MODELISATION DE LA HAUTEUR DE BARRIERE DES JOINTS DE GRAINS DANS UNE JONCTION - INFLUENCE DE L'ÉCLAIREMENT

(1)

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MODELISATION DE LA HAUTEUR DE BARRIERE DES JOINTS DE GRAINS DANS UNE JONCTION -

INFLUENCE DE L’ÉCLAIREMENT

J. Dugas, J. Crest, J. Oualid

To cite this version:

J. Dugas, J. Crest, J. Oualid. MODELISATION DE LA HAUTEUR DE BARRIERE DES JOINTS

DE GRAINS DANS UNE JONCTION - INFLUENCE DE L’ÉCLAIREMENT. Journal de Physique

Colloques, 1982, 43 (C1), pp.C1-83-C1-88. �10.1051/jphyscol:1982112�. �jpa-00221768�

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MODELISATION DE LA HAUTEUR DE BARRIERE DES JOINTS DE GRAINS DANS UNE JONCTION - INFLUENCE DE L'CCLAIREMENT

J. Dugas, J . P . Crest e t J . O u a l i d X

Laboratoire de P h o t o e ' l e c t r i d t d , FacuZtd des Sciences e t Techniques de Saint-JgrGme, U n i v e r s i t l Aix-Marsei Zle 111, 13397 Marseille Cedex 13, France

*Laboratoire des Mate'riaux e t Composants d Semi-conducteurs, Ecole Nationale Supe'rieure de Physique de Marseille, Centre U n i v e r s i t a i r e de Saint-Je'rGme,

13397 MarseilZe Cedex 13, France

Resume.

-

Cette communication presente une etude de l a v a r i a t i o n de l a m r de b a r r i e r e d ' u n j o i n t de g r a i n s dans une j o n c t i o n 8 l ' e q u i l i b r e

ou sous p o l a r i s a t i o n d i r e c t e . L ' i n f l u e n c e du niveau d ' e c l a i r e m e n t s u r l a hauteur de b a r r i P r e e t par consequent s u r l a v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e e s t analysee en f o n c t i o n du type de d i s t r i b u t i o n e t de l a d e n s i t e des @ t a t s d ' i n t e r f a c e a i n s i que du dopage au voisinage des j o i n t s de grains. I 1 a e t 6 v e r i f i e , qu'au dela d ' u n c e r t a i n niveau d'eclairement, 1 a hauteur de b a r r i e r e dimi nue 1 in e a i rement avec 1 a d i f f e r e n c e d ' e n e r g i e e n t r e l e s quasi niveaux de Fermi. La v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e e f f e c t i v e d ' u n j o i n t de g r a i n s augrnente exponentiellement avec l a hauteur de b a r r i e r e .

Abstract.

-

This paper presents a study o f t h e v a r i a t i o n o f t h e g r a i n b a r r i e r h e i g h t i n a j u n c t i o n under e q u i l i b r i u m o r d i r e c t biased.

The i n f l u e n c e o f t h e e x c i t a t i o n l e v e l on t h e b a r r i e r h e i g h t and consequen- t l y on the e f f e c t i v e i n t e r f a c i a l recombination v e l o c i t y depends on t h e d i s - t r i b u t i o n and d e n s i t y o r i n t e r f a c e s t a t e s and a l s o on t h e doping a t t h e v i c i n i t y o f g r a i n boundaries. I t has been v e r i f i e d t h a t t h e b a r r i e r h e i g h t decreases l i n e a r l y w i t h the d i f f e r e n c e o f t h e quasi-Fernii l e v e l s f o r h i g h i n j e c t i o n . The e f f e c t i v e i n t e r f a c i a l recombination v e l o c i t y o f a g r a i n boundary increases e x p o n e n t i a l l y w i t h t h e b a r r i e r height.

