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Submitted on 1 Jan 1908
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Recherches sur les propriétés optiques des solutions et des corps dissous
C. Chéneveau
To cite this version:
C. Chéneveau. Recherches sur les propriétés optiques des solutions et des corps dissous. J. Phys.
Theor. Appl., 1908, 7 (1), pp.362-387. �10.1051/jphystap:019080070036200�. �jpa-00241309�
362
RECHERCHES SUR LES PROPRIÉTÉS OPTIQUES DES SOLUTIONS ET DES CORPS DISSOUS(1);
Par M. C. CHÉNEVEAU.
De nombreux travaux ont été publiés sur la réfraction des solu- tions. Les uns, d’ordre expérimental, ont souvent mené à des conclu- sions contradictoires, parce qu’à mon avis certains auteurs ont cru
atteindre dans leurs mesures une exactitude qu’ils ne pouvaient obtenir ; les autres, d’ordre théorique, ont permis de rattacher aux
diverses hypothèses sur la nature de la lumière les faits que
l’expérience paraissait avoir le plus solidement établis. L’étude de la dispersion a été beaucoup plus négligée.
Je vais essayer de résumer ici les recherches que je poursuis de- puis plusieurs années sur le pouvoir réfringent et le pouvoir dis- persif des solutions.
Je n’insisterai pas sur les méthodes et les appareils de mesure.
J’ai utilisé plus particulièrement pour la mesure de la réfraction le réfractomètre de précision de Féry, pour la mesure de la dispersion
le réfractomètre de précision de Pulfrich ; la modification apportée
au réfractomètre de Féry, sous le nom de sp ectroréfracto mètre (2),
m’a servi à contrôler certains résultats. J’ai pu vérifier ces divers
appareils à l’aide d’une méthode absolue d’autocollimation : pour
l’application de cette méthode, un appareil définitif est à l’étude, et j’espère y revenir prochainement.
I. Si l’on admet que la contraction de volume due à la solution d’un corps entraîne, aux erreurs d’expérience près, une variation équivalente de l’indice, on peut trouver théoriquement l’influence du corps dissous dans un seul solvant sur la propagation de la lumière, soit dans le cas où la loi de Gladstone (Beer et == Cote,
n2 d
soit dans le cas où la loi de Lorentz (Lorenz)
(n2-E-)d
= Ctc, sontapplicables (3) .
(1) Cet article est le résumé d’une thèse soutenue en juin 190’7 devant la Faculté des Sciences de Paris Cfi. el cle Phys.., t. XII, 8~ série, 1901, p. 218 est 289).
(‘z) J. de Phys., 46 série, t. V, 1906, p. 649.
(3) La loi de Gladstone (Gladstone et Dale, Phil. t. CXLVIII, 1858, p. 889) est une conséquence de cette considération que le retard optique apporté
à la propagation de la lumièr e par la matière dépend de l’épaisseur de matière
,
’
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphystap:019080070036200
On pent en effet montrer d’abord que, pour la solution, n - 1
n2 - 1.
ou g -= 2
+
2
(’ est la somme de deux termes, l’un ül , = n - 1,B 1
d d. l,
ou 9s = U2 ’ = provenant du corps dissous, l’autre ne - 1
n2 _
ou gc
== 2)9
.- provenant p du solvant, et ensuite que l’on I peut P calculer l’indice actuel du solvant dans la dissolution en supposant vraies la loi de Gladstone ou la loi de Lorentz pour les variations de l’indiceavec le volume.
L’influence du corps dissous sur la propagation de la lumière,
ainsi déterminée par différence entre l’action optique de la solution
mesurée directement et celle du solvant que l’on peut calculer, a
été d’abord étudiée dans les solutions aqueuses ; mais cette manière
d’opérer est générale et permet également d’obtenir l’influence op-
tique du corps dissous dans plusieurs solvants à la fois. Or, s’il n’y
a pas, en général, de relation simple entre l’indice et la composi-
tion de la solution en volume ni le pourcentage en poids, ni la
concentration (les représentations graphiques de ces relations ne
permettent d’ailleurs jamais de mettre en évidence des hydrates définis, sauf lorsqu’elles présentent un maximum), l’influence du corps dissous sur la propagation de la lumière, à, est, quelle que soit la loi reliant l’indice à la densité, sensiblement proportionnelle
traversée, c’est-à-dire du nombre de molécules et conséquemment de la densité.
