§
~i-t,j,k ~ ~ ~*
i+t,j,k
~i Ii t
~ z
i, j-i, k
~'
~i,j,k-1
~i,j,k-1
Fig. 5.-Cellule dlectnque de base permettant d'affecter les coefficients de la matrice chaine
dldmentaire.
[Generic electric circuit which gives rise to the coefficients of the elementary transfer matrices.]
et
~<,
j, I -1 " ~i,
jfi I,j ~< l, j,1~ ~ijh,
j -1 ~<,
j I,1 ~ ~4 ~i,
/,1
G,j/i, j + ~i,
j + I,1 ~uh
+ I,j ~i
+ I, j,1 ~ ~<,
/, l (~)
avec
~4
" ~<,jfi I,
j
~ ~<,
jh, j -1 ~ ~<,jh,
j +1 ~ ~<,jh
+ I,i
Nous avons appeld «matrice chaine dldmentaire» la matrice qui rdsulte du systkme
d'dquations consdcutif h l'application des relations (4) et (5) en chaque nmud d'une couche k du rdseau. Elle retie les potentiels et courants des nmuds de la couche k h ceux de la couche k I. Its sent donc relids par l'expression symbolique suivante
l~i,/,I-I)~<,j,I-1 jJ~ j_ ~<,j,1~i,j,1 ~~~
Les dldments des matrices colonnes sent disposds les uns aprbs les autres en balayant les nmuds du rdseau dans le sens de l'axe j pour chaque valeur de I (k dtant fixe).
La taille de la matrice chaine dldmentaire est de 2 pn lignes et 2 pn colonnes. Elle comporte
un grand nombre de coefficients nuts ce qui nous a permis de ddvelopper une technique de calculs rdduisant de manibre importante la place mdmoire occupde par une matrice ch@ne ainsi que le nombre de multiplications inhdrentes h(6).
N° II RiSEAU D'IMPfDANCES ET DIiLECTRIQUES HiTiROG#NES 2297
La matrice obtenue en faisant le produit des k matrices chaine dldmentaires caractdrisant (es couches I h k est appelde matrice rdsultante de rang k
icji
"
iM21. im~i iMKi (7)
[C~l Permet alors de relief les tensions et les courants de la premibre couche (k = I h ceux d'une couche k quelconque ; Soit
~"~'~
= [C~l ~"~'~
(8) J<, /,1 J<, j,1
Le formalisme des matrices chaines permet aussi d'dcrire icji
~ icy_ ii imji (9)
Nous savons que le courant total qui entre dans une couche k quelconque est dgal au courant
total qui sort de la premikre couche. II n'est donc pas ndcessaire de calculer les valeurs J~,~,
puisque les J,_~, suffisent. Cette remarque est d'une grande importance car elle nous a permis de rdduire considdrablement le nombre de multiplications du produit matriciel. En effet, it n'est plus ndcessaire de calculer les dldments de la moitid infdrieure des matrices
rdsultantes ; le produit matriciel n'est absolument pas affectd par cette omission puisque la
moitid supdrieure de [C~l est agate au produit de la moitid supdrieure de [C~_ ii Par
lm~j.
Le produit de (q I ) matrices chaine dldmentaires conduit h la matrice rdsultante finale
[C~l. Elle retie (es potentiels des nmuds de la couche infdrieure (k
= I) aux potentiels et
courants des nmuds de la couche supdrieure (k
= q) du rdseau.
Pour calculer le courant total qui traverse le rdseau de part en part, imposons une diffdrence de potentiel entre les nmuds des couches I et q. Choisissons les valeurs suivantes
Vi = lf<,j,1 ~
' )pour tout I, j ~~~~
v~
= U,_
j,q "
0
La valeur nulle de V~ permet de s'affranchir des coefficients de la moitid gauche de la matrice
[C~l. (N'oublions pas que nous nous sommes affranchi du calcul des coefficients de la moitid infdrieure des matrices rdsultantes.) Finalement, it ne reste plus qu'h rdsoudre un systbme de p. n Equations h p. n inconnues, en l'occurrence les J~
~_~
(mdthode de Gaussl. Ainsi :
~rds ~
~i ~j~<,
j, q
et l'impddance totale du rdseau est agate h :
Z~i~ = (Vj V~)/J~i~ (12)
d'ob la constante didlectrique effective recherchde
~eff " q/~Pj ~° ~
0Zrds 3)
en prenant h
= I dans (es relations (I) ej w est la pulsation de la tension appliqude,
e~ la constante didlectrique du vide et j
=
I. Signalons enfin qu'une dtude plus complkte
de cette mdthode de rdsolution a montrd qu'elle permet d'dconomiser de manikre substantielle
les moyens informatiques tant sun le plan du temps de calcul que sun le plan de la place
mdmoire.