1. I n t r o d u c t i o n .

-

Les p r o p r i e t e s 6 l e c t r o n i q u e s des j o i n t s de g r a i n s dans l e s semi- conducteurs p o T y c r i s t a l l i n s dependent de lacharge des e t a t s d ' i n t e r f a c e q u i prcvoque une courbure des bandes e t une b a r r i e r e de p o t e n t i e l . Le c a l c u l de l a hauteur EB de c e t t e b a r r i e r e depend du modele de d i s t r i b u t i o n des @ t a t s d ' i n t e r f a c e dans l a bande i n t e r d i t e ; ces @ t a t s peuvent C t r e l o c a l i s 6 s sur un seul niveau d'energie E t ( d i s t r i - b u t i o n monoenerg6tique) /1/ ou d i s t r i b u e s uniformement .3 1

'

i n t e r i e u r d'une bande pouvant occuper t o u t e l a bande i n t e r d i t e ( d i s t r i b u t i o n uniforme) /2/ pour ne c i t e r que l e s d i s t r i b u t i o n s l e s p l u s simples. Le c a l c u l de EB depend aussi de l a p r o b a b i l i t e d'occupation f t des niveaux d ' i n t e r f a c e ; .3 l ' e q u i l i b r e , on peut e c r i r e ft = fo

( f o n c t i o n de Fermi-Dirac) ou f t = fo

-

^1/2. Ce cas correspond au modele de l a bande demi-pleine ( H a l f - F i l l e d Band) q u i e s t l e p l u s u t i l i s e dans l a d e s c r i p t i o n des d i s l o c a t i o n s /3/ ou dans c e l l e des surfaces de semi-conducteurs /4/ l o r s q u e l e s @ t a t s s o n i e s s e n t i e l 1 ement a t t r i bues aux 1 i a i sons pendantes.

La b a r r i G r e aux j o i n t s de g r a i n s a m p l i f i e consid6rablemcnt l ' a c t i v i t * recombinante des j o i n t s de g r a i n s , b i e ~ mise en evidence par E.B.I.C. / 5 / ou p a r

L.B.I.C.

/6/ e t c a r a c t e r i s e e p a r une v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e e f f e c t i v e s. El l e e s t responsable de l a degradation des p r o p r i e t e s e l e c t r o n i q u e s e t photovoltatques des semi-conducteurs p o l y c r i s t a l l i n s .

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1982112

(3)

JOURNAL DE PHYSIQUE

Dans ce t r a v a i l , nous presentons une contribution

a

l ' e t u d e de 2 problemes concernant l a h ~ u t e u r de barriere EB aux j o i n t s de grains : dans unc jonction

a 1

'equilibre ou sous polarisation e t en fonction du niveau d ' e c l airement.

2. I-lauteur de barriere d'un j o i n t de grains dans une jonction.

-

La figure 1 donne l e schema d'une jonction abrupte u n i l a t e r a l e r e a l i s e e s u r

u n

j o i n t de grains suppose i n f i n i dans l a direction

v. On

~ e u t distinauer l a reaion neutre

f N R 1

dans l a s u e l l e l a hauteur de b a r r i e r e e s t constante e t e g i l e i E g , i a region deTcharge d1espace

(SCR)

oil l e champ e l e c t r i q u e au voisinage du j o i n t de grains resul t e de l a composition du

champ propre

a

l a jonction e t de celui dQ aux e t a t s d ' i n t e r f a c e charges e t l a region

zfi

quasi-neu-tre ( Q N R ) , lorsque l a jonction e s t hors d l @ q u i l i b r e , 00 l a hauteur de barriere varie 2 cause de l a variation de densi t e EfP E des porteurs en exces, Nous avons admis

que l e s quasi-niveaux de Fermi ne dependent que de l a distance ?I l a jonction, ce qui revient supposer que la recombinaison aux j o i n t s de grains e s t suffisanunent f a i b l e /7/.

