Utilisation d'une expérience de résonance électrique. Radiofréquence sur des niveaux excités dans un faisceau d'ions accélérés à la détermination des sections efficaces d'excitation. Application au niveau n = 6 de 4He+

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Utilisation d’une expérience de résonance électrique.

Radiofréquence sur des niveaux excités dans un faisceau d’ions accélérés à la détermination des sections efficaces

d’excitation. Application au niveau n = 6 de 4He+

A. Zgainski, S. Churassy, M. Lombardi

To cite this version:

A. Zgainski, S. Churassy, M. Lombardi. Utilisation d’une expérience de résonance électrique. Ra-

diofréquence sur des niveaux excités dans un faisceau d’ions accélérés à la détermination des sections

efficaces d’excitation. Application au niveau n = 6 de 4He+. Journal de Physique, 1975, 36 (12),

pp.1221-1231. �10.1051/jphys:0197500360120122100�. �jpa-00208368�

UTILISATION ^D’UNE EXPÉRIENCE DE RÉSONANCE ÉLECTRIQUE.

RADIOFRÉQUENCE SUR DES NIVEAUX EXCITÉS DANS UN FAISCEAU

D’IONS ACCÉLÉRÉS A LA DÉTERMINATION ^DES SECTIONS EFFICACES

D’EXCITATION. APPLICATION AU NIVEAU

^{n =}

^{6 DE} 4He+

A.

ZGAINSKI,

S. CHURASSY

Laboratoire de

Spectrométrie Ionique

^et Moléculaire

(associé

^au

C.N.R.S.),

Université de

Lyon I, Campus

^{de la}

Doua,

⁶⁹⁶²¹

Villeurbanne,

^France M. LOMBARDI

Laboratoire de

Spectrométrie, Physique (associé

^au

C.N.R.S.),

Domaine

Universitaire,

38041 Grenoble

Cedex,

^France

(Reçu

^{le 7 avril}

1975,

^{révisé le}

15 juillet 1975, accepté

^{le 25 août}

1975)

Résumé. ^- La méthode de détection

optique

d’une résonance électrique ^{entre niveaux} hydro- génoïdes ^{sur un} faisceau d’ions excités par cible solide mince peut être utilisée pour déterminer des sections efficaces d’excitation. Nous étudions, ^{en nous} référant à une expérience ^{faite dans le niveau}

n ⁼ 6 de

4He+,

^les

possibilités

de la méthode. Nous en concluons que, compte ^tenu des corrélations entre signaux des sous-niveaux ML, ^{on ne} peut atteindre que certaines combinaisons linéaires des sections efficaces d’excitation.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

optical

détection of an electric resonance between hydrogenoid ^{levels on beam-}

foil excited ions, ^{can be}

applied

^to the determination of excitation cross-sections. We study ^the

possibilities

of this method by referring ^{to an}

experience

^{on the n = 6 4He+} level. Since the

signals

from various ML sub-levels are correlated the method allows only ^the determination of a few linear combinations of excitation cross-sections.

Classification Physics ^Abstracts

5.250 ^- 5.286

1. Introduction. ^- La résonance

électrique

^radio-

fréquence

^{est une méthode}

possible

de détermination des structures fines ou

hyperfines

^{des atomes}

hydro- génoïdes légers

^{car les}

séparations

^{entre niveaux sont}

alors assez faibles _pour être du domaine des

hyper- fréquences. Fabjan

^et

Pipkin [1]

^ont ainsi étudié

l’hydrogène

^{en utilisant un} faisceau d’ions accélérés.

Nous avons

appliqué

^cette

technique

^à

quelques

états excités de l’hélium

ionisé, 4He+ ;

^{des résultats}

préliminaires [2]

^ont été obtenus _{pour les} niveaux

n ⁼

5, 6,

^{7 : il}

s’agissait

essentiellement de mesures

de structure. Nous examinons ici les

possibilités d’obtention

des sections efficaces d’excitation à

partir

du

signal optique

de résonance

électrique

^{RF et nous}

les illustrons sur des résultats

plus précis

^concernant

n ⁼

6,

^{dans la} transition n ⁼ 6 à n ⁼ 4 située vers

6 561

A.

Le

principe

^de

l’expérience

^{est de soumettre un}

faisceau d’ions 4He+ excités _par cible solide mince à l’action d’un

champ électrique

oscillant.

Lorsque

^la

fréquence

^du

champ correspond

^{à une}

séparation

^de

structure fine telle _{que AL} ⁼ ±

1,

^il y ^a

couplage

entre les deux états

atomiques concernés,

^donc transferts de

population, qui

^sous certaines conditions

(voir § 2.3)

entraînent une variation de l’intensité lumineuse due au déclin

radiatif,

permettant ^{de détec-}

ter

optiquement

^{la résonance.}

En

pratique,

^{le faisceau}

d’ions, après

excitation _par

une cible de

carbone,

^{traverse une}

région

^de

champ électrique RF, rectilignement polarisée

^{dans une}

direction

perpendiculaire

^{au faisceau. La détection}

a lieu

après

^cette

région, parallèlement

^au

champ électrique (Fig. 1).

