HAL Id: jpa-00206891
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Étude d’une nouvelle méthode permettant d’orienter,
par pompage optique, des niveaux atomiques excités.
Application à la mesure de la structure hyperfine de
niveaux 1D de 3He
Milica Pavlović, Franck Laloë
To cite this version:
Milica Pavlović, Franck Laloë. Étude d’une nouvelle méthode permettant d’orienter, par pompage
optique, des niveaux atomiques excités. Application à la mesure de la structure hyperfine de niveaux
1D de 3He. Journal de Physique, 1970, 31 (2-3), pp.173-194. �10.1051/jphys:01970003102-3017300�.
�jpa-00206891�
ÉTUDE
D’UNE
NOUVELLE
MÉTHODE
PERMETTANT
D’ORIENTER,
PAR
POMPAGE
OPTIQUE,
DES NIVEAUX
ATOMIQUES
EXCITÉS.
APPLICATION A LA
MESURE
DE
LA
STRUCTURE
HYPERFINE
DE
NIVEAUX 1D
DE
3HE
Milica
PAVLOVI0107
(1)
et FranckLALOË
Laboratoire de
Spectroscopie
Hertzienne de l’E. N.S.,
associé au C. N. R.S.,
Faculté des Sciences deParis,
France(Reçu
le 27 octobre1969)
Résumé. 2014 On
expose dans cet article une nouvelle méthode permettant d’orienter des états
atomiques
excités ; cette méthode fait intervenir les trois processus suivants :2014 on crée par pompage
optique
une orientation nucléaire dans l’état fondamental des atomesd’une vapeur ;
2014 une
décharge H. F. porte les atomes dans divers états excités, sans détruire leur orientation nucléaire.
2014 l’orientation nucléaire ainsi obtenue dans
chaque
niveau excité peut être transformée en orientationélectronique,
par l’intermédiaire ducouplage hyperfin
aI. J ; la lumière émise par ladécharge est alors polarisée.
L’étude
théorique
de l’orientationélectronique
obtenue par cette méthode a étéeffectuée,
defaçon
à mettre en évidence l’influence des diversescaractéristiques
du niveau excité, ainsi que celle du champ magnétique.Cette méthode a été utilisée pour orienter divers niveaux excités de 3He. Une étude détaillée a été
effectuée pour les niveaux 3 1D, 4 1D et 5 1D, notamment dans le cas où un champ
magnétique
statique
introduit undécouplage
hyperfinpartiel ;
cesexpériences
ont conduit à une mesure de lastructure
hyperfine
de ces trois niveaux.Abstract. 2014 A
new method for
orienting
excited states isreported ;
the threefollowing
processesare involved :
2014 a nuclear orientation in the
ground state of the atoms is achieved by optical
pumping ;
2014 a R. F.
discharge in the vapour
populates
the various excited levels of the atoms, withoutdestroying the orientation of the nuclei ;
2014 in
each excited state, this nuclear orientation can be transformed by the
hyperfine
coupling aI. J in an electronic orientation, which can beeasily
detected by thepolarisation
of the emittedlight.
Theoritical study of the electronic orientation
obtained by this
method is presented as a function of the parameters of the excited state and of the staticmagnetic
field.This method has been used to orient various excited levels of 3He. A detailed study of the effect of the hyperfine decoupling in the 3 1D, 4 1D and 5 1D levels has shown a good agreement between
experimental results and theory, and yields a measurement of the hyperfine structure of these levels.
Introduction. - Les
expériences
de pompageoptique
sont souvent réalisées avec des atomes dont le
spin
nucléaire 1 n’est pas nul[1] ; lorsque
l’étatfondamen-tal des atomes est
diamagnétique (moment angulaire
électronique
J =0),
ellespermettent
même d’obtenirune orientation purement
nucléaire,
comme parexemple
dans le cas du mercure[2],
du cadmium[3]
et du zinc
[4].
Lespin
1joue
alors un rôle trèsparticu-lier ;
eneffet,
la méthode du pompageoptique
consisteà envoyer sur les atomes une onde lumineuse
convena-blement
polarisée
qui interagit
avec les électrons del’atome,
mais dont l’action sur lespin
nucléaire estcomplètement négligeable.
Lespin
nucléaire n’est doncpas directement affecté par cette
méthode,
et onpeut
même se demander comment il estpossible
d’obtenirune orientation nucléaire par pompage
optique.
Cettequestion
a été étudiée de manièreapprofondie
par Lehmann
[5] ;
cet auteur agénéralisé
les travauxthéoriques
antérieurs relatifs aucycle
de pompageoptique
[6], [7],
defaçon
à mettre en évidence d’unefaçon
plus
détaillée le rôlejoué
par lespin
nucléaire1 ;
il a pu ainsi montrer que, dans uneexpérience
depom-page
optique,
une orientation nucléaire nepeut
êtreobtenue que par l’intermédiaire du
couplage hyperfin
aI . J ;
en effet cecouplage
fait passer l’orientationdu moment
angulaire électronique
J,
obtenue par inter-action avec le faisceau lumineuxpolarisé,
au momentnucléaire I. Pour
rappeler
de manièreplus précise
les résultats deLehmann,
il est utile de considérer le«
cycle
de pompage » suivi par les atomes ; on sait que,dans les conditions
habituelles,
cecycle comporte
quatre
étapes
successives etindépendantes :
-
Absorption
d’unphoton
de résonanceoptique
polarisé,
au cours delaquelle
l’atome passe de l’étatfondamental à l’état excité.
-
Evolution propre dans l’état excité.
- Emission
spontanée qui
fait retomber l’atome dans l’état fondamental.- Evolution
propre dans l’état fondamental.
On
peut
associer à chacune de cesétapes
untemps
At,
qui
constitue un ordre degrandeur
de la durée desphénomènes
transitoirescorrespondants.
Parexemple,
au processus
d’absorption
est associé untemps
At =
1/A (A
est lalargeur spectrale
du faisceaulumi-neux
excitateur,
exprimée
en unités depulsation) :
1/A
représente
letemps
de passage d’unpaquet
d’ondes du faisceau lumineux en unpoint
fixe del’espace.