2298 JOURNAL DE PHYSIQUE III N° ii
5. Application.
Avant de confronter notre modble h l'expdrience, nous avons dtudid l'influence de certains
parambtres du rdseau sur les valeurs obtenues par simulation.
Si le rdseau est trap « petit », nous disposons de trop peu de cellules dldmentaires (rdparties aldatoirement) pour obtenir une fraction volumique proche de la valeur ddsirde. D'autre part,
pour une mdme fraction volumique, certaines configurations font apparaitre des chemins de
percolation qui relient les deux armatures du condensateur (fictif~ limitant le rdseau pour d'autres configurations, its disparaissent totalement. Les valeurs obtenues sent alors trap dispersdes pour dtre exploitables. Ainsi, nous avons constatd que (es simulations effectudes sun
un rdseau de forme cubique comportant au minimum hurt nmuds sun chaque ardte sont
satisfaisantes.
Puisque le rdseau ne s'dtend pas h l'infini, l'dtat dlectrique moyen des nmuds en bordure du rdseau est diffdrent de celui des nwuds intdrieurs. Pour s'affranchir de cet effet de « bond »
(analogue aux mesures en capacitds), on peut ne retenir, pour le courant global I~~~ (Eq. (I I)),
que (es courants J,,
~,~
entrants par les nmuds du rdseau suffisamment distants des bards. Par
exemple, nous avons calculd uniquement l'impddance globale d'un rdseau 10x10x
10 contenu h l'intdrieur d'un rdseau 18 x 18 x 10. La simulation a fourni des valeurs trks peu
diffdrentes de celles obtenues sur le rdseau complet. Donc, en premibre approximation, nous
n'avons pas h craindre un effet de bard.
Le compromis entre le temps de calcul et une distribution dtroite des rdsultats nous a permis
de ddterminer une taille optimale ii s'agit d'un rdseau 10 x 10 x 10 ainsi que le prdconisent
Pike et Seager [71 Pour l'Etude de la percolation. Les simulations rdalisdes sur ce rdseau, pour diverses rdpartitions aldatoires des dldments cubiques, ant en effet fourni des valeurs peu
dispersdes. La figure 6 reprdsente sans distinction les diffdrentes simulations exposdes ci-
( w
e
t
3'i,o
~0~o ii,00
'1.i]o
lo.o
Fig. 6.-Simulations rdalisdes sur des rdseaux de diffdrentes tailles et rdpartitions (aldatoire) des con~tituants.
[Simulations with different sized random networks.]
N° II RiSEAU D'IMPfDANCES ET DIfLECTRIQUES HfTfROGtNES 2299
dessus dans le cas d'un mdlange de deux constituants de constante didlectrique respective 2,89
et 195, confirmant ainsi nos propos.
L'effet Maxwell-Wagner se manifeste lorsqu'au mains un des constituants prdsente une
conductivitd [8]. Cependant, it est difficile de trouver des modkles expdrimentaux [9-23]
aisdment exploitables et mettant en dvidence cet effet de manikre exclusive. Ceci ddcoule du fait que les expdrimentateurs acckdent difficilement aux caractdristiques dlectriques et
didlectriques des constituants ou h la structure intime du mdlange.
Nous aliens ndanmoins montrer que l'effet Maxwell-Wagner est bien simuld par le rdseau
d'impddances en l'appliquant h des mesures rdalisdes par Hanii et Coll. ii 3] sun un mdlange de gouttelettes de nitrobenzbne rdparties dans l'eau (matrice continue). Nous avons choisi ce modkle expdrimental car dans le lot de publications que nous avons examindes, ces auteurs
s'affranchissent autant que possible des probldmes dvoquds ci-dessus et apportent une
discussion et une critique trbs ddtaillde h leur propre travail.
A partir des caractdristiques suivantes, fournies par ces auteurs et obtenues sun les constituants avant dmulsification
Fraction volumique de nitrobenzkne 70 %
nitrobenzkne : F
= 35,15, «
= 0,64 x lo ~~ S/m
eau e = 78 «
=
7,3 x lo ~ S/m
le rdseau d'impddance fourni les valeurs reprdsentdes en figure 7. Les valeurs de F" rdsultant de l'effet Maxwell-Wagner sent obtenues en retranchant aux pertes totales la composante due h la
conductivitd en basse frdquence. A l0kHz, ce qui est une basse frdquence dans le cas
9p. s9cond9
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3 30
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0,00
kk.0 k6.0 k8.0 50.0 52,0 5k,0 56.0
9p. p~i"e
Fig. 7.-Simulation ~ur le rdseau d'impddances du comportement didlectrique d'un mdlange de
gouttelettes de nitrobenzbne dans l'eau en fonction de la frdquence.
[Simulated dielectric behaviour of a mixture of nitrobenzene droplets in water
as a function of the
frequency.]