Dans une

première partie,

^{consacrée au calcul du}

signal optique

^{de résonance}

électrique RF,

^nous

serons amenés à étudier :

- le choix d’une

représentation

^{basée sur l’étude}

des

symétries

^du

problème ;

-

l’expression

^des

opérateurs :

Qo densité d’exci-

tation, U(t) d’évolution, D

^de

détection,

^{dans cette}

représentation ;

- le

signal analytique

^{dû à chacune des}

populations

LO’ML ^(dans

l’axe du faisceau

pris

^{comme axe de}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197500360120122100

FIG. 1. ^- Dispositif expérimental. ^1. Cible de carbone. 2. Plaques

RF. 3. Diode. 4. Mesure puissance ^{RF. 5.} Coupleur ^directif.

6. Fréquencemètre. ^7. Générateur RF modulé 1 000 Hz. 8. Lentille et filtre. 9. Photomultiplicateur. ^10. Amplificateur-discriminateur.

11. Détection synchrone. ^Les bobines de compensation ^du champ

terrestre n’ont _pas été représentées. ^La compensation de l’effet

Doppler ^{est obtenue en} inversant les bornes a et b.

quantification)

^des sous-niveaux de structure fine

concernés,

compte ^{tenu de deux}

approximations : systèmes indépendants

^{à 2 niveaux et}

champ

^tournant.

On montrera

qu’on

^ne

peut

atteindre les cohérences d’excitation

LL’ U ML

^{dans cette}

expérience.

- La simulation d’un

signal expérimental

^corres-

pondant

^{à diverses}

répartitions

^de

populations

^{en L}

et ^ML.

La seconde

partie

^{sera consacrée à la} détermination des sections efficaces d’excitation

LU ML

^{dans les}

niveaux _{s, p,}

f,

g, h de n ⁼ 6 de 4He+.

- La méthode des moindres carrés mettra en

évidence les corrélations entre les

populations LQ’ML,

indépendamment

^du

signal expérimental.

- On recherchera

alors,

par ^un

changement

^de

base,

^les combinaisons linéaires non corrélées des

LQML,

^{et on} évaluera leur

précision, compte

^tenu des données

expérimentales.

^Les

plus significatives

permettront de reconstituer le

signal.

- Un

développement de Jo

^{sur une base}

d’opé-

rateurs tensoriels irréductibles conduira à

exprimer

les contributions des

populations (tenseur

^d’ordre

0)

et

alignements (tenseurs

^d’ordre

2, 4, etc.)

^au

signal.

On montrera enfin _que les variances des combi- naisons linéaires non corrélées des

LU ML ^dépendent

étroitement des contributions relatives des _popu- lations et

alignements

^au

signal,

^ce

qui

^{fixe les}

possi-

bilités et les limites de la méthode.

2.

Signal optique

^{de résonance}

électrique

^{RF. -}

Pour des niveaux n

élevés,

les écarts des

fréquences

de résonance deviennent

comparables

^aux

largeurs

de

raies,

^{si bien} que la forme du

signal

^observé

dépen-

dra sensiblement des

populations

initiales. La connais-

sance de

l’expression analytique

^de

chaque

compo- sante du

signal

^est donc nécessaire à la détermination de ces

populations

^initiales.

2.1 SYMÉTRIE DU PROBLÈME ET CHOIX D’UNE REPRÉ-

SENTATION. ^- On peut

distinguer

^trois

phases

^dans

une

expérience

^{de détection}

optique

de résonance

radiofréquence électrique

^{sur un} faisceau d’ions accélérés :

a)

^La

préparation

^du

système

^décrite par

l’opé-

rateur densité d’excitation _Qo.

b)

L’évolution du

système

^{due à son} hamiltonien

X(t)

^et

qui s’exprime

par

l’opérateur

d’évolution

U(t),

tel que :

c)

^La détection dont rend

compte l’opérateur

^de

détection :

où D est

l’opérateur dipolaire électrique,

e03BB le vec-

teur unitaire associé à la

polarisation détectée, Pi

le

projecteur

^{sur les états} inférieurs de la transition

optique

^détectée.

L’intensité lumineuse détectée a pour

expression :

Les

symétries

^des

opérateurs

Qo,

U(t), D

^{vont nous}

guider

^{dans le choix d’une}

représentation.

.

Les

propriétés

de l’excitation d’un faisceau d’ions par ^une cible solide mince

(nature

purement ^élec-

trostatique

^de

l’interaction, symétrie cylindrique) s’expriment simplement

^{dans la base}

découplée

correspondant

^{à l’axe z} du faisceau

pris

pour ^axe de

quantification.

Par contre, le hamiltonien du

problème

^étant

invariant _par rotation autour de l’axe

oZ,

^colinéaire

au

champ ^RF,

^{aura une structure}

^diagonale

^en

MJ

dans la

représentations 1 JM} >z

^{où OZ est l’axe de}

quantification.

En

conséquence,

^on écrira d’abord _0’0 dans la base

LSML Ms >z puis

par

changement

^{d’axe de}

quanti-

fication lié à une rotation

qui

^{amène oz sur}

oZ,

dans la

base LSML Ms > z,

enfin dans la base

couplée LSJMJ >z.