F i g . 1 . a ) J o n c t i v n s u r u n b i c r i s t a l , b ) e t c ) c o n -

.--

_w

11

^: d i t i o n s a u x l i m i t e s l o i n d u j o i n t d e g r a i n s e t d a n s E i 1- .. . . A . . - E c

- .- l a r e g i o n .

- E f

.. . .

' ' E, a ) J u n c t i o n o n a b i c r y s t a l , b ) and c ) u o u n d a r y c o n - d i t i o n s f a r f r o m t h e g.b. and w i t h i n t h e n e u t r a l

- ^/,?\-- E" r e g i o n .

I

I??ql?n-nex~;re_.

La hauteur de barriere dans c e t t e region e s t donnee par l a condition de n e u t r a l i t 6 au voisinage d'un j o i n t de grains

a

1 'e q u i l i b r e . Elle a Pait 1 'o b j e t d'un grand nombre de travaux /1/,/8/,/3/. [\lous reproduisons, figure 2 , l a variation de l a hauteur de barriere d'un j o i n t

a

l ' e q u i l i ~ r e en fonction de l a densite d ' e t a t s d ' g t a t s d ' i n t e r - Pace dans l e cas d'un seul niveau s i t u e au milieu de l a bande i n t e r d i t e , pour divers dopages, l a probabilite d'occupation des e t a t s etant donnPe par l a fonction de Ferni f o . Cet abaque pcrmet de deduire l a densite des 6 t a t s d ' i n t e r f a c e s i l a hauteur de barriere

a

l ' e q u i l i b r e e s t determinee experimentalement. On remarque que, pour chaque valeur du c'opage des grains, i l e x i s t e

un

f a i b l e i n t e r v a l l e de variation de l a densite d ' e t a t s dans lequel l a hauteur de barriere varie cvnsiderablement. Pour

u n

dopage de 1016 cm-3, habitue1 pour l e s applications photovolta5ques, l e s dens, tes d ' e t a t s corres- pondant 8 l a variation brutale de l a hauteur de barriPre sont comprises entre 1011 e t 1012 cm-2, densites niesur6es exp6rimentalcment par a i l l e u r s / l o / .

F i g . 2. H a u t e u r d e b a r r i e r e d ' u n j o i n t d e Fi y . 3 . 1 ) I l o n o c n e r g e t i c d i s t r i b u t i o n ( E t t E . ) g r a i n d 1 ' e q u i l i b r e . 2 ) U n i f o r m d i s t r i b u t i o n ( n e u t r a l l e v e l E

= B . )

g. b. e q u i l i b r i u m b a r r i e r h e i g h t . 3 a n d 4 ) u n i f o r m d i s r r r i b u t i o n (EO=l?,+Eg/3?

i n n - S i and p - S i .

(4)

d ' i n t e r f a c e , l a hauteur de barriere diminue avec l e dopage, ce qui permettrait d'envi- sager une methode de passivation des j o i n t s de grains.

!Cslon_9e_charse_9le_sea~e.

La population des e t a t s d ' i n t e r f a c e e s t modifiee considerablement 6 cause de la courbure c'es bandes due au chaLip e l e c t r i q u e de l a jonction.

Au

voisinage du j o i n t de grains, l e pctentiel depend de x e t de z.11 e s t donc necessaire de t r a i t e r une equa- tion de Poisson 3 2 dimensions qui ne peut P t r e resolue que numeriqucment puisque l a charge des e t a t s d ' i n t e r f a c e depend de l a hauteur dc barriere au j o i n t de grains /11/.

La hauteur de barriere 6 l ' e q u i l i b r e , calculee ci-desscs, e s t une des conditions aux limites u t i l isees pour l a resolution numerique.

