Étude des phénomènes de dispersion associés aux raies d'absorption Mössbauer de 57Fe

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Submitted on 1 Jan 1966

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Étude des phénomènes de dispersion associés aux raies d’absorption Mössbauer de 57Fe

P. Imbert

To cite this version:

P. Imbert. Étude des phénomènes de dispersion associés aux raies d’absorption Mössbauer de

57Fe. Journal de Physique, 1966, 27 (7-8), pp.429-432. �10.1051/jphys:01966002707-8042900�. �jpa-

00206423�

ÉTUDE

DES

PHÉNOMÈNES

DE DISPERSION

ASSOCIÉS

AUX RAIES D’ABSORPTION

MÖSSBAUER

^DE

57Fe (1)

Par P.

IMBERT,

Service de

Physique

^{du Solide et} de Résonance

Magnétique ;

Centre

d’Etudes

Nucléaires de

Saclay.

Résumé. ²⁰¹⁴ Les

phénomènes

^de

dispersion

^ont été étudiés au

voisinage

^{des raies}

d’absorp-

tion Môssbauer au moyen

d’expériences

^de

biréfringence

^et de rotation

Faraday qui

permet-

tent de

développer

^une

polarimétrie

^{dans le domaine} des rayons gamma de faible

énergie.

Abstract. ²⁰¹⁴ We have studied

dispersion phenomena

^near the Mössbauer

absorption

lines

by

^{the mean of}

experiments using birefringence

^and

Faraday

rotation which

permit polarimetry

^to be used in the field of low energy gamma rays.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE 27, 1966, :

Comme dans le domaine

optique,

^{aux raies}

d’absorption

^de fluorescence résonnante des noyaux

atomiques

^{sont associées des} courbes de

dispersion

anormale

qui peuvent

^{être étudiées}

grâce

^{à l’effet}

Mëssbauer de la

façon

suivante : le

rayonnement

gamma utilisé est émis par effet Mossbauer suivant

une raie

unique, puis polarisé rectilignement

par

absorption

^{sélective de l’une de ses}

composantes linéaires ; quant

^{au milieu}

dispersif,

^il

comporte

^des raies

d’absorption

^Môssbauer

multiples

^et

polarisées,

obtenues soit par effet Zeeman dans des échantillons de fer

aimanté,

^soit par

couplage quadrupolaire

dans des monocristaux. Si ces raies

d’absorption

sont

polarisées

linéairement suivant l’une et l’autre des directions

perpendiculaires

^{Ox et}

Oy,

les compo- santes linéaires suivant Ox et

Oy

^{de la vibration}

monochromatique

^incidente subissent des effets

dispersifs

^{associés à des} sous-ensembles de raies différents

[1],

^{et se}

propagent

^{donc avec des indices}

diff érents ;

^{il en résulte un}

phénomène

^{de biré-}

fringence.

^Si par ^contre les raies du

disperseur

^sont

polarisées

circulairement à droite et à

gauche,

^ce

sont les

composantes

circulaires inverses de la vibra- tion incidente

qui

^se

propagent

^{avec des indices}

différents,

^ce

qui

^{entraîne une}

polarisation

^rotatoire

magnétique (effet Faraday).

^{En raison de} ses carac-

téristiques particulièrement

favorables à l’effet

Mbssbauer,

^{le fer 57 a été choisi} pour ^ces

expériences;

celles-ci ont nécessité

l’emploi

^{de milieux}

dispersifs

fortement enrichis en 57Fe _pour limiter

l’épaisseur

des échantillons et réduire ainsi

l’absorption

^d’ori-

gine électronique.

Réalisation

expérimentale

^du

dispositif

^de

polari-

sation et

d’analyse.

^{--- Le}

rayonnement

gamma de

14,4

^{keV est} émis par ^{une source} de 57Co dans l’acier

inoxydable qui

^{donne une raie Mossbauer}

(1) Cette

^note constitue le résumé d’un travail de

thèse,

^à

paraître

^{sous forme de} rapport ^du Commissariat à

l’Énergie Atomique, Rapport

CEA-R 2925.

unique.

^{Il traverse} successivement le

polariseur,

^le

milieu

dispersif puis l’analyseur

^{avant d’être détecté}

par ^un

compteur proportionnel

Polariseur et

analyseur

^{sont des lamelles de fer enrichi à}

plus

^de

90

%

^en

57Fe,

^de

quelques

^microns

d’épaisseur,

aimantées dans leur

plan

par des

champs magné- tiques

^de directions

respectives I~1

^et

I~2 ;

^les

spectres d’absorption

^{Môssbauer de ces lamelles}

comportent

^{six raies} distinctes et linéairement

pola- risées,

^cette

décomposition

^{étant due à l’effet}

Zeeman transversal

[2].