Dans

l’approximation dipolaire électrique,

^le

champ électrique RF,

^de

fréquence N, couple

les états de

parité opposée (111L 1

⁼

1)

^{et le}

couplage

^{est d’autant}

plus important

que leur écart en

fréquence DF 1

est

proche

^{de N. En}

particulier,

^{dans le domaine}

étudié : 400 MHz-700

MHz,

^et pour le niveau n ⁼ 6

de

4He+,

^on

peut distinguer

quatre transitions

dipolaires :

Les durées de vie sont les suivantes :

Seules les deux

premières

^{ne sont} pas

indépendantes,

car elles admettent un état commun

G9/2;

^{nous les}

considérons

cependant

^{comme telles} compte ^tenu de leur écart en AF et à cette

approximation près, l’espace

des états du

système

^{sera formé de sous-}

espaces

disjoints

^{à deux}

^états,

^du

type 1 LSJMJ >z et L’ SJ’ MJ >z.

La détection

(en

l’absence de

polariseur) qui

s’effectue dans notre cas

parallèlement

^à

^oZ,

^axe

du

champ ^RF,

est, elle

aussi,

invariante _par rotation

autour

^de

oZ,

^donc

diagonale

^en

Mj.

^De

plus, D

ne

pouvant coupler

^{que des} niveaux de même

parité, (j 0394L 1

⁼

0,2),

^sera

diagonale

^dans

chaque

^sous-

espace

Mj :

^{seuls seront} à calculer les éléments de matrice tels _{que : z}

( LSJMJ 15) 1 LSJMJ > z.

La détection ^est incohérente et

l’expression (2.1)

du

signal

^montre

qu’alors,

les cohérences de

03C3(t),

termes

extradiagonaux

tels que :

ne seront pas détectées. Il suffit donc de calculer les

termes

diagonaux :

On ne

peut

^{exclure a}

priori

des cohérences d’exci- tation du type : z

( LSJMJ 1 Uo L’

^SJ’

Mj )z

^dans

l’expression

^{de ces derniers. En}

^fait,

^{nous verrons}

qu’elles disparaissent

par suite de la variation de la

phase

^du

champ

^{RF vue} par les ions du faisceau.

2.2 ETUDE DES OPÉRATEURS _0"0’

U(t)

^{ET D. -}

2 . 2 .1

Opérateur

03C30 pour ^une excitation d’un

faisceau

d’ions par cible solide mince. ^- 2.2.1.1 Excitation d’un faisceau d’ions par cible solide mince. - Si l’on _suppose en étendant

l’hypothèse

de Percival et Seaton

[3],

^une interaction

faisceau-cible,

^{de nature} purement

électrostatique

^{et si} l’on tient

compte

^{de la} brièveté de l’excitation _par

rapport

^au

temps

^corres-

pondant

^au

couplage

^{de L et}

^S,

^{la base}

découplée 1 LSML Ms >z

⁼

1 LML >z SMS >z

^{sera la}

plus appropriée

^{à la}

représentation

de Jo

qu’on

pourra

décomposer

^{selon :}

où

°Q°

^et

suo agissent respectivement

^dans les espaces orbitaux et de

spin LML >z et SMS >z.

Si l’on admet

l’isotropie

^de l’excitation dans

l’espace

de

spin, suo

^{se confond avec}

l’opérateur

^{identité et}

l’étude de _Jo se réduit à celle de

’ao.

La

symétrie cylindrique

de l’excitation ^a deux

conséquences :

a) 003C30

^{est invariant} par rotation autour de l’axe

oz du

faisceau, 003C30

^{est donc}

diagonal

^en

MJ

^{dans la}

base

coupée LSJMJ >z;

b) 003C30

^{est invariant par} réflexion dans tout

plan

contenant oz ; ^on

peut

^{en déduire}

l’égalité

Il convient de noter que les

symétries précédentes

n’excluent _pas l’existence de termes de cohérence tels que :

z LML 1 ouo 1 L’ ML >z

^avec L #

L’,

^{mis en} évidence dans l’étude de

Lombardi,

^{Giroud et}

Zgainski [4].

En

résumé,

^les

paramètres

de l’excitation relative- ment à l’axe du faisceau

pris

pour ^axe de

quantifi-

cation sont de deux types :

e Les

populations z LML 1 ouo 1 LML >z

^{ou sec-}

tions efficaces d’excitation des sous-niveaux

ML

d’un niveau L.

e Les cohérences

z( LML 1 Ou 0 LL’ ML >z

^entre

niveaux de L différents.

Nous verrons que la détection

optique

^{de la réso-}

nance

électrique

peut permettre l’obtention de cer-

tains de ces

paramètres.

2.2.1.2

Eléments de matrice

diagonaux

^de 6o dans la

base LSJMJ )z.

^{- Si R est}

l’opérateur

^associé

au

changement

^{d’axe de}

quantification (Oz

^en

OZ),

^{on a :}

Pour les éléments

diagonaux,

les seuls à intervenir dans le

signal

^{comme le montrera l’étude de}

U(t),

^{et en intro-}

duisant les

populations

^initiales U Omm:

L’invariance de Jo dans ^une rotation de 03C0 autour de l’axe du faisceau a pour

conséquence :

2. 2. 2

Opérateur

d’évolution. ^- 2 . 2 . 2 .1

Système

^{à deux niveaux}

couplés

par ^un

champ électrique

^{RF. -}

Le hamiltonien

Je(t)

peut ^{s’écrire :}

Jeo

^est le hamiltonien en

champ ^nul, Jed

le hamiltonien

phénoménologique

^rendant

compte

du déclin radiatif et

JCRF

le hamiltonien du

couplage

par le

champ électrique

^RF

La

phase ô

traduit l’interaction des ions avec le

champ

^RF à différents

points

^{de son}

cycle.