Demême,
à l’évolution propre dans l’état excité estasso-cié un
temps
(T
durée de vie de l’état excitécorrespondant).
Pour que le
spin
nucléaire soit affecté au cours del’une de ces
étapes
il suffit que,pendant
letemps
Atcorrespondant,
lecouplage
hyperfin
dans l’un des niveauxatomiques
concernés soit assezgrand
pouragir
sur1 ;
parexemple,
l’évolution propre dans l’étatexcité
peut
orienter 1lorsque
la condition 1 estréalisée
(a
est la constante decouplage hyperfin
dans le niveauconsidéré,
exprimée
en unités depulsation),
et bien sûr
lorsque
J apréalablement
été orienté. L’orientation de 1 ainsi obtenue n’est pas affectée par le processus d’émissionspontanée,
au coursduquel
lapolarisation
nucléairepeut
donc être transférée à l’état fondamental : c’est une des méthodesclassiques
qui
permet
d’orienter un ensemble despins
nucléaires parpompage
optique.
La nouvelle méthode que nous étudions dans cet
article
présente
une certaineanalogie
avec cellequi
vient d’êtrerappelée.
Considérons une vapeur forméed’atomes dont le
spin
nucléaire a été orienté dans l’étatfondamental ;
onpeut
penser à utiliser le fait que lespin
1 est peucouplé
au milieu extérieur pour transfé-rer son orientation dans divers niveauxatomiques.
Supposons
en effet que l’atome subisse un processusd’excitation très court
qui n’agisse
directement quesur ses variables
électroniques ;
ce processusn’affec-tera pas, comme nous venons de le
voir,
l’orientationdu
spin
1 ;
l’atome conservera donc en arrivant dansl’état excité l’orientation nucléaire
qu’il
avait dansl’état fondamental. Si la durée de vie du niveau excité
est suffisamment
longue
pourpermettre
aucouplage
hyperfin
des’établir,
cette orientation nucléaire pourraêtre
partiellement
transformée en orientationélectro-nique.
Le mécanismequi
vient d’être décrit fournit donc une nouvelle méthode d’orientation du momentélectronique
J ;
cette méthodecomprend
quatreétapes,
qui
correspondent
auxétapes
décritesplus
haut,
maisprises
dans l’ordre inverse :-
On oriente par pompage
optique
lespin
nucléaire dans l’état fondamental.-
Un processus de collision très
rapide
(que
nouspréciserons plus
bas de manièreplus détaillée)
permet
d’exciter
l’atome,
sans toutefois détruire sonorienta-tion nucléaire.
Remarquons
qu’il
estpossible
desuppo-ser que l’excitation des atomes est
isotrope,
etqu’elle
ne crée donc ni orientation ni
alignement
électronique.
- Au cours de l’évolution
propre dans l’état
excité,
l’orientation de 1 se transmet en
partie
à J parl’inter-médiaire du
couplage hyperfin
aI . J,
pourvu toutefoisque la durée de vie i soit suffisamment
longue
(condi-tion
1).
- L’atome
perd
son excitation par émissionspon-tanée. L’orientation
acquise
par Japparaît
alors sousla forme d’une
polarisation
de la lumière defluores-cence émise
(~).
Tout le raisonnement
précédent
repose sur le faitqu’une
orientation nucléaire n’est pas affectée lors d’une collisionagissant uniquement
sur les électronset durant un
temps
extrêmement court(~).
Cettepro-priété importante
enphysique atomique
aeffective-ment été vérifiée dans de nombreux autres cas
ana-logues ;
citons parexemple
l’étude des collisionsd’atomes 199Hg
ou2"Hg
dans l’état 63Pl
contre desatomes de gaz rares
[8]
ou contre des atomes deHg
dans l’état fondamental[9],
qui
montre que 1 n’est pasaffecté lors du processus « instantané » de collision
(alors
quel’atmosphère électronique
estmodifiée) ;
de
même,
l’étude des collisionsd’échange
entre deux alcalins[10]
montre que les deuxspins électroniques
s’échangent
sans que lesspins
nucléaires soient affectés. (2) Notons que, même si l’orientation de l’état excité étaitpurement nucléaire, il existerait déjà une polarisation
lumi-neuse de chacune des composantes hyperfines de la raie étudiée ;
toutefois les divers effets de la polarisation nucléaire s’annule-raient entre eux sur l’ensemble des composantes, de sorte que la
lumière de fluorescence globale ne serait pas polarisée (cf. § I, B, 1). La séparation des composantes hyperfines étant expéri-mentalement difficile à réaliser, nous supposons dans tout cet
article que c’est cette lumière globale qui est observée ; dans ces
conditions, l’orientation de J est indispensable pour voir
appa-raître une polarisation lumineuse.
(3) Les structures hyperfines que l’on rencontre en physique
atomique peuvent êtretrès faibles (nulles ou inférieures à 1 MHz, comme par exemple dans certains niveaux de 3He) et peuvent
atteindre quelques dizaines de milliers de Mégahertz (cas par
exemple du mercure). Dire que la collision dure un temps très
court revient donc à dire que le temps de collision Te est infé-rieur à 10-11 seconde.
Nous avons vu
plus
haut que l’excitation des atomespeut
avoir un caractèreisotrope ;
il n’est donc pasnécessaire de recourir aux
techniques
debombarde-ment
électronique [11]
]
qui, grâce
à la directivité d’un faisceaud’électrons, permettent
deproduire
directe-ment un
alignement électronique
dans un niveauato-mique
excité.Expérimentalement,
il estbeaucoup
plus
commode d’entretenir une
décharge
dans la vapeuratomique,
cequi
permet
d’atteindre aisément ungrand
nombre de niveaux. Une
décharge
dans un gaz sous unepression
de l’ordre du torrpossède
un caractèreisotrope :
en effet les électrons subissent à cettepres-sion de très nombreuses collisions
qui
dévient constam-ment leurstrajectoires ;
il s’ensuit que les collisionsqui
excitent les atomes ont lieu avec uneprobabilité
pratiquement
égale
dans toutes les directions.(Rappe-lons que les
pressions
utilisées dans desexpériences
debombardement
électronique
sontbeaucoup
plus
faibles ;
parexemple,
dans le cas del’Hélium,
cespressions
sont de l’ordre de10-2
à10-4
torr[12].)