^{Un mouvement convenable}

de la source

permet

par effet

Doppler

^{de faire}

coïncider

l’énergie

^du

rayonnement

^{avec celle de} l’une des six raies

précédentes, qui correspond

^{à une}

transition ⁼ 0. Dans la

première

^{lamelle cette}

raie est

polarisée perpendiculairement

^à

~1,

^{et elle}

absorbe la

quasi-totalité

^{de la}

composante

^linéaire

correspondante

^{de la} vihration incidente : le fais-

ceau transmis est ainsi

polarisé parallèlement

^à

~1.

Dans la seconde lamelle la raie

d’absorption

^consi-

dérée est

polarisée perpendiculairement

^à

I~2,

^et

cette

direction, qui

^est

susceptible

^{de tourner dans}

le

plan

^de

l’absorbeur,

^{définit «} l’orientation » de

l’analyseur

^{en fonction de}

laquelle

^{est mesurée}

l’intensité du

rayonnement

^reçu par le détecteur. En l’absence de milieu

dispersif

^{cette intensité varie}

FIG. 1. ^-

Représentation schématique

^du

dispositif expérimental.

^{V et v sont} les vitesses

respectives

^de

la source et du

disperseur, Hl

^et

H2

^les

champs magnétiques appliqués

^au

polariseur

^{et à}

l’analyseur.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01966002707-8042900

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sinusoïdalement en fonction de

l’angle ~2) ;

elle est minimale

lorsque Hi

^et

I~2

^sont

perpendi-

culaires ^et maximale

lorsqu’ils

^sont

parallèles (loi

de

Malus).

La fraction du rayonnement ^{émise avec} recul des noyaux

apparaît

^{comme un} bruit de fond

ou lumière

parasite,

dont l’intensité est

indépen-

dante de

l’angle (Hl, H2).

Les

expériences

de rotation

Faraday.

^{- Consi-}

dérons un milieu

dispersif

^{en fer aimanté}

parallè-

lement à la direction de

propagation

^des rayons gamma ; par suite de la

disparition

^{des raies}

d’absorption

^{Om = 0 dans le cas} de l’effet Zeeman

longitudinal,

^ce

disperseur,

s’il n’est animé d’aucune

vitesse,

^se

comporte

^{comme un milieu}

pratiquement

transparent

pour le rayonnement

utilisé,

dont l’éner-

gie

^est

précisément

celle d’une transition Am ⁼ 0 dans le fer

métallique.

Mais les effets

dispersifs

associés aux

quatre composantes

^restantes Am = -±- 1

qui

^sont

polarisées

circulairement indui-

sent une rotation du

plan

^de

polarisation

^{des rayons}

gamma. Tel était le

principe

^d’une

première expé-

rience

[3] qui

^en fait utilisait comme

disperseur

^une

lame de fer très inclinée dans le

faisceau,

^{suivant un}

dispositif

^{décrit par} Frauenfelder

[4]

pour obtenir

une aimantation se

rapprochant

^des conditions de l’effet Zeeman

longitudinal.

^Le

phénomène

^de

polari-

sation rotatoire

magnétique

^a pu ainsi être mis en

évidence

expérimentalement

^de

^façon

relativement

simple,

^{mais il est} apparu que sa mesure était _per- turbée _par une cause secondaire :

l’absorption

^para-

site du rayonnement par la raie résiduelle Am = 0

qui

subsiste dans le

disperseur

du fait du caractère

non

rigoureusement longitudinal

^de l’aimantation.

Dans les

expériences

ultérieures cet inconvénient

a été évité au moyen d’un mouvement de la lame

dispersive qui

introduit par effet

Doppler

^{un déca-}

lage

^{relatif entre les}

énergies

^du

rayonnement

^{et de} la raie

d’absorption gênante.

La vitesse du

disper-

seur constitue d’autre

part

un nouveau

paramètre, grâce auquel peut

^être

entreprise

l’étude de la rota-

tion

Faraday

^{en fonction de la}

fréquence

^du rayon- nement incident. Du

point

^{de vue}

technique

^{la réali-}

sation de ce nouveau

déplacement

s’est heurtée à certaines difficultés :

l’importance

^{de la}

charge

^à

mouvoir ^- le

disperseur

^ne

pouvant

^être dissocié de la bobine

qui

^{l’aimante - a}

imposé

^le choix d’un

système

^de

déplacement mécanique,

^{dont le mouve-}

ment a dû être

synchronisé

^{avec celui de la source ;}

d’autre

part

les vibrations

mécaniques

^{ont été soi-}

gneusement

éliminées dans le

montage.