Dans

l’approximation

^d’un

système

^{à deux niveaux}

(§ 2.1), H(t)

^a pour

représentation

^{dans la} base des états

propres l 1> est | 2> de Jeo +X,:

col, y, et úJ2, 72 sont les

pulsations

^{et les} inverses des durées de vie associées

respectivement

^aux

^états | 1 >

^et

| 2 >.

L’interaction a pour

expression :

Le calcul de

l’opérateur

d’évolution

U(t)

s’effectue

généralement (Silverman

^et

Pipkin [5]),

^{selon les}

étapes :

- passage dans la

représentation d’interaction,

-

approximation

^du

champ

tournant,

-

diagonalisation

^du hamiltonien

indépendant

^du temps obtenu dans la

représentation

^{associée au}

référentiel du trièdre tournant. Dans ce

dernier,

^{la résonance}

électrique

^RF peut ^alors

s’interpréter

^{comme un}

anticroisement de deux niveaux

couplés

par ^un

champ électrique statique.

U(t)

^a pour

expression

^dans

la,base

propre de

Jeo + aCd :

Uo, Ul

^et

U2.

^rendent

compte respectivement

^de l’évolution du

système

^{due à}

Jeo

⁺

Jed,

^du passage dans le référentiel tournant, ^{et du}

couplage

^{vu dans ce dernier.}

2.2.2.2

Expression

^de

l’opérateur

^densité

u(t).

En

désignant

par

Iij( t),

aoij ^et

03C3ij (t)

les éléments de matrice de

U2(t),

03C30 ^et

0"( t)

^{dans la base} propre de

Jeo + Xd

et

après

moyenne ^sur la

phase ^eifJ

pour tenir compte ^{du fait} que les ions

interagissent

^{avec le}

champ électrique

^RI

en différents

points

^{de son}

cycle, l’expression (2. 2)

^se

développe

^{selon :}

A la suite de la moyenne ^sur

b,

les cohérences d’excitation 03C30ij

(i

^#

1)

^ont

disparu

des éléments

diagonaux

de

Q(t),

^mais demeurent dans les éléments non

diagonaux.

^Comme

l’opérateur

^{de détection est}

diagonal

^dans

la même

représentation,

^le

signal

^{est donc}

indépendant

des cohérences d’excitation.

FIG. 2. ^- Evolution de l’opérateur ^{densité : -} de to ^{= 0 à t =} tl, évolution du système ^en l’absence de RF, ^décrite par Uo ; ^- de t, à t2, interaction ^avec le champ RF, ^{dont rend} compte U ; ^- de t2

à t3, ^détection.

Dans notre

expérience,

l’évolution a lieu en trois

phases

^{comme le montre la}

figure

^{2. En}

désignant

par 03C4 le temps d’interaction

(i

⁼ t2 -

tl),

^{on obtient :}

2.2.2. 3 Eléments de matrice de

l’opérateur

^{Z de}

couplage.

^{- Z}

peut

être considéré comme la compo- sante

TJ

^{du tenseur r -}

^{rCl où}

^{r et C}

représentent respectivement

^la

partie

^{radiale et}

angulaire

^de

^r1.

^{Dans la}

base

coupée LSJM, > z,

^un

calcul _classique

donne :

où a est le rayon de la

première

orbite de Bohr et

L >

^le

plus grand

des nombres

quantiques

^{L et} L’. Les pro-

priétés

^de

symétrie

des coefficients

3 j

^et

6 j impliquent

que seuls seront

couplés

^{les états tels} que :

De plus :

Le

changement

^de

MJ

^{en -}

Mj

^{conserve donc les}

éq. (2.3) :

^{il suffira de} considérer l’excitation et l’évolution

dans les sous-espaces

Mj

> 0. ^,

2.2.3

Opérateur de

détection. ^- En

désignant par | lSjm j >

^les états inférieurs de la transition et compte

tenu des

symétries (§ 2.1)

^on doit calculer :

1) étant invariant dans une rotation de 03C0 autour de l’axe du faisceau

Il suffit donc de déterminer D _pour les

MJ

> 0.

Le

produit

^scalaire

e03BB.D

^a pour

décomposition

tensorielle :

e+ 1 ^et e -1

désignant

^les

polarisations

circulaires droite et

gauche,

eo la

polarisation rectiligne.

^{Dans notre}

configuration,

^la lumière détectée est une

superposition

incohérente u+ et Q-. Par un calcul

analogue

^{à celui}

de l’élément de matrice de

l’opérateur

Z, ^{nous avons :}

avec

ANL,nl = J rRNL Rnl

^{dr. Les}

quantités ANL,nI

^{sont liées aux} valeurs de

SH

^{dans la} tabulation de Wiese :

Pour un

hydrogénoïde

2. 3 EXPRESSION ANALYTIQUE DU SIGNAL. ^- La détection a lieu

de t2

^à t3, déterminés _par

l’angle

d’ouverture du

système optique (Fig. 2).