L’excitation des atomes par une
décharge
semble doncêtre bien
adaptée
à l’obtention d’une orientation dumoment
angulaire
électronique
J par la nouvelleméthode décrite dans cet
article ;
c’est donc leprocédé
d’excitation que nous avons utilisé.L’utilisation d’une
décharge
conduit toutnaturelle-ment à réaliser les
expériences
dans le cas de3He
(spin
nucléaire I =2) :
on sait[13]
que l’orientationnucléaire de
3He
peut être obtenue par pompageoptique
du niveau métastable 23S1 ;
eneffet,
il seproduit
dans la vapeur des collisions dites «d’échange
de métastabilité »
qui
transfèrent l’orientation du niveau métastable à l’étatfondamental ;
pourporter
unecertaine
proportion
des atomes dans l’état méta-stable 23 S 1,
on entretient unedécharge
faible dansl’hélium. On
peut
donc,
dans le cas de3He,
vérifieraisément que le
procédé
d’orientation des étatsato-miques
excités que nous avons décrit existe réellement :il suffit de voir
si,
lorsque
l’on oriente lespin
nucléairedans l’état
fondamental,
les différentes raiesspectrales
de la lumière émise par la
décharge
sontpolarisées.
Cette
expérience
a été réalisée et a donné unrésul-tat
positif.
Dans cetarticle,
nous allons exposer lesdivers résultats
expérimentaux
obtenus,
leurcompa-raison avec les
prévisions
théoriques,
ainsi que la méthode de mesure de structureshyperfines
qui
a puainsi être mise au
point.
La
première partie
de cet article est consacrée àune étude
théorique
de l’orientationélectronique
obte-nue dans
chaque
niveau,
en fonction de diversesgran-deurs intervenant dans le
problème :
a, constante ducouplage hyperfin
aI . J ;
1:, durée de vie du niveauexcité,
etc... L’influence d’unchamp
magnétique
sta-tique
appliqué
Bo
est étudiée. On s’intéresse notam-ment au cas oùBo
introduit dans l’état excité considéréun
découplage
hyperfin partiel ;
on montre alors que cet étatacquiert
non seulement une orientationélec-tronique
Jz
>, mais encore unalignement
électro-nique
3J(J
+1)
>(pour simplifier
onsup-pose que l’orientation nucléaire dans l’état fondamen-tal est
longitudinale,
c’est-à-direparallèle
à l’axe Ozqui
porte
Bo).
Dans la seconde
partie,
nous décrivons lesexpé-riences
qui
ontpermis d’appliquer
cette nouvelle méthode d’orientation des étatsatomiques
excités aucas de
3He.
L’influence de diversparamètres qui
inter-viennent dansl’expérience
est discutée. On montreensuite comment il est
possible
d’obtenir àpartir
des résultatsexpérimentaux
une mesure de la structurehyperfine
de certains niveauxatomiques
excités : ondonne les résultats obtenus dans le cas des niveaux
31D,
41D
et 51D
de3He.
1.
ÉTUDE
THÉORIQUE.
A. Position duproblème ;
étudequalitative.
-1. INTRODUCTION. MODÈLE SIMPLE. - Considérons
un ensemble d’atomes
qui,
au moment où ils viennent d’êtreexcités,
possèdent
une certaineorienta-tion nucléaire. Par contre, nous supposons que,
juste
après
leurexcitation,
leuratmosphère
électronique
estisotrope
(c’est-à-dire
que toutes lesgrandeurs
électro-niques
du typeorientation,
alignement,
etc... sontnulles).
Notons que cettehypothèse
n’exclut pas lapossibilité,
pour une collisiondonnée,
deproduire
un certainalignement atomique,
comme cela sepro-duit dans de nombreux cas
[11 ] :
une excitationélec-tronique isotrope
sera réalisée pourvu que l’ensemble des atomes subisse des collisions aussi nombreusesdans toutes les
directions,
de sortequ’en
moyennel’alignement
créé reste nul.Une fois
excités,
les atomes vont rester dans le niveau où ils se trouventpendant
un certain temps, del’ordre de la durée de vie i. Le
couplage
hyperfin
estalors
susceptible
de modifier l’orientationnucléaire,
comme l’orientation
électronique.
Considérons parexemple
le cas leplus
simple,
celui où les deux nombresquantiques
I et J valent2.
Au moment où l’atome vient d’êtreexcité,
1pointe
dans une direction fixe Oz(voir Fig. 1),
alors que Jpointe
dans une directionaléatoire,
de sorte que l’on a J > = 0. Au cours del’évolution propre dans l’état
excité,
1 et J secouplent
pour former F = 1 + J et, sous l’effet de l’interaction
hyperfine
aI . J,
précessent
autour de cette résultantecommune ; cette «
précession hyperfine »
s’effectueavec la vitesse
angulaire
a. Deux cas sont alorspos-sibles :
-
lorsque
la condition ai « 1 estréalisée,
1 et Jn’ont pas le
temps,
pendant
la durée de vie r, d’effec-tuer une fraction notable de tour autour deF ;
les deuxorientations,
nucléaire etélectronique,
sont doncFm.1, - Couplage entre les moments cinétiques 1 et J, dans le cas ou I = J = 2. La direction Oz est fixe, et l’angle 0 entre J
et Oz a une valeur aléatoire.
pratiquement inchangées lorsque
l’émissionspontanée
fait retomber l’atome dans un niveaud’énergie plus
basse ;
l’orientationélectronique
J > reste alors nulle en moyenne,-
lorsque
ai est de l’ordre de 1(ou plus grand),
1 et J ont letemps
d’évoluer avant que l’atome nequitte
le niveau considéré. Etudions parexemple
le cas limite où la condition a-c > 1 estréalisée ;
1 et Jeffectuent alors un très
grand
nombre de tours autourde
F,
de sortequ’en
valeur moyenne, 1 et J se réduisentà leur
projection
In
etJ~~
jj sur F
(voir Fig. 1).