La f i g ~ : r e 4a donne une r e p 6 s e n t a t i o n s p a t i a l e du diagramme de bandes d'energie au voisinage du j o i n t pour une jonction ptn 6 1 'e q u i l i b r e , r e a l i s e e s u r

u n

b i c r i s t a l de silicium, l e s e t a t s d ' i n t e r f a c e etant de type acccpteur e t l o c a l i s e s sur un seul n i - veau au milieu du gap. 11 apparait clairement que l a hauteur de barriere diminue f o r - tement de la region neutre vers la jonction. Cette diminution e s t encore plus brutale e t se produit plus pres de l a jonction lorsque celle-ci e s t polarisee en d i r e c t ( f i g . L b ) .

4

i i

1 %

" L . 1 -

^_-^-^_^-^-^{- -}

J

^INTRINSIC^LEVEL

=h.

^C* ^b

. 6 pm

F i g . 4 . Diagramme d e b a n d e d ' u n e j o n c t i o n s u r un b i c r i s t a l . a ) d I ' e q u i l i b r c , b l s o u s p o l a r i s a t i o n d i r e c t e V, = 0 , 3 V .

Band d i a g r a m o f a j u n c t i o n o n a b i c r y s t a l . a ) E q u i l i b r i u m , b) Forward b i a s e d V f = 0 . 3 V .

N~ = 1016 cm-3 N~ = 1012 cm-2

Lorsque l a jonction e s t polarisee en d i r e c t , l e s quasi-niveaux de Fermi s e rejoignent 6 travers la region quasi-neutre dont l a profondcur depend de l a polarisation e t de l a longueur de d i f f u s ~ o n des porteurs minoritaires. Lorsque l a polarisation augmente,

*

r--- 1

une p a r t i e des e t a t s d ' i n t e r f a c e e s t neutralisee Dar l e s ~ o r t e u r s - ~- minori- t a i r e s i n j e c b s e t l a barriPre de po- t e n t i e l decroit considerablement. La figure 5 donne l a variation de l a hauteur de barriere en fonction de l a distance, rapportee 6 l a longueur de diffusion des porteurs minoritaires, dans l e cas d'un seul niveau d 1 6 t a t s

4

d ' i n t c r f a c e s i t u e au milieu du gap pour diverses polarisations directes. Pour

m I ce c a l c u l , l a probabilite d'occupation

des e t a t s e s t deduite du principe du

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 0

Z/LP bilan d e t a i l l e /12/.

F i g . 5 . E ~ u t c u r d e k a r r i e r e d u j o i n t d e g r a i n s d m s l a r e g i o n q u a s i - n e u t r e e n f o n c t i o n d e l a d i s t a n c e n o r m a l i s C e .

g.b. b a r r i e r h e i g h t i n t h e q u a s i n e u t r a l r e g i o n v e r s u s t h e n o r m a l i z e d d i s t a n c e . Nt = 6 . 1 0 1 J cm-2, NG = l o z 6 cm-3

,

L p = I 0 Lvn.

(5)

JOURNAL DE PHYSIQUE

3. I n f l u e n c e du niveau d ' e c l a i r e m e n t s u r l 1 a c t i v i t & e l e c t r o n i q u e des j o i n t s de grains.- I 1 e s t i n t e r e s s a n t d ' e t u d i e r l ' i n f l u e n c e du niveau d ' e x c i t a t i o n s u r l a v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e des j o i n t s de g r a i n s pour :

-

e v a l u e r l ' a c t i o n recombinante des j o i n t s de g r a i n s s u r l e s performances des p h o t o p i - l e s r e a l isees s u r s i l i c i u m p o l y c r i s t a l l i n dans des c o n d i t i o n s d ' e c l a i r e m e n t s o l a i r e , -determiner l a v a r i a t i o n de l a hauteur de b a r r i e r e avec 1 '&clairement,

-

en deduire l a d i s t r i b u t i o n e t l a d e n s i t e des P t a t s d ' i n t e r f a c e .