Dans un sous-espace

Mj,

l’intensité lumineuse détectée sera :

03C311(t2) et 03C3 22(t2)

^sont donnés par

(2.3), 01,

^et

D22

sont les éléments de matrice

diagonaux

^{de D.}

Remarque :

^On

peut

^montrer que l’intensité lumi-

neuse

I(MJ)

^est

indépendante

^{de la}

fréquence

^du

champ

^{RF dans deux cas}

particuliers :

- durées de vie

égales :

y 1 = y2,

populations

^initiales

égales

03C3011 ⁼ 03C3022 ;

- durées de vie

égales :

y, ⁼ y2,

. éléments de matrice de la détection

égaux :

Si l’on revient à la base

découplée LML SMS >z

avec l’axe du faisceau comme axe de

quantification,

l’intensité totale

s’exprime

^comme combinaison linéaire des

L03C30mm, notées ai :

2.4 SIMULATION. ^- En fonction des

populations

initiales

choisies,

^on

peut

calculer le

signal

correspon- dant. On a considéré

(Fig. 3)

^{trois cas de}

peuplement des

niveaux L :

pondération plate, statistique

^et

triangulaire (avec

le maximum en

F),

^{avec les trois}

hypothèses

^de

non-alignement, alignement

^en

Le calcul a été effectué _pour les conditions

expérimen-

tales résumées dans le tableau I.

Cette étude montre que le

signal

obtenu varie consi- dérablement selon les choix de

populations

initiales :

FIG. 3. ^- Simulation du signal pour 3 hypothèses ^de peuplement

dans 3 cas d’alignement : a) S : P : F : G : H = 1 :1 :1 :1 :1 ¹ (distribution plate) ; b) S : P : F : G : H = 1 : 3 : 7 : 9 :11 (distri-

bution statistique) ; c) S : P : F : G : H = 1 : 2 : 4 : 3 : 2 (distri-

bution triangulaire, ^{avec maximum en} F). ^{1. Pas} d’alignement;

2. alignement ^en ML ⁼ 0 ; 3. alignement en | 1 ML = ^L.

TABLEAU 1

Conditions

expérimentales

Excitation :

Energie

^{des ions He + 300 keV}

Cible de carbone 10

gg/cm’

Courant 3

03BCA

Distance

cible-plaques

^{RF 1 cm}

Radiofréquence :

^Distance d’interaction

8,5

^cm

Séparation

^des

plaques

^{5 mm}

Champ électrique Eo

^{= 94}

V/m ;

V 03C4 ~

0,6

Détection : PM 9656 S EMI

Filtre 6 560

A

Détection

synchrone fréquence chopper

^{1 kHz}

durée de comptage ^dans

chaque

état du

cycle :

^D

= 0,47

temps ^de comptage : ^{T = 100 s}

taux de comptage du bruit :

RB

^{= 6 000}

cp/s

taux de

comptage

^du

signal : RS

^{= 100}

cp/s

Distance d’observation

après

^les

plaques :

^{3 cm}

Compensation

^du

champ magnétique

^terrestre.

certaines résonances peuvent être fortement atténuées

ou

déplacées,

^leur

amplitude inversée ;

^{si la structure}

du niveau excité est

supposée

^{connue, la résonance}

électrique peut

^donc fournir des informations sur

les sections efficaces d’excitation à la fois en L et en

ML. Qualitativement,

^{c’est une} distribution

plate

en L intermédiaire entre un

alignement

^en

ML

^{= 0}

et un

non-alignement, qui

^{décrit au} mieux les résultats

expérimentaux (Fig. 4).

3. Détermination des sections efficaces et discussion.

- Le

déplacement

^{de Lamb} pour le niveau n ⁼ 6 de He II a pour valeur 524 MHz

[6].

^La

largeur

^{de la}

courbe de résonance observée est telle _que cette transition n’est _pas entièrement

séparée

^{des trois}

transitions voisines. L’étude

expérimentale

^{a donc}

FIG. 4. ^- Comparaison ^du signal expérimental ^{avec le} signal

calculé à partir ^{des 7} combinaisons

linéaires 03B1tj

^les plus significatives

du tableau II.

été faite _pour un domaine de

fréquence

^{allant de 400}

à 700 MHz.

Le

signal

^observé

(Fig. 4)

résulte ainsi de la somme

des contributions de 14 sous-espaces

Mj orthogonaux

entre eux, mettant en

jeu

^{les 18}

paramètres

ULM.,,,

populations

^{évaluées avec} l’axe du faisceau _pour axe

de

quantification.

3.1 MÉTHODE DES MOINDRES CARRÉS. ^- _{Les para-} mètres du

problème

^{sont les 18}

populations

^initiales

U LM L’ ^{que nous}

appellerons

^ici ai. ^La méthode des moindres carrés consiste à minimiser

l’expression

en fonction des variables 03B1j, ^{N étant} le nombre de

points expérimentaux

^définis par N valeurs

de xi

pour

lesquelles

^le

signal

^est y;, de variance

U2(y¡)

et

Jj(xJ

^la contribution de

chaque

^variable _03B1j. ^Le

système

^{à résoudre est :}

avec

et

i

Si certains

paramètres

03B1j ^sont

corrélés,

^{la matrice A}

sera mal conditionnée et le

système

^{à résoudre sera}

indéterminé. C’est le cas de notre

expérience.