Ces deuxprojections
ont pourlongueur
1 1
1
cos0/2 (où
0 estl’angle
entre Oz etJ).
Il reste maintenant à faire lesmoyennes de
In
etJ
sur
toutes les directions de Jqui
sont
également probables.
Parsymétrie
autour de l’axeOz,
ces valeurs moyennes sontparallèles
à cetaxe : leur
longueur
s’obtient par une secondeprojec-tion sur
Oz,
suivie d’uneintégration,
cequi
donne :On voit donc que,
lorsque
les atomesquittent
le niveaupar émission
spontanée,
la moitié de leur orientationnucléaire s’est transformée en orientation
électro-nique.
Un raisonnement aussi
simple
que celuiqui
estexposé
ci-dessus nepermet
pas de calculerJz
> s
dans le cas
général
où leproduit
a1:, ainsi que le nombrequantique
J,
sontquelconques.
Il est alorspréférable,
pour calculer> s,
d’introduire la matrice den-sité p des atomes dans l’étatexcité,
et de calculerson évolution.
2. ETUDE DE LA MATRICE DENSITÉ ATOMIQUE.
-a)
Equation
d’évolution de p. - Nousappelons
p lamatrice densité des atomes
qui
se trouvent dans unétat excité donné. Pour
simplifier,
nous nous limitonsau cas où cet état est un niveau de structure
fine,
dontle nombre
quantique
J est donné(ce
«multiplet »
se
décompose, lorsque
J # 0 et0,
enplusieurs
sous-niveaux
hyperfins
F,
et éventuellement ensous-niveaux
Zeeman).
Nous supposons que le nombrequantique
7vaut 2
(ce qui
est le cas pour3He) ;
F peut doncprendre
deux valeurs J ±2.
Nous allons tenircompte
de trois causes d’évolution de la matricedensité p :
- Le
peuplement
de l’état excité sous l’effet descollisions que subissent les atomes dans la
décharge ;
nous considérons comme instantané ce processus
d’excitation
(cette hypothèse
est liée à la très faible valeur dutemps
decollision’! c’
et donc à lagrande
dispersion
enénergie
desparticules
qui
excitentl’atome).
- L’évolution
propre dans l’état
excité,
sousl’in-fluence d’un hamiltonien H.
- L’émission
spontanée
qui
fait retomber lesatomes dans des états
d’énergies
plus
faibles. Cepro-cessus
peut
aussi être considéré comme instantané(les phénomènes
transitoiresqui
lui sont associés durent untemps
de l’ordre de l’inverse de lafréquence
optique
associée à latransition).
Dans ces
conditions,
l’équation
d’évolution de la matrice densitépeut
s’écrire :où
IlTd
estproportionnel
au nombre d’atomes quela
décharge
porte
dans l’état excité par unité de temps ;p°
est la matrice densité d’un atome immédiatementaprès
excitation. On aposé
T =1/r.
Lorsque
po
et H sontindépendants
dutemps,
onpeut
trouver la solution stationnaire de(I,
A,
2)
enécri-vant :
Cette
équation
permet
de calculer les éléments de matrice dep’
en fonction de ceux dep° ;
eneffet,
sil’on
appelle
n
> les états propres deH,
d’énergies
hcon,
on a :Lorsque
p°
estdiagonale
dans la base des états1
n>, ps
estproportionnelle
àp° :
de sorte que l’évolution propre dans l’état excité n’a
pas d’influence. Au
contraire,
sip°
possède
desélé-ments non
diagonaux
ou encore « cohérences »(cas
d’une excitation « cohérente »[7]),
p’
n’est engénéral
plus proportionnelle
àp°.
Pour allerplus
loin,
nousb)
Forme depo.
-po
possède
les deuxpropriétés
suivantes :- La matrice densité nucléaire
correspond
à uneorientation du
spin
nucléaireI,
parallèle
à un axe Oz.Rappelons
que nous supposons dans cet article que le nombrequantique
Ivaut 2 ;
la matrice densitépo
trace
partielle
dep°
sur les variablesélectroniques,
s’écrit donc
(4) :
où P est la
polarisation
nucléaire dans l’état fondamen-tal(0 ::::;
1).
-
p°
est invariantelorsque
l’on effectue unerota-tion sur les électrons seuls. La matrice densité
électro-nique
p#
est doncproportionnelle
à la matrice unité :Les
égalités (I . A . 5)
et(I . A , 6)
ne suffisent pas àelles seules à déterminer
p° ;
il existe en effet uneinfi-nité de matrices
ayant
les mêmes tracespartielles
Pn 0
etp~,
laplus simple
étant la matrice obtenue parpro-duit tensoriel :
Il est
possible
de montrer quepo
a effectivement cetteforme
simple,
qui
correspond
au cas où il n’existeaucune corrélation entre les variables nucléaires et
électroniques.
Eneffet,
nous avonssupposé
que lespin
nucléaire n’est pas affecté lors de la collisionqui
excite
l’atome ;
celasignifie
que les variables nucléaires nedépendent
que ducycle
de pompageoptique
subiantérieurement par les atomes, c’est-à-dire de l’ «
his-toire » des atomes avant leur excitation. Au
contraire,
les variablesélectroniques
des atomesqui
viennent d’être excités sontcomplètement
indépendantes
decette «
histoire » ;
eneffet,
le momentangulaire
élec-tronique
dans l’état fondamental estnul,
parhypo-thèse,
et le momentangulaire
Jqui apparaît
lors del’excitation ne
dépend
que descaractéristiques
diverses de lacollision,
et non despropriétés
duspin
nucléaire.Il n’existe donc aucune corrélation entre les variables nucléaires et
électroniques
(5),
etp°
a donc bien la forme(I . A . 7) .
Cette
expression
nous montre quepo
estdiagonale
en
représentations
1 ml
mJ >(vecteur
propre commun à(4) Dans tout cet article, 1 et J désignent les moments
angu-laires nucléaire et électronique divisés par fi ; avec cette
convention, souvent utilisée, 1 et J sont des opérateurs
vecto-riels sans dimension.