Dans c e t t e etude, nous avons adopte l e modele de l a bande demi-pleine a f i n de cornparer nos r E s u l t a t s concernant l a v a r i a t i o n de l a hauteur de b a r r i e r e avec 1 'eclairement avec ceux de C.11. S1i:GAL. Ce modele conduit, e v i d e m e n t , ii des hauteurs de b a r r i c r e p l u s f a i b l e s que 1emodGle u t i l i s e dans l e paragraphe precedent 00 nous avons admis que

l e s & t a t s d ' i n t e r f a c e prcsentent un caractere uniquement donneur oO accepteur s u i v a n t que l e semi-conducteur e s t de type P ou ?I. Cette observation peut se v e r i f i e r en com- parant l e s f i g u r e s 6 e t 2. Dans l a f i g u r e 6, nous avons represent6 l a v a r i a t i o n de l a hauteur de b a r r i e r e , en f o n c t i o n de l a d i f f e r e n c e des quasi-niveaux de Fermi, c a l c u l e e pour une d i s t r i b u t i o n ~nonoenergetique des e t a t s d ' i n t e r f a c e ( E t = E i ) , dont l a d e n s i t e e s t comprise e n t r e 1011 cm-2 e t 1012 r!ous avons admis

a

nouveau que l e s quasi- nivepux de Fermi sont p l a t s /7/. L!ous pouvons r ~ o t e r que l a hauteur de b a r r i e r e d e c r o i t 1 ineairement avec 1 'e c l airement comme l e p r e v o i t l e modele simple de J . G . FOSSUt4 e t F.A. LIWDHOLH /7/. Ce niveau d ' e c l a i r e m e n t c r i t i q u e depend du type de d i s t r i b u t i o n des e t a t s d ' i n t e r f a c e , de l a p o s i t i o n du niveau moyen p a r r a p p o r t au m i l i e u de l a bande i n t e r d i t e , de l a l a r g e u r de l a bande des e t a t s d ' i n t e r f a c e a i n s i que de l a d e n s i t e des impuretes dopantes /2/.

Efn-Efp (-V) Efn-Efp ( e V )

F i g . 6 . Hauteur d e b a r r i d r e d ' u n j o i n t d e F i g . 7. V i t e s s e d e r e c o m b i n a i s o n i n t e r f a - g r a i n s e n f o n c t i o n d e 1 'ecl a i r e m c n t . c i a l e e n f o n c t i o n d e 1 ' e c l a i r e m e n t . g.b. b a r r i e r h e i g h t v e r s u s l i g h t b i a s . I n t e r f a c i a l r e c o m b i n a t i o n v e l o c i t y v e r s u s

l i g h t b i a s .

l 6 a = 10 ^{- 1 5} m-2 N o n o e n e r g e t i c d i s t r i b u t i o n ( E t = Ei), PiA = 10

(6)

dernieres dPpendent de llPclairement dont I'absorption a ete supposee uniforme (grande longueur d'onde). Nous n'avons pas tenu compte dans un premier temps, de l a variation de ces densites dans une directjon perpendiculaire au j o i n t de grains.

L a connaissance de l a densi t& des porteurs permet de determiner l e taux de recombinai -

son au j o i n t de grains donne dans l e cas d'un semi-conducteur de type

P

e t d'une d i s t r i b u t i o n mono@nergetique (Et

=

E i ) par

:

av+

NtHA

exp

( A )

- 1

us

⁼ _A _A

2 exp

(!

exp

(7) ch

(7

+ c B

-

⁽³⁾

+ 1

i l A

e s t l a densite des impuretes acceptrices. Rous avons admis que les sections e f f i - caces de capture par l e s e t a t s d ' i n t e r f a c e e t l e s yitesses thermiques des electrons e t des trous sont SgaIes

( o =

10-15 cm-Z , v t

=

10 cm/s).