^En

^effet,

le

signal peut

^{être une} fonction d’une certaine combi- naison linéaire des U LML

plutôt

que des

populations

elles-mêmes.

Ainsi,

la transition

Sl/2-P 1/2

^{a pour}

paramètres indépendants

^les

populations P 1 j2

^et

Sl/2.

Pi/2

^{est une} combinaison linéaire donnée de 6Po ^et up, ,

et

l’expérience

^ne

permettra

pas de

séparer

^{les termes}

FIG. 5. ^- Signaux ^des populations

LUML’

prises égales ^{à l’unité} (sur les sous-niveaux + ML ^{et -} ML). Certaines contributions sont très voisines et apparaissent confondues sur le graphique.

Pour chaque niveau, l’amplitude ^{croît avec} ML.

de cette combinaison. Une seconde difficulté

provient

du

signal

lui-même : si deux contributions _provenant de deux sous-espaces

Mj

différents peuvent être considérées comme

proportionnelles (eu égard

^aux

incertitudes

expérimentales),

^le

signal dépendra

^là

encore d’une combinaison linéaire des

(jLML

^concernés.

La

figure

^{5 montre que les} contributions des diffé- rents QLML ^sont peu différenciées et donc _{que la} méthode des moindres carrés n’est _pas

applicable.

Le

problème

^{est alors de trouver}

quels

^{sont les} para- mètres ou leurs combinaisons linéaires _que

l’expé-

rience

permettra

de définir.

3. 2 RECHERCHE DES COMBINAISONS LINÉAIRES DES POPULATIONS NON CORRÉLÉES. ^- La matrice

A,

^{si elle}

ne

peut

^être

inversée, peut

par ^contre être

diagonalisée

par ^une transformation unitaire S. Les variables ai

sont alors transformées en

variables ex)

^{dont on sait}

^[7]

qu’elles

^{ne sont}

plus

^{corrélées et dont on}

peut

^calculer l’écart

quadratique

moyen

03C3(03B1tj).

^On

^peut

^montrer

(voir appendice)

que ^si

03BBj

^{est une valeur propre de}

e ⁼

S -’ AS,

^{on a}

u(rxi) = Â j- ’/«

Les ce)

étant des combinaisons linéaires déterminées des variables ocj ^initiales

(otj = E Su ^oci), a(dj)

^{définit la}

précision

^avec

laquelle

^{est connue telle} combinaison linéaire des inconnues aj. Si la matrice A est mal

conditionnée,

^son déterminant est voisin de zéro ^et

. par suite

certains Âi

^seront voisins de zéro. Il leur

correspondra

^une incertitude

élevée ; 03B1tj)

^{sera indéter-}

miné et donc les 03B1j ^{eux-mêmes seront} indéterminés.

Ainsi, l’expérience

^ne

permettra

de connaître _que certaines combinaisons linéaires des

populations

^ini-

tiales,

^celles

correspondant aux

^les

^plus

^élevés.

TABLEAU II

Valeurs _propres de la matrice A des moindres

carrés, paramètres transformés aj’ (combinaisons

linéaires des

populations initiales)

^et incertitudes relatives

associées ; l’indice j repère

^les

différentes

^valeurs propres ; les

chiffres

^entre

parenthèses indiquent

^les

puissances

^de

10 ;

^les

puissances inférieures

^{â - 14 ne sont} pas

signficatives.

Le tableau II décrit les valeurs

propres Âj

^{et les}

incertitudes relatives

J(ce))/oe§

^{dans notre}

expérience.

Les calculs sont effectués avec les données

expéri-

mentales du tableau I. Si l’on admet une distribution de Poisson des

impulsions,

^l’écart

quadratique

moyen des

signaux yi

^{est donné} par :

La détection

synchrone digitale

^{donne en effet les}

taux de

comptage RB

⁺

Rs

^et

RB respectivement

^en

présence

^et absence de

champ électrique RF,

^durant le temps ^{DT de} comptage ; le facteur D tient compte de la durée effective de comptage ^dans

chaque

^{état du}

cycle. Comme R. » RS, a(y.)

^est

pratiquement

constant.

En

définitive,

^{seules deux} combinaisons linéaires des

populations

^initiales

(j = 5

^et

9)

^{sont bien}

connues, et pour ^une incertitude relative de l’ordre de

1/3, 7

d’entre elles seront connues. Si et seulement si les valeurs de tous les

oeÉ

étaient bien

déterminées,

^on

pourrait

^en déduire les

populations

^initiales a J.

Il est clair dans notre cas

qu’on

^ne

peut

donner l’en- semble des

populations

^initiales ocj. ^{Le tableau III} donne les coefficients des combinaisons linéaires les

plus significatives

^{ainsi que ceux d’une} combinaison déterminée ^{avec une}

précision

bien moindre.

On vérifie bien

(Fig. 4)

que si

l’expérience

^n’est

sensible

qu’à

^certaines combinaisons

linéaires,

^réci-

proquement

^la connaissance de ces

grandeurs

permet de reconstituer le

signal.

^Les différences observées

représentent

^les contributions _que l’on a alors

négligées.