(5) Cette absence de corrélation est présentée ici comme une
conséquence du fait que la collision excitatrice est très rapide, propriété fondamentale de la méthode étudiée dans cet article. Il aurait aussi été possible de démontrer la relation (I . A . 7)
en utilisant l’invariance de p~ par toute rotation portant sur les
électrons seuls ; on comprend en effet qu’il ne puisse exister
aucune corrélation entre l’orientation de 1 et une atmosphère
électronique parfaitement isotrope.
lz
etJ.,
de valeurs propresrespectives
mj etmJ).
Toute-fois,
ce ne sont engénéral
pas ces vecteursqui
sontvecteurs propres de
LT ;
parexemple,
enchamp
magné-tique
nul,
ce sont les sous-niveauxhyperfins
F,
mF >(vecteurs
propres communs àF2
etFz,
de valeurspropres
F(F
+1)
etmx).
La matricep°
possède
des« cohérences » en
représentation
1 F,
m~ > ;d’après
cequi
précède,
il s’ensuit quep’
n’est engénéral
paspro-portionnelle
à pO.
c)
Calcul dep’.
Polarisation de la lumière émise par les atomes. - La relation(I. A. 4)
permet
de calcu-lerp’
en fonction dep°,
qui
est connue. Onpeut
alors connaître l’intensité lumineuseL(e~)
émise par lesatomes dans une direction donnée Oz et avec une
polarisation" e~
grâce
à la relation :où a est une constante, D un
opérateur
vectoriel sansdimension
proportionnel
àl’opérateur dipôle
élec-trique,
etPlie projecteur
sur les étatsd’énergies plus
basses vers
lesquels
s’effectue la transitionoptique.
Supposons
parexemple
que l’hamiltonien dansl’état excité se réduise à un terme dû au
couplage
hyper-fin
(H
= etposons 0 ~ =
a(J
+2) (h
estla structure
hyperfine
du niveauconsidéré).
Calculonsalors
ps ;
nous obtenons :On
peut
alorsdistinguer
deux cas extrêmes :-
Lorsque
la structurehyperfine
de l’état excité n’est pas résolue(A W « F),
on peutnégliger AW
devant 7" dans
(I . A 10)
et l’on obtient :La matrice
p’ possède
alors,
commep°,
descohé-rences
hyperfines ;
ellecorrespond
donc elle aussi à une orientation de 1 mais non de J. Nous avons vuque dans ce cas la lumière émise par les atomes n’est
pas
polarisée,
si l’on considère l’ensemble descompo-santes
hyperfines
de la raiespectrale
étudiée(cf.
note
(~)) ;
c’est donc que, dans la formule(I. A . 8),
les effets des différences depopulations
et des cohérences deP’
s’annulent entre eux, de sorte queL(e,)
nedépend
pas de e~.- Au
contraire,
lorsque
la structurehyperfine
estvoit sur
(I . A .10)
que les cohérenceshyperfines
de la matrice densité s’annulent au cours de l’évolutionpropre dans l’état excité.
Lorsque
l’atome retombepar émission
spontanée
dans un niveaud’énergie
plus
basse,
l’effet de ces cohérences sur lapolarisation
de la lumière émise par les atomesdisparaît
et nepeut
donc
plus
compenser celui des différences depopula-tion : la lumière émise est
polarisée
(6).
Considérons pour fixer les
idées,
le cas où J vaut 1(rappelons
que I
=1-),
et où lapolarisation
nucléaire Pde l’état fondamental vaut 1
(la
direction de cettepola-risation définit l’axe Oz de
quantification).
La rela-tion(I . A . 8)
permet
de calculer aisémentp°,
dans la base des vecteurspropres
F,
mF > deH ;
on obtient :(seuls
sont donnés les éléments de matrice depo
nonnuls).
On voit que(et
on montre que cespropriétés
sont vraies
quel
que soitJ) :
- p°
nepossède
que des cohérenceshyperfines
etpas de cohérences
Zeeman ;
- il
n’y
a pas de différence depopulations
hyper-fines :
I.J >o
=Tr (p° I . J)
= 0.- à l’intérieur des deux sous-niveaux
hyperfins
.F
= 2
et ~’ =1,
on obtient deux orientationslongitu-dinales et de
signes opposés.
On peutcomprendre
cechangement
designe
enremarquant
que,lorsque
1 est
parallèle
à F dans le niveau F = J+ t,
antipa-rallèle dans le niveau F =
J - 2
(voir Fig.
2) ;
ontrouve bien ainsi une orientation
positive
dans lepre-mier sous-niveau
hyperfin,
négative
dans le second.Lorsque
l’on ar,
nous avons vu queps
s’obtient en divisant
po
parrTd
et ensupprimant
les (6) Ce phénomène peut être rapproché de l’effet de dépolari-sation magnétique dit «effet Hanle » [14], [7]. On sait que ceteffet se produit lorsqu’une excitation lumineuse de
polarisa-tion « cohérente » introduit dans le niveau excité des «
cohé-rences Zeeman ». Ces dernières subsistent ou disparaissent au cours de l’évolution propre dans l’état excité, suivant la valeur
du champ magnétique statique Bo appliqué, de sorte que la
pola-risation de la lumière émise par les atomes dépend de Bo. Notons
toutefois que, dans le cas de l’effet Hanle, la disparition des
cohé-rences entraîne une dépolarisation de la lumière, alors que dans
le processus étudié dans cet article, c’est au contraire cette
dis-parition des cohérences qui est responsable de l’apparition de la polarisation lumineuse.
FIG. 2. - Position relative de
I, J et F dans les deux niveaux
hyperfins F = J - j- et F = J + -,l .
« cohérences
hyperfines
». Cetteopération
effectuée,
calculons les intensités lumineusesL(6+)
eten utilisant les
« diagrammes
de Grotrian » donnantles carrés des éléments de matrice de D
(cf. Fig. 3),
pour une transitionoptique
J = 1 -~ J =0 ;
nousobtenons :
FIG. 3. - Diagramme donnant les probabilités relatives des
différentes transitions optiques d’un niveau J = 1 vers un
niveau J = 0, en tenant compte de la structure hyperfine due
au spin nucléaire T = 2 .