Dans les idées de Clausius sur les diélectriques, la loi de Lorentz entraîne la
conception de particules sphériques conductrices séparées par des intervalles vides de matière. M. G. Sagnac (J. cle Phys.., ~° série, t. VI, 1907, p. 273) a donné
une démonstration très simple et très rapide de la loi de Lorentz en s’appuyant
sur les idées de Clausius et de sir ‘V. Thomson relatives aux diélectriques.
La loi l ,n ., r _ 21 d = CI, peut s’établir, comme Lorentz l’a montré le premier (I’Viecl. Ann., t. IX, 1880, p. 6!~1), en s’appuyant sur la théorie électromagnétique
de la lumière. *
En même temps que Lorentz. Lorenz (Wiecl. Ann., t. XI, 1880, p. 70~ vrriv ait à
la même formule en admettant que les corps étaient composés de molécules séparées par des intervalles dans lesquels la vitesse de la lumière égalait celle qu’elle a dans le vide, intervalles non intluencés par les variations de tempéra-
ture et de volume. ~
~~ _~
Ketteler a proposé "- " la Formule suivante : 2013,2013201320132013, (n2 + CI’. si x = o, n2 = Ct°.
iVI. Sagnac (J. de Phys., 4e série, t. VI, 1907, p. 2’Tj a montré qu’une telle l’ormule
pouvait se démontrer en admettant que les corps sont formés de lamelles con-
ddetrices séparées par des intervalles vides de matière.
(1) Dans l’hypothèse de Clausius, g est la fraction de l’unité de volume occupée
par l’ensemble des sphères élémentaires représentant les particules matérielles que renferme cette unité de volume.
364
à la concentration C (teneur en grammes du corps par litre de so-
lution).
Par exemple la pg. 1 montre nettement que, pour l’acide sulfu-
FIG. ’1.
rique, la loi est exacte aux erreurs d’expérience près, qu’il s’agisse
des formules de Gladstone (courbe III) ou de Lorentz (courbe
elle montre aussi la non-proportionnalité de l’indice n au pour- centage en poids p (courbe I) ou à la concentration C (courbe II).
Le maximum des courbes 1 et II décèle l’hydrate SO’H2,H20.
La fi,g. 2 donne également pour l’acide sulfurique les variations d’indices entraînées par la contraction de volume de la solution en
fonction du volume de la solution.
La courbe 1 de , n n° n [n, indice de la solution ; na, indice calculé par la loi (n, - 1) 1)1 + (n2 - 1) ’V2 (n, - 1) (v, + v2) (n1’
n2, indices du solvant et du corps dissous; v2, volumes du sol- vant et du corps dissous)] passe par un maximum en même temps
que la courbe II donnant le coefficient de contraction c = v’ + + - V,
V1 V2 V, volume de la solution. Ce maximum correspond à l’hydrate S04H2,2H20, c’est-à-dire à la plus grande contraction qu’on puisse
obtenir en mêlant de l’eau à l’acide sulfurique.
II. La même loi de proportionnalité de l’influence optique du
corps dissous à la concentration se retrouve dans ce qu’on appelle
les mélanges de liquides, par exemple pour les mélanges d’alcool et
d’eau. Il ne faut pas s’en étonner, car on attribue, en général, d’une
manière impropre, le mot de mélanges à de véritables dissolutions de liquides.
2.
On devrait considérer le mélange de deux liquides comme on a envisagé les gaz dans la loi de Biot et Arago (1), c’est-à-dire comme une association de ces liquides n’entraînant pas de variation de volume. En réalité, lorsqu’on mêle deux liquides, on observe tou- jours une contraction ou une dilatation, si faible qu’elle soit; on a
alors une dissolution.
La loi dite des mélanges, avec laquelle on peut calculer l’indice d’un mélange ou plutôt d’une dissolution de liquides, connaissant l’indice des constituants et la proportion de chaque corps dans un mé-
lange, paraît plus exacte lorsqu’on emploie la loi de Lorentz, surtout dans le cas de dissolutions pour lesquelles la variation de volume est faible. Pour des dissolutions dans lesquelles la contraction ou la dilatation est plus importante, la loi de Gladstone et celle de Lorentz
paraissent équivalentes.
III. Pour les corps, et surlout pour les sels, à l’état dissous, dans
une solution aqueuse, la loi de proportionnalité de la grandeur optique A à la concentration C est assez exacte pour que la valeur moyenne du rapport K
=
donne, pour , chaque corps dis-°
(1) On a reconnu depuis qu’il y avait des variations de volume dont on devait tenir compte.