^{La lame}

dispersive

^utilisée

comportait

par cm2

1,9

mg de fer enrichi à

91,2 %

^en

^{5 ’Fe}

^{-, son}

plan

^{faisait avec la}

direction de

propagation

^du rayonnement ^un

angle

de 19°. Les valeurs ^en

degrés

des rotations

Faradaycp

mesurées ont été

portées

^{sur la}

figure

^{2 en fonction}

de la

fréquence v

^du rayonnement ; les rotations

sont

comptées positivement

^{dans le sens du courant}

magnétisant,

^et

l’origine

^des

fréquences

^{a été}

prise

au centre du

spectre d’absorption

^du

disperseur qui comporte quatre

raies d’abscisses

T

^{10 et 62 MHz.}

On voit _que des rotations

dépassant l’angle

^droit

ont pu être observées.

L’interprétation

des résultats

peut

^{être faite}

quantitativement

^{de la}

^façon

^sui-

vante : un milieu

qui possède

^{une raie}

d’absorption

lorentzienne de

fréquence

^{vo de}

demi-largeur S

^{et de}

coefficients

d’absorption

^centrale

ko, présente,

pour

un

rayonnement

^de

fréquence v,

^{une anomalie d’in-}

dice

qui peut

^s’écrire

lorsque v

^-

vol

^est

grand

par rapport ^à 8. La vibra- tion

électromagnétique

^{subit en}

conséquence,

^en

traversant une

épaisseur z

^du

milieu,

^le

déphasage

Cette relation

permet

^{d’évaiuer les}

déphasages tf;d

^et

Çg

^subis

respectivement

par les compo-

santes circulaires droite et

gauche

^du

rayonnement

de

fréquence

^{en sommant} les contributions des différentes raies

d’absorption correspondantes,

compte

^{tenu de leurs} intensités et de leurs

fréquences respectives.

La rotation

Faraday

^est finalement donnée _par

Le coefficient

l~o

^{relatif à une raie} déterminée est

relié à la section efficace

d’absorption résonnante

et au coefficÍen t

d’absorption

^sans

recul,

^{ou facteur}

de Lamb-Mössbauer

f’

par la formule

°

Fie. - 2. ^- Mesure de la rotation

Faraday

cp dans ^une lame de fer ^en fonction de la

fréquence v

du rayon- nement.

L’origine

des abscisses est

prise

^{au centre de}

symétrie

^du spectre

d’absorption

^du

disperseur.

W étant l’intensité relative de la raie considérée

(soit

^{1 si} la raie n’est pas

décomposée)

^{et N le}

nombre de _noyaux de 57Fe _par cm3. La courbe tracée sur la

figure

²

représente

les variations de _cp

en fonction de v données _par le calcul

précédent

^dans

lequel

^{on a}

pris

^{pour le}

produit f’oEj

la valeur

qui

fournit le meilleur accord avec

l’expérience.

^{On voit}

que la courbe ainsi obtenue

représente

correctement

les variations

expérimentales

^{de ç} dans les diverses

régions spectrales

^à

l’exception prévue

^du

voisinage

immédiat des

raies,

^{et de la mesure effectuée} pour l’abscisse v ⁼ 36

qui correspond

^à l’immobilité du

disperseur

^{et donc à}

l’absorption parasite déjà signalée.

^Le

produit f’ao

dans le fer à

température ambiante, qui

^est ainsi déduit des mesures de dis-

persion,

^{est trouvé}

égal

^à

1,89

^{X 10-18}

cm2, ce qui correspond

^{à un} coefficient de conversion interne oc

de l’ordre de

9,

^{en bon accord avec les mesures}

directes récentes

[5], [6], [7]

^{et non avec l’ancienne}

détermination ^{oc =} 15

[8].

Les

expériences

^de

biréfringence.