Les deux
composantes
hyperfines
F =3/2
et F =1/2
sont donc
polarisées
circulairement et en sensinverse ;
pour l’ensemble des
composantes
hyperfines,
onobtient :
soit un taux de
polarisation égal
à :La lumière émise par les atomes est
donc,
dans cecas, fortement
polarisée.
d) Influence
d’unchamp
magnétique statique
appli-qué.
- Nous avonssupposé
jusqu’ici
que l’évolu-tion des atomes dans l’état excité est due à la seule influence ducouplage hyperfin
aI . J. Onpeut
sedemander ce
qui
seproduit lorsque
l’onplace
lesatomes dans un
champ
magnétique statique Bo qui
introduit un nouveau terme dans l’hamiltonien H. Dans ce
paragraphe,
nous nous contenterons d’une étudequalitative,
repoussant le calcul détaillé de l’effet deBo
auparagraphe
suivant. Onpeut
distin-guer trois cas :*
Champ
magnétique faible.
- Ce cas est celui oùBo
est
trop
faible pour que laprécession
de Larmorpuisse
faire tourner 1 ou J d’une fraction notable de tour,
pendant
la durée de vie i ; onpeut
alorsnégliger
l’in-fluence du
champ
magnétique
(’),
de sorte que ce cascorrespond
à celuiqui
adéjà
été étudié. Nous avons vuqu’alors
ilpeut
apparaître
une orientationélec-tronique
J> s
dans l’état excité.Remarquons
cependant
que les diversescomposantes
del’aligne-ment
électronique
restent constamment nulles carl’hamiltonien
hyperfin,
invariant parrotation,
nepeut
coupler
orientation etalignement (grandeurs
tenso-rielles d’ordre
différent).
La lumière émise par lesatomes
possède
donc un certain taux depolarisation
circulaire,
mais aucunepolarisation
linéaire.*
Champ magnétique
fort.
- 1 et J sont totalementdécouplés ;
au cours de l’évolution propre dans l’étatexcité,
aucune orientationélectronique n’apparaît.
*
Champ
magnétique
intermédiaire. - 1 et J sontpartiellement découplés.
On doit alors tenircompte
à la fois de l’existence duchamp
magnétique
et dudécou-plage hyperfin.
Commeplus
haut,
ce dernierpeut
transférer l’orientation de 1 à J.
Cependant
dans cecas, l’hamiltonien n’est
plus
invariant par rotation(il
n’est invariant que
lorsque
l’axe de la rotation estparallèle
àBo),
de sortequ’un
couplage
entre l’orien-tation etl’alignement
n’estplus
exclus. Oncomprend
aisément que lechamp
magnétique,
qui
tend à faireprécesser
1 et J avec des vitessesangulaires
différentes,
modifie leur
position
relative ;
lesystème
formé parces deux vecteurs est alors
déformé,
et il estpossible
qu’au
cours de l’évolution propre dans l’étatexcité,
il
apparaisse
unalignement.
Onpeut
donc avoir à lafois
lumière émise par les atomes
peut
alorsposséder
à la fois un taux depolarisation
circulaire et linéaire.(7) Notons toutefois que l’effet de Bo, s’il est négligeable dans l’état excité, peut être important dans l’état fondamental, dont l’orientation nucléaire subit la précession de Larmor avec la
pulsation cvf. Il s’ensuit que, lorsque l’orientation de l’état
fon-damental est transversale, p° dépend du temps ; les équations
(I. A . 3) et (I. A . 4) ne sont alors en général plus valables. On peut toutefois montrer que, lorsque les constantes de temps de l’état fondamental sont très longues devant celles de l’état excité
(condition cif « r), ce dernier peut suivre de façon « quasi
instantanée » le mouvement de l’état fondamental ; les
équa-tions (I. A . 3) et (I. A . 4) constituent alors une bonne
approxi-mation, où ps est une fonction oscillante du temps, de
pulsa-tion cof. Dans ce cas, l’orientation électronique Jz > s de
l’état excité est modulée à la fréquence cJf/2 n de l’état fondamen-tal ; des expériences où ce phénomène a été mis en évidence ont
été réalisées [15], [16].
B. Etude
précise ;
calcul de l’orientation et del’ali-gnement
électroniques ; polarisation
des raieslumi-neuses émises. - Dans le
paragraphe
précédent,
nous nous sommes limités à l’étude dequelques
casparti-culiers
(J
= 2
ou1,
Bo
=0,
1).
Nous nousproposons, dans ce
paragraphe,
de calculer de manièregénérale
l’orientation etl’alignement
électroniques,
et d’en déduire les divers taux depolarisation
circu-laire ou linéaire de la lumière émise par les atomes,lorsque
lespin
nucléaire 1 est orienté dans l’état fon-damental.1. HYPOTHÈSES. PRINCIPE DU CALCUL. -
NouS
sup-posons que l’on s’intéresse à une
composante
de struc-ture fine d’une des raiesspectrales
émises par lesatomes. Nous nous limitons donc à l’étude de la
matrice densité p d’un «
multiplet »
de momentciné-tique
Jdonné ;
nous excluons donc le cas où J n’est pas un « bon nombrequantique
»(cas
qui pourrait
parexemple
seproduire
enchamp magnétique
Bo
très
intense,
ou pour un niveau dont la structurehyper-fine serait du même ordre de
grandeur
que la struc-ture fine(8)).
La transition
optique
correspondant
à la raie spec-trale étudiée s’effectue entre le niveau de momentangulaire
J et un niveaud’énergie
inférieure et demoment
angulaire électronique
J1
(cf. Fig. 4).
Les valeurs de J et deJ1
peuvent êtrequelconques ;
par contre, nous conservonsl’hypothèse I
=2.
Nous nefaisons aucune
hypothèse
concernant les valeurs rela-tives de r(durée
de 0 W(structure
hyperfine)
et
Bo
(champ
magnétique statique) ;
parexemple,
undécouplage hyperfin partiel
ou total n’est pas exclu.Enfin,
nous supposons que l’orientation nucléaire del’état fondamental est
longitudinale,
c’est-à-direparal-lèle à l’axe Oz
qui
porte
Bo.