366
sous, une constante qui le caractérise. J’ai proposé de donner à la
constante K le nom de constante optique du corps dissous. Cette
constante optique, qui varie peu avec la température, du moins
entre les limites restreintes de mes expériences (’), a une valeur particulière pour chaque radiation de longueur d’onde déterminée.
IV. Pour les sels surtout, l’influence du corps dissous sur la marche des rayons lumineux paraît bien être une propriété atomique additive, indépendante de l’état d’ionisation du corps dissous (2), ne dépendant pas non plus des hydrates qui ont pu se former dans la
solution 3).
V. La constante optique K du corps dissous dans l’eau diffère
FIG. 3.
peu de la valeur obtenue lorsque le corps est en solution dans un
autre solvant. Le degré d’approximation de cette loi ressort de
l’examen du tableau suivant dans lequel j’ai rassemblé les résultats pour t,iCI, d’après divers auteurs, pour des concentrations compa- rables (fig. 3, courbe I ; dissolutions dans les divers alcools : (D dans l’eau : X ; la courbe II se rapporte à CaCl2).
(1) Il semble que, si la température agit sur la constante optique, la cause paraît être uniquement la variation de volume de la solution (G. R., t. CXLV, p. 1332; 1907).
(‘’) BARY, C. R., t. CXVIII, 189~, p. 71. - CHÉVEVEAU, C. R., t. CXXXVIII, 190!~, p. 1485. - DIJKEN, Z. f. ph. Ch., t. XXIV, 1897, p. 81.- GLADSTONE et HIBBERT, J. o f Ch. S., t. LXVII, 1895, p. 831. - HALLWAcns, Wied. Ann , t. LIII, 189!, p. 1 ; t. LXV.ll, 1899, p. 1. - LE BLANC et RoHLA.,ND, Z. f. ph. Cla., t. XIX, 1896, p. 261.
- ZECCHiNï, Gaz. chirn. italiana, t. XXXV, 190, p. 65.
’
(3) CHÉNEVEAU, C. R., t. CXXXVIII, 1.90~, p. 1483.
1- LICI DANS L’EAU.
2° LiCl DANS QUELQUES ALCOOLS.
(1) .1. o f’ Ch. t. LXVII, 1895, p. 831.
(2) J. o f Ch. S., t. LXXI, 1897. p. 822. - f’ogg. CI, 1857, p. 133.
(1) t. XXXVIIi, 1889, p. 101.
1’» Proc. of’ Boy. Soc., t. LXIV, 1899, p. 308.
(n) Z. f. ph. Ch., t. XX IV, 1897, p. 8 L
(7) Z. f. ph. Cfz., t. XVII, 1895, p. ~14~..
368
VI. J’ai alors montré que, puisque l’ionisation agit très peu sur la réfraction du corps dissous, toute anomalie optique sera, en l’ab-
sence d’impuretés du corps dissous, l’indice d’une modification
chimique au sein de la dissolution. On peut donc ainsi étudier ce
qui se passe dans une solution sans l’altérer et dans les conditions mêmes où elle se trouve (~ ).
J’ai, par exemple, appliqué ce procédé d’investigation au titrage
de l’eau contenue dans fun sel cristallisé ou dans une solution, à la
recherche de l’état d’un corps en solution, à la recherche d’une com-
binaison dans la dissolution de plusieurs corps.
Je tiens à faire remarquer ici que, quand on dissout un sel cris- . tallisé dans l’alcool, toute l’eau de cristallisation passe toujours dans l’alcool; bien qu’observé sur un petit nombre de cas, ce fait, indiqué
par l’étude optique et basé sur ce que l’eau de combinaison a le même pouvoir optique que l’eau ordinaire ou de mélange, peut s’expliquer :
1° Parce que, dans leurs solutions, les sels ne subsistent pas tou-
jours nécessairement avec les molécules d’eau qui font partie de
leur molécule cristallisée [Marie et Marquis (2)] ;
20 Ou bien parce que les hydrates cristallisés ne sont que des em-
pilements réguliers de molécules salines et de molécules du dissol- vant [J. Perrin (3) J.