Le tableau III

permet

^un certain nombre de conclu- sions :

- les

populations

(J’po ^et dpi interviennent

toujours

sous la forme ap, ^{+ 2} 03B1p1, ^ce

qui

^{met en évidence}

leur

corrélation

déjà prévue ^{(§ 3.1) ;}

- les coefficients de (J’po ^et api ^sont

toujours

très faibles : le

signal

^est peu sensible à la

population ^P, compte

^tenu de la faible durée de vie de ^ce

niveau ;

- la combinaison

linéaire j

^{= 5}

comporte

^un coefficient

prépondérant : 0,998

pour la

population

us ; elle traduit essentiellement le

signal

^{de réso-}

nance

Si/2’Pi/2

dont le maximum est situé à 524 MHz

(Fig. 4) ;

- ce sont les coefficients de _{aG et uH}

qui

^{sont les}

plus importants

^{dans la}

combinaison j

^{= 9 : elle}

décrit

principalement

^les transitions

G9/2-Hll/2

^et

H9/2-G7/2

^situées

respectivement

^{à 432 et 649}

MHz ;

- les

combinaisons j

^{= 1}

et j

^{= 13} font intervenir

avec des

poids comparables

^les

populations

u., 03C3G ^et aH : elles rendent compte ^{de la transition}

G9/2-F7/2

^{à 649 MHz et}

complètent

^la

description

^de

la

précédente (j = 9).

- pour les 4 combinaisons les

plus significatives,

le

signe

des coefficients est conservé à l’intérieur d’un niveau L

donné,

^ce

qui

^n’est

plus

^{le cas} pour les ^autres

TABLEAU III

Coefficients

des combinaisons linéaires

03B1tj

^des

populations

initiales les

plus significatives.

^{A titre}

de

comparaison,

^{on a}

fait figurer

^en dernière colonne les

coefficients

^{de la}

combinaison j

⁼

4,

^obtenue

avec une incertitude relative

plus importante : 0,80.

TABLEAU IV

Décomposition

des combinaisons linéaires de

populations 03B1tj

^les

plus significatives

^{sur les}

coeffi-

cients

Laq

^{de Uo}

^exprimée

dans la base

L T k.

^La dernière colonne

correspond

^à la combinaison

03B1t4

^connue

avec une incertitude relative

plus importante : 0,80.

(à

^titre

d’exemple,

^{on a choisi la}

combinaison j

⁼

4).

Elles

apparaissent

^de

plus,

^{comme très}

proches

^d’une

combinaison linéaire des

populations

pour les niveaux

F, G,

^{H. En}

définitive,

^{elles rendent}

essentiellement compte ^des

populations,

^{l’écart tra-}

duisant la contribution des

alignements

^{ou moments}

multipolaires

^{des niveaux.}

On est ainsi amené à étudier les contributions des composantes tensorielles de l’excitation _Qo au

signal.

3.3 DÉCOMPOSITION TENSORIELLE DE aa. ^- Une autre

approche

^du

problème peut

^{être faite en substi-}

tuant à la

description

de la matrice densité a par les

populations L03C3mm

celle de u _par les coefficients

L6q

sur une base

d’opérateurs

tensoriels irréductibles

LTq.

^Dans notre cas, 03C3 est

diagonale

^{dans la base}

découplée

^avec l’axe du faisceau comme axe de

quantification

^{et la}

décomposition

^ne comportera que des ^termes

Le

^{tels que :}

Les combinaisons

linéaires §

^{peuvent ainsi se}

décomposer

^{sur des termes}

L03C3K0 (Tableau IV),

c’est-à-dire en

populations

d’un niveau

L(k

⁼

0),

son

alignement (k

⁼

2)

^{et les}

alignements

^d’ordre

supérieur (k

>

2).

^On remarque alors _{que les}

ce)

^les

mieux connus se

décomposent principalement

^sur

les termes k ⁼ 0 et k ⁼ 2

(avec

^un

poids plus impor-

tant sur k ⁼

0),

^à l’inverse des autres

03B1tj

^pour

^lesquels

les coefficients sont du même ordre _pour tout k

FIG. 6. ^- Signaux ^des populations ^et alignements LUk 0 pris égaux ^à

l’unité. Niveau P : les contributions de 6ô ^et 6ô ^sont confondues.

Niveau F : courbe 1 : a’, ^{courbe 2 :} Ji, ^{courbe 3 :} u’ ^et a8. ^{Niveau G :}

courbe 1 : 6ô, ^{courbe 2 :} a’, courbe 3 : 03C340, a8 ^et 03C380. ^{Niveau H :}

courbe 1 : ag, ^{courbe 2 :} Ji, ^{courbe 3 :} 03C340, ^{courbe 4 :} 03C360, u8 ^et Qôo.

Les contributions des Qô décroissent rapidement ^{avec l’ordre k.}

(à

^titre

d’exemple,

^{on a fait}

figurer

^la combinaison

j = 4

^{dans le Tableau}

IV).

Ceci confirme la conclusion

précédente (§ 3.2) :

les combinaisons des sections efficaces initiales

L03C3mm

les mieux connues

correspondent,

^{à une assez bonne}

approximation,

^{aux termes de}

populations

^de Qo.

Si l’on examine le

signal correspondant

^à

chaque

La’ 0 (Fig. 6),

^{on voit} que les contributions des

aligne-

ments sont de

plus

^en

plus

^{faibles à mesure} que l’ordre k augmente, ^ce

qui explique

^la

large

incertitude obtenue _pour certaines combinaisons linéaires

aâ.

La résonance

radiofréquence

n’est donc _pas sensible

aux

alignements

^d’ordre

supérieur. Cependant,

^l’ex-

périence

^ne permet pas d’atteindre les

populations

des niveaux

(k

⁼

0)

^{et leur}

alignement (k

⁼

2),

^car

la corrélation entre ces

grandeurs

^demeure.

4. Conclusion. ^- La connaissance

analytique

^des

composantes

^du

signal

^{dans une}

expérience

^de

résonance

radiofréquence

^{sur des ions}

hydrogénoïdes

permet ^de

prévoir

^{deux sortes de} déterminations.

Ce sont d’une

part

celle de la structure du niveau considéré et d’autre part ^{celle des} sections efficaces dans le mode d’excitation utilisé.

Le traitement

numérique

^utilisé

ici, qui

^substitue

à l’inversion habituelle du

système

linéaire bâti à

partir

^{de la} méthode des moindres

carrés,

^sa

diago- nalisation,

_permet ^{de se}

placer

^{dans une}

représentation

où ont été mises en évidence :

- les corrélations existant entre les

signaux

^dus

aux différents sous-niveaux

magnétiques :

les valeurs propres

correspondantes

^{sont alors voisines de zéro}

et les variances associées

importantes ;

- les combinaisons linéaires des sections efficaces d’excitation

auxquelles

^le

signal

^{total est}

sensible,

et

qui correspondent

^aux

plus grandes

^valeurs propres, donc aux variances les

plus

^faibles.

Il

s’agissait

^ici d’excitation _par cible solide

mince,

mais il est

important

^{de noter} que la matrice A des moindres carrés ne fait _pas intervenir le

signal

^lui-

même,

^{mise à}

part

^la variance des

points expérimen-

taux. En

conséquence,

^{dans un autre} mode d’excita-

tion,

^{comme celui de la cible} gazeuse, A aura les mêmes éléments à un facteur

près,

pour ^toute

expé-

rience mettant en

jeu

les mêmes sous-niveaux

magné- tiques.

^La

diagonalisation

^{de A conduira aux mêmes}

combinaisons linéaires de

population

^non

^corrélées,

avec des variances toutefois différentes selon le

signal

obtenu.

Cependant,

^{il faut} remarquer que les résultats

dépendent

^{de la}

grandeur

^du

champ électrique

^radio-

fréquence :

^{la nature et le} nombre des combinaisons linéaires bien déterminées varient avec l’intensité du

champ ;

l’étude de la

diagonalisation

^en fonction du

champ

^{montre en effet} que pour des

champs plus

élevés,

^les

signaux correspondants

^{aux moments}

multipolaires

^{ne sont}

plus négligeables,

^ce

qui

aug- mente le nombre de combinaisons linéaires des

sections efficaces d’excitation connues avec

précision

^et

peut

donc contribuer à lever

partiellement

leur indéter- mination. Ce même

objectif peut

^{être atteint en}

exploi-

tant la

possibilité

^de

séparation

des sous-niveaux _par

un

champ magnétique

^axial.

Le traitement

numérique

^a

supposé

^{connues les}

fréquences

de transition. Ces

grandeurs

peuvent ^être aussi considérées comme de nouveaux

paramètres,

mais la

précision

^{que l’on} peut

escompter

^{dans les} conditions actuelles demeure

trop

^faible pour avoir

un intérêt dans la confrontation avec les

prévisions théoriques :

^la détermination des structures n’est en

effet

possible qu’en présence

^de transitions

dipolaires

suffisamment

éloignées

^{les unes des} autres, ou, ^ce

qui

^{revient au}

^même,

^{dans le cas} de sous-niveaux

magnétiques

excités sélectivement _par raie laser.

Remerciements. ^- Les auteurs souhaitent remer-

cier les Dr J. D. Silver et M. L. Gaillard

qui

^{ont été}

à la base de

l’expérience

^{et nous ont}

apporté

^leurs

critiques

^et

suggestions,

^ainsi que M. le Pr

Dufay

dans le laboratoire

duquel

^{ce travail a été réalisé.}

APPENDICE

1. Calcul de la matrice de covariance associée

aux

paramètres OEK

^définis par combinaisons linéaires des

variables y1 :

2.

Application

^aux

paramètres

ak déterminés _par la méthode des moindres carrés :

On doit minimiser

l’expression :

En posant :

on est amené à inverser le

système

^{linéaire :}

La matrice de covariance des 03B1j ^s’écrit

donc,

compte

tenu de

(1) :

Le

système (2) diagonalisé

^{devient :}

La matrice de covariance associée

aux ce)

^{a pour}

expression :

La

diagonalisation

^{a donc} pour

conséquence

^l’obten-

tion de combinaisons linéaires non

corrélées ce)

^{des otk}

initiaux ;

^une matrice de moindres carrés mal condi- tionnée

possède

^{des valeurs} propres ek voisines de

0,

ce

qui impliquera

^une

grande

incertitude sur la combi- naison linéaire

ak correspondante.

L’incertitude relative est donnée _{par :}

Remarque :

^{les valeurs} propres d’une matrice de moindres carrés sont nécessairement

positives

^ou

nulles.

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