FIG. 4. - Niveaux intervenant dans l’excitation des atomes et
dans la détection optique.
Calculons
~(e~),
intensité de la lumière émise par les atomes dans une directionOz,
avec unepolarisa-tion e,, et dont la
longueur
d’ondecorrespond
à la(8) Le cas se produit par exemple pour certains niveaux
transition du niveau J au niveau
Jl.
Enregroupant
les formules
(I.
A.4)
et(I.
A.8),
nous obtenons :avec
Rappelons
quePi
est leprojecteur
sur les étatsato-miques correspondant
au niveau inférieur(J
=Jl)
dela transition
optique.
On voit que, dansl’expression
(I . B .1),
interviennent trois facteurs :-
n
p° ~ n’
>,qui
rendcompte
de l’excitation des atomes dans le niveau étudié. Ce facteurdépend
implicitement
de l’hamiltonien H :lorsque
H varie(par exemple
siB°
varie),
lesétats
rt
>et
n’
>chan-gent
et l’élément de matricen
p° ~ r~’
> est modifié.-
n’
A(e~) ~ n
>,qui
est l’élément de matrice d’unopérateur
correspondant
à la détectionlumi-neuse. Comme le
précédent,
ce facteurdépend
de H.-
[r
+~)] ~
qui ne
dépend
que desénergies
des vecteurs propres de H. Ce facteur estrésonnant
lorsque
(On =Wn’ ; c’est lui
qui
estrespon-sable des effets dits de « croisements de niveaux ».
On
peut
montrer queA(e~)
est unopérateur qui,
comme
D,
n’agit
que dansl’espace
des variablesélec-troniques,
et laisse invariant lespin
nucléaire I. Eneffet,
nous avonssupposé
queL(e,)
est la lumière émise par les atomes sur l’ensemble des composanteshyperfines
d’une raiespectrale :
Pl
est donc lepro-jecteur
sur l’ensemble des sous-niveauxhyperfins
etZeeman du niveau inférieur de
J1 ;
Pl
n’agit
donc pas sur1 ;
on voit alors surl’expression
(I.
B.2)
queA(e~) possède
la mêmepropriété.
Cela entraîne que,lorsque
p’
necorrespond qu’à
une orientation nucléaire(P’
reste donc invariante par rotation des électronsseuls),
A(eÀ)
>~,
invariant par rotation de e~, nedépend
pas de eÂ. Nous établissons ainsi un résultatqui
a été utiliséplus
haut(cf.
note2) :
L(e~)
nedépend
que desgrandeurs électroniques,
etnon des variables nucléaires.
Pour
préciser
cesgrandeurs électroniques,
il estutile de remarquer que
Pl
estscalaire ;
cecientraîne,
D étant
vectoriel,
que ladécomposition
deA(e~)
sur des
opérateurs
tensoriels ne fait intervenirque les ordres
0, 1 et
2. L’invariance par rotationautour de Oz du
problème
étudié entraîne une autresimplification :
les seules valeurs moyennes>~
non nulles satisfont la
relation q
= 0. Enconclusion,
l’intensité et la
polarisation
de la lumière émise par les atomes nepeuvent
dépendre
que de troisquantités :
- la
population
totale de l’étatexcité,
- l’orientation
électronique
>s,
-
l’alignement électronique
3J(J
+1)
> S.
Aussi nous allons calculer ces trois valeurs moyennes
dans le
paragraphe
suivant.2. CALCUL DE
J,
> s
ETJ~
> S.
-a)
Nota-tion ;
niveauxd’énergie.
- L’hamiltonien H dansl’état excité
s’écrit,
avec les conventions de la note(~) :
où ,uB = est le
magnéton
deBohr ;
gj lefac-teur de Landé du niveau
excité ;
mI gn ,un(où
est le moment
magnétique
du noyau.Rappelons
que aest la constante de
couplage
hyperfin
(exprimée
en
rd/s)
à l’intérieur du niveau considéré.La recherche des valeurs propres et des vecteurs
propres de H est un
problème
classique ;
onutilise,
pour le
résoudre,
le fait que H commute avecFz
=I~
+J,,
ce
qui
permet
de ramener leproblème
à ladiagonalisa-tion de sous-matrices
2 x 2,
correspondant
à lares-triction de H au sous-espace propre de
Fz
de valeurpropre m,
donnée ;
enappelant
PmF
leprojecteur
surce sous-espace, on a, dans la base des deux
vec-teurs
ml
=t,
mj =
mF - 2
> etpris
dans cet ordre :où l’on a
posé :
(J 2 et (J 3
désignent
les trois matrices de Pauli. Introduisonsl’angle
par la relation :avec
0
cpLes deux vecteurs propres de
PmF HPrnF s’expriment
simplement
en fonction de cp dans la base des vecteurspropres
ml
mj > communs àIz
etJ- :
Les valeurs propres
respectives
de ces vecteurs sont( j =
1,
2) :
(La
phase
des deuxvecteurs
m~.,
1 >et
1 mE,
2 > a été choisie de telle manière que,lorsque Bo
tend verszéro,
ces deux vecteurs tendent versLorsque aBo
= -amF, on a
cp(mp) = n14,
et ladiffé-rence
d’énergie
entre les deux niveaux estminimale,
mais non
nulle ;
on dit que les deux niveaux «s’an-ticroisent ». Toutes les valeurs de
mF/-
àl’exception
des valeurs extrêmes mF = ±(J
+1-),
donnent un telanticroisement ;
ces derniers sont donc au nombrede
2 J,
disposés
symétriquement
parrapport
à la valeurBo
= 0.b)
Calcul. - Calculons la valeurmoyenne :
Il est donc nécessaire d’évaluer les éléments de matrice
de p°
etJ., ;
les relations(1. A. 5),
(1. A.
6), (1. A. 7)
et
(I.
B .8)
nous donnent :et : o
Reportons (I.
B .9), (1.
B.11)
et(I.
B.12)
dans(I.