VII. Si l’on définit comme pouvoir réfringent moléculaire du corps dissous (Kjr) le produit de sa constante optique par son poids molé- culaire, et comme pouvoir réfringent équivalent (K,), le quotient du
’ pouvoir réfringent moléculaire par la valence qui unit les deux ions dans la molécule ionisable, on peut énoncer les lois approchées
suivantes (~) :
’1° La différence des pouvoirs réfringents équivalents de deux sels de bases B et B’ unis à un même acide est un nombre indépendant
de la nature de l’acide (tableau I) ; les nombres en chiffres ordinaires
se rapportent à la loi de Gladstone (K1), ceux en caractères gras à la loi de Lorentz (K~) :
(1) CHËNEVEAu, C. R., t. CXLII, 1906, p. 1520.
(2) C. R., t. CXXXVI, l903, p. 684.
(3) Communication faite à la Société de Physique, i 9 avril 190‘T.
(4) BEXVER, Wied. Ann., t. XXXIX, 1890, p. 89.- CHÉNEVEAU. C. R., t. CXXXVIII, 1904, p. 1578. - DIJKEN, Z. ~’. ph. Ch., t. XXIV, 1891, p. 8i, etc.
’
TABLEAU I.
~° La différence des pouvoirs réfringents équivalents de deux sels
de groupes acides A et A’ unis à une même base est un nombre
indépendant de la nature de la base (tableau 11).
ÏABLEAU II.
370
TABLE BU II (Suite).
Mais il n’est pas possible de déduire de ces lois d’additivité des modules pour les divers ions (~), et le fait que ces lois ne sont pas
rigoureuses entraîne évidemment comme conséquence la possibilité
de mettre en évidence l’action chimique dans une solution.
Le pouvoir réfringent moléculaire, pour chaque série de sels, varie,
en première approximation, comme la racine carrée du poids molécu-
laire. Le tableau III donne, dans quelques cas, le quotient
TABLEAU III.
VIII. Le corps dissous paraît bien se comporter, au point de vue optique, comme un gaz.
On peut déduire de cette analogie que les expériences sur les
solutions permettent mieux que des expériences directes de vérifier
l’exactitude des lois reliant l’indice et la densité, quel que soit l’état d’un corps. En effet, le passage du corps non dissous à l’état dissous
se fait à la pression atmosphérique. Les mesures pour les deux états
(1) Si la loi était exacte, il faudrait connaître, au moins, la valeur absolue du pouvoir réfringent de l’un des ions.
sont effectuées à la même température. On n’a donc pas à surmonter des difficultés, comme, par exemple, celles qui se présentent lors- qu’on veut comprimer un corps dans de larges limites (on n’a pas
dépassé pour un gaz de pression de 130 atmosphères), ce qu’on ne peut d’ailleurs faire sans craindre des polymérisations (action de la pression). On peut également éviter des erreurs systématiques par_
ce fait qu’on devra opérer à des températures dittérentes pour étudier un même corps sous deux états distincts (action de la tempé- rature). Cependant de nouvelles expériences sur un même corps à l’état non dissous, puis dissous, seraient nécessaires pour affirmer que la constante optique est bien la même dans les deux cas (~).
IX. Les lois de Gladstone et de Lorentz paraissent sensiblement
équivalentes quand on considère uniquement l’action du corps dis-
sous sur la réfraction.
Si l’on compare le corps dissous au corps non dissous, on De pe.ut pas non plus conclure nettement à l’avantage d’une loi sur l’autre,
ce qui peut s’expliquer par ce fait que, dans la formule de Lorentz, la plus grosse partie de la variation vient de la variation de n - 1,
étant donné que :
. "
r K
ce qui entraîne : -. K, K.,
n n ‘’ i-
.Si le facteur n + 1 reste sensiblement invariable, on voit que les
--2
variations de 1 et de K2 se produiront dans le même sens.
On voit aussi par l’exemplc donné ci-dessous qu’on ne peut dire quelle est la loi la plus avantageuse des lois de Newton, de Glad-
stone ou de Lorentz :
Divers auteurs ont fait des expériences sur des sels cristallisés n’apparte-
nant pas au système cubique, avec lesquels il est plus logique cependant d’opé-
rer. Tutton (J. Soc., t. LXXI, 1897, p. 236 et 911) a, par exemple, étudié
les pouvoirs réfringents des sulfates et séléniates normaux de K, Rb, Cs, à l’état cristallisé et à l’état dissous. Les écarts sont de 1 à 2 0/0 des valeurs trouvées pour ces pouvoirs réfringents. (La difl’érence entre le pouvoir réfringent de l’éther
à 10° (liquide) ou -à 100° (vapeur) est environ de 1 de ce pouvoir réfringent.) Remarquons que, malgré ce résultat, l’indice du sel cristallisé, calculé d’après
le pouvoir réfringent du corps dissous, différerait néanmoins de l’indice vrai d’une quantité portant sur la 2e décimale.