^{~-- Elles ont}

d’abord été faites en utilisant comme

disperseur

^une

lame de fer aimantée transversalement et compor- tant

9,4

mg par cm2 de fer enrichi à

92,8 %

^{en 57Fe.}

Avec des milieux d’aussi forte densité

optique,

^la

principale

difficulté est de s’affranchir au maximum des effets de

l’absorption

résonnante

qui

^{se font}

sentir même à des distances des raies

grandes

par

rapport

^{à leur}

largeur 2~,

^et

qui s’accompagnent

^ici

généralement

^de dichroïsme linéaire. De ce

point

de vue on

peut

^montrer que l’étude de la biré-

fringence peut

^être faite dans les meilleures condi- tions ^en

quatre points privilégiés

^du

spectre

^{du dis-} perseur, deux ^à deux

symétriques

par

rapport

^{à la}

fréquence

^centrale vo, ^et situés chacun entre deux raies

d’absorption

consécutives

polarisées

^{dans des}

directions

orthogonales.

Par raison de

symétrie

deux

points

^sur

quatre

^{ont seulement été consi-}

dérés ;

^ils

correspondent

^aux

fréquences respectives

v1 ⁼ vo

+ 17,5

^{MHz et} v2 ---- vo

+ 46,8

^MHz

qui

ont été obtenues _par le

déplacement,

^{à des vitesses}

appropriées,

^du

disperseur

dans le faisceau de rayons gamma. La

figure

³

représente,

pour la fré- quence l’intensité du rayonnement ^transmis par l’ensemble du montage suivant l’orientation de

l’analyseur repérée

par

l’angle ~ : lorsque

^{la vibra-}

tion

rectiligne

incidente fait ^un

angle

^{oc = 45° avec}

la direction d’aimantation OX du

disperseur,

^l’inten-

sité est

pratiquement indépendante

^de

^~,

^ce

qui signifie

que la vibration

émergeant

^du

disperseur

^est

polarisée

circulairement et que la lame étudiée est

quart-d’onde ;

si le faisceau incident est

polarisé

suivant OX

qui

^{est une}

ligne

^{neutre de la lame}

biréfringente,

c’est-à-dire si ^{oc =}

0,

^on observe la loi de Malus

simple

^{comme en} l’absence de

disper-

seur. Des mesures

précises

^ont

permis

^{d’évaluer à 88°}

le

déphasage

^introduit par la lame entre les _compo-

santes linéaires

orthogonales

^du rayonnement ^de

FIG. 3. ^-

Biréfringence

d’une lame de fer

approxima-

tivement quart d’onde : intensité 7 du rayonnement détecté en fonction de

l’orientation ~

^de

l’analyseur (la lame, parallèle

^au

plan XOY,

^est aimantée sui- vant

OX ; l’angle

^{cc =}

(OX, H,~

définit l’orientation du

polariseur

^et

l’angle ~

^_

(OX, H2)

celle de l’ana-

lyseur).

fréquence

v1, alors _{que pour} la

fréquence v2

^le

déphasage

^{mesuré est de 163°.}

L’interprétation

^de

ces résultats a fourni une nouvelle détermination du

produit f’6o

^{dans le}

^fer, compatible

^avec celle déduite des

expériences

de rotation

Faraday.

Des

expériences analogues

^{ont été réalisées avec}

un

disperseur

constitué par ^une lame monocristalline de fluosilicate ferreux

(FeSiF 6’ 6H,O) préparée

^à

partir

de fer enrichi à 46

%

^{en 57Fe et taillée}

paral-

lèlement à son axe

optique ;

^{dans ce cas la fré-}

quence

optimum

pour l’étude de la

biréfringence

est celle

qui

^est

équidistante

^{des deux raies}

d’absorp-

tion du

cristal, qui apparaissent polarisées

^{dans des}

directions

perpendiculaires [1], [9].

En diminuant

l’épaisseur

^{de la lame}

jusqu’à 0,63

^{mm on a} pu obtenir ainsi une lame

biréfringente pratiquement quart-d’onde

pour le

rayonnement

considéré. Ces

expériences

^{ont fourni une} détermination indirecte du coefficient

f’

^dans

FeSlF6, 6H,O

^à

température

ambiante ^et la valeur

f’ ^_~ 0,30

^{trouvée est en}

accord satisfaisant avec une évaluation directe par transmission.

L’ensemble de ces

expériences

^montre

qu’il

^est

possible

d’utiliser l’effet Môssbauer _pour

développer

une

polarimétrie

^{et une}

optique

cristalline dans le domaine des rayons gamma de faible

énergie.

^Elles

sont à

rapprocher

de tentatives récentes

qui

^{ont été}

faites _pour

développer

^une

polarimétrie

pour les rayons gamma de haute

énergie [10].

Manuscrit _reçu le 10 février 1966.

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