B.10);
nous obtenons :
soit,
tous calculs faits(~) :
avec :
Le calcul
de
Ji
> s
=J~ }
se fait demanière
analogue,
en utilisant leségalités :
et l’on obtient :
(9) Dans le cas où J = -2L, Bo = 0, et a > r, la formule
(I . B .13) donne :
Une polarisation électronique de 1 correspondrait à
la polarisation électronique obtenue est donc égale à la moitié de la polarisation nucléaire P, et nous retrouvons bien le
Il est commode pour la suite de cet article d’intro-dure deux
paramètres
sans dimension :x =
qui
rend compte dudegré
dedécou-plage hyperfin
dû auchamp magnétique.
y -
1/az
=T/a qui
dépend
durapport
entre lalargeur
naturelle du niveau et sa structurehyperfine.
On a alors :
Les
équations
(I.
B.13)
et(I.
B.16)
nouspermettent
de calculer l’orientation et
l’alignement
pour toutevaleur
de a,
I,
Bo
etJ ;
ellesappellent
quelques
remarques,qui
sontexposées
dans leparagraphe
suivant.c)
Etude des résultats obtenus. - On voit sur(I.
B..13)
et(I.
B..16)
que,lorsque
P =0,
on a à la fois1) >, = 0.
L’orien-tation etl’alignement
sont nulslorsque
l’état fonda-mental n’est pas orienté. Demême,
ces valeurs moyen-nes sont aussi nulles si a = 0[en
effet dans ce cas,fmF(Bo)
=0] :
en l’absence decouplage
hyperfin,
l’orientation du niveau excité reste
purement
nucléaire.Lorsque a
tend vers0,
l’orientation etl’alignement
électroniques
tendent vers 0 comme des infinimentpetits
du second ordre parrapport
à laquantité
infi-nitésimale sans dimension ai. Le résultat est àrappro-cher de ceux de Lehmann
[5]
concernant les variations de l’efficacité du pompageoptique
nucléaire deZn,
Cd, Hg
en fonction de la constante a du niveau de résonanceoptique.
La définition de la fonction
fmF(Bo)
montre queJ,
> s
est donc une fonctionpaire
deBo,
alors que 3J(J
+1)
>s
estimpaire.
En
champ
nul(x
=0),
on obtient dans l’état excitéune orientation de même
signe
que celle de l’étatfon-damental ;
par contre, on n’obtient aucunalignement
(cf. § I. A. 2. d).
Lorsque x
tend versl’infini,
l’orientation etl’ali-gnement
tendent vers 0. Nous retrouvons bien le fait que,lorsque
1 et J sont totalementdécouplés,
l’orien-tation du niveau excité restepurement
nucléaire.Lorsque x
est de l’ordre de 1(cas
dudécouplage
hyperfin partiel),
on obtient non seulement uneorien-tation,
mais encore unalignement
électronique.
Cedernier a un
signe
différent suivant que lechamp
magnétique
Bo
estparallèle
ouantiparallèle
à l’orien-tation nucléaire de l’étatfondamental ;
par contre cesigne
nedépend
pas de a,qui
n’intervient dans leséquations
que par son carré. Cette remarqueexplique
pourquoi
lesexpériences
que nous avons réalisées nepermettent
pas de déterminer lesigne
de a. Remar-quons aussi que, si l’on avait gj I1B = x et doncl’alignement
resteraient constammentnuls ;
l’appari-tion de
l’alignement
est donc bien due au fait queBo
tend à faire tourner 1 et J à des vitesses
angulaires
dif-férentes,
et déforme ainsi lesystème
formé par cesdeux vecteurs
(cf.
§
I . A . 2 . d).
Les variations de en fonction de
B°
cor-respondent
à une courbe deLorentz,
centrée en x = -mF, soit
B° _ -
nous voyons quechaque
fonctioncorrespond
à la contribution de l’un des « anticroisements » de niveauxsignalés
plus
haut(cf. § I . B . 2 . a).
Onpourrait
penser que,pour ces valeurs de
B,
où la distance de deux niveauxqui
« s’anticroisent » estminimale,
et où les cohérencessont donc le moins détruites au cours de l’évolution
propre, l’orientation
électronique
estminimale ;
orc’est exactement le contraire
qui
seproduit.
C’estdonc que, dans
l’expression (I . B . lo),
les variations des éléments de matrice mF,i
1 p’
mF, j
> etm~,
i >compensent
les variations duterme
~T
+úJ~)J-1,
et donnent un maximumlà où l’on aurait pu croire que se trouve un minimum.
3. POLARISATION DES RAIES LUMINEUSES ÉMISES.
-Nous avons calculé dans le
paragraphe précédent
l’orientation etl’alignement
électroniques, qui
sontles observables dont
dépend
le taux depolarisation
de la lumière émise par les atomes. Dans ceparagraphe,
nous donnons le calculexplicite
deL(e,)
en fonctionde
> et
> ~ ;
nous obtenons ainsi lesexpres-sions
qui
permettent
de connaîtrethéoriquement
lessignaux
lumineux relatifs à uneexpérience
donnée,
en fonction des diversparamètres
physiques
(struc-ture
hyperfine,
durée de vie,etc...).
Le calcul est faiten deux
étapes :
- dans la
première,
nous calculonsL(e~)
en fonc-tion des valeurs moyennes~7~
>s
== Tr {
dans l’état excité de
- dans la
seconde,
nousexprimons
ces valeursmoyennes en fonction de
Jz
>~
et deJi
> 5,
cequi
permet d’obtenir le résultat final.a) Décomposition
deA(e;)
enopérateurs
tensoriels.- Il est
classique
d’utiliser destechniques
de calculs basées sur l’utilisation desopérateurs
tensoriels irré-ductibles pour étudier lesexpériences
de pompageoptique
(voir
parexemple
les références[17]
à[22]).
Soit OZ la direction
d’observation,
1 e,
>et
| eY
> deux vecteurs unitairescorrespondant
aux « vecteurspolarisation », parallèles
aux axes OX et D Y d’un trièdretrirectangle
OXYZ ;
onpeut
poser :1
e,| eX
> + ei0 sin |
ey
>(I . B .18)
0