372
La loi de Lorentz paraît cependant plus exacte que les lois de Gladstone et de Newton, si l’on tient compte de la dispersion.
Pour tenir compte de la dispersion, j’ai fait une comparaison entre
les indices des corps dissous obtenus directement à l’aide d’une des trois lois pour plusieurs raies du spectre solaire C, D, F, et les in-
dices que l’on obtient en les calculant, par les même lois et pour les mêmes raies, à l’aide de la constante optique du corps non dissous.
La comparaison entre les deux cas est faite par la considération du
pouvoir dispersif moyen du corps dissous :
on obtient, par exemple, les résultats suivants pour la comparaison
des trois lois au point de vue de la réfraction ( 1 ) et au point de vue
de la dispersion relative aux raies C et F (’) :
(1) Les cas 1 et 11 se rapportent : le premier, à l’indice du corps dissous obtenu
d’après la constante du corps dissous (?1,,~) ; le deuxième, à l’indice du corps dis-
sous calculé avec la constante du corps non dissous (nS;2)’ Les lois sont compa- rées pour la réfraction à l’aide de la variation relative pour la raie D, en passant d’un cas a l’autre, et en donnant à cette variation une valeur toujours positive
suivant que ns, est plus grand ou plus petit que Par exemple, cette variation
est :
On voit que les résultats obtenus sont bien, au moins pour les lois de Gladstone et de Lorentz, dans le même sens que cenx du tableau précédent où intervenaient les constantes optiques.
(2) On verra, note 1, d’autres comparaisons qui donnent toutes l’avantage à la
loi de Lorentz. L’ordre de grandeur des erreurs montre que les écarts peuvent sou-
vent être considérés comme égaux ou inférieurs à ces erreurs dans le cas de la loi de Lorentz, alors qu’ils sont nettement supérieurs aux erreurs pour la loi de Gladstone.
--- Solution : 30,1 0/0
Il y a lieu de rechercher encore si ce procédé de comparaison est
suffisant ou s’il y a un moyen plus exact et plus rapide d’arriver au
même but.
X. La loi de Lorentz paraît non seulement plus avantageuse dans
les comparaisons que je viens de donner, mais c’est la loi qui a la signification théorique la plus précise quand on considère la disper-
sion comme une fonction de l’absorption.
Je vais donner un aperçu rapide de la théorie qui permet d’établir
cette loi, la loi des mélanges et la loi de dispersion (1).
Imaginons que l’atome d’un corps transparent, à dispersion nor- male, est constitué par un ou plusieurs centres chargés positivement,
dont la masse est de l’ordre de grandeur de celle de l’atome, autour desquels peuvent graviter des corpuscules négatifs ou électrons
dont la masse est le 1000,1 de l’atome d’hydrogène (2). On peut sup- (1) Pour cette théorie, voir Il.-A. LORENTZ (A1’ch. Néerl., t. XXV, p. 363; 1892): - les Quantités élé111entaÍl’es d’élect1’icité, par ABRAHAM et LAXGEYIN, 1905, p. 430 et suivantes;-P. DRUDE, Lehrbuch der 1900, p. 360 ~ 2e édition, 1906, p. 3’7t à 38t ; -1VI. PLANCK, Sitzungsbel’. d. Akad. Berlin, t. XXIV, 1902, p. 21 ; - P.
Cours professé au Collège de France, 1905-1907;- L. Acad. Sc.
Cracovie, n° !, i1vril1907, p. 316.
(2) Le mot de co/>puscule est employ é de préférence quand on considère la matière et la charge; le terme électi-oîi, quand on considère la charge sans son support matériel.
J. de Phys., 4e série, t. VII. (Mai 190$.) 25
374
poser que la lumière se propage dans le corps en mettant en vibra- tion ces centres ou ces électrons, que je désignerai sous le nom général de particules.
Toutes ces particules ne sont pas de même espèce ; elles ont une période propre d’oscillation qui dépend évidemment de leur masse.
Il Considérons des particules de méme espèce, c’est-à-dire dont la
pulsation
(#)
est la même. Ces particules, de charge électrique e etde masse mécanique na, sont à l’état de repos; elles sont écartées de leur position d’équilibre par l’action périodique de la lumière :
(a) = 21t * ; , V, vitesse de la lumière dans le corps; p , longueur
d’onde de la radiation
lumineuse