La figure

7

donne les variations de l a vitesse de recombinaison i n t e r f a c i a l e e f f e c t i v e s q ~ i i s'en deduit en fonction du niveau d'excitation repere par l a difference d'energie entre les

qua

i-niveaux

de

Fermi pour differenlies densites d ' e t a t d ' i n t e r f a c e compri- ses entre 1013 cm-2 e t 1012 c N 2 . Nous pouvonr observer l a trPs grande dependance de s avec l a densite d 1 6 t a t s d ' i n t e r f a c e Nt, ce qui pertnet de determiner c e t t e densite avec precision, meme s i s e s t nesuree avec une e r r e u r r e l a t i v e importante

A

condition toutefois q1;ele type de d i s t r i b u t i o n e t l a section efficace de capture soient connus.

-

?.

E f n - E f p (eV) H.AUTEUR DE BARRIERE (eV)

Fig. 8. 9. b. recombination velocity versus Pig. 9. y. b. r c c o m b i n a t i ~ n velocity versus light bias for monoenergetic distribution 9. b. barrier hcight.a) From the t r u e ex- o f interfacial states (Bt=Ei),Nt=5.l0Ilcm-2 pression of the recombination rate.

0=1 0-15crn-~. b)From Card and Yang / 9 / .

(7)

C1-88 JOURNAL DE PHYSIQUE

La d e t e r m i n a t i o n de i.It e x i g e a u s s i

l a .

nlesure p r e c i s e ciu dopage au v o i s i n a g e des j o i n t s de g r a i n s . La f i g u r e 8 montre en e f f e t que pour une d e n s i t e donnee d ' e t a t s d ' i n t e r f a c e ( N t = 1012 c r 2 ) l a v i t e s s e de recornbinaison i n t e r f a c i a l e depend de f a c o n c r i t i q u e du dopage au v o i s i n a g e du j o i n t de g r a i n s d o n t l a mesure l o c a l e e s t t r e s d i f f i c i l e . Ce dopage depend du dopage moyen dans l e s g r a i n s , mais a u s s i de l a segre- t a t i o n e t de l a d i f f u s i o n i n t e r g r a n u l a i r e des impuretes.

En f a i t , il a p p a r a i t que l a v 6 r i a t i o n de l a v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e r e p r o d u i t l e s v a r i a t i o n s de Eg dvec l ' e x c i t a t i o n . La f i g u r e 9 montre que s v a r i e e x p o n e n t i e l l e m e n t avec Eg c o m e p r e v u p a r H.C.CARD e i E.S. YANG /9/ q u i o n t propose un modele s i m p l e q u i permet de d e t e r m i n e r s avec une assez bonne p r e c i s i o n .

4. Conclusion.

-

Dans ce t r a v a i l , nous avons montre que l a h a u t e u r de b a r r i e r e d ' u n j o i n t de g r a i n s e s t p l u s f a i b l e qtie l a v a l e u r d l l @ q u i l i b r e l o r s q u e l e j o i n t tie g r a i n s e s t s i t u e dansla r e g i o n de charge d'espace e t dans l a r e g i o n q u a s i n e u t r e d ' u n e j o n c - t i o n . Le comportement de l a h a u t e u r de b a r r i e r e e t p a r consequent de l a v i t e s s e de recombinaison i n t e r f a c i a l e avec l e n i v e a u d ' e c l a i r e m e n t depend de facon c r i t i q r i e du t y p e de d i s t r i b u t i o n e t de l a d e n s i t e des e t a t s d ' i n t e r f a c e a i n s i que du dopage au v o i s i n a g e des j o i n t s de g r a i n s .

Remerciements.

-

Rous tenons d r e m e r c i e r 1.1. l e P r o f e s s e u r C.I1. SIKGAL de 1 ' U n i v e r s i t e a e Roor!:ee ( I n d e ) pour l e s c o n s e i l s e t l e s c r i t i q u e s f o r m u l @ s . .

/1/ G. BACCARIHI e t B. RICCU, J.Appl.Phys.43 (1978) 5565.

/2/ C.:l. SIhGAL, Conference l l a r s e i 1 l e (1982) d p a r a i t r e .

/3/

I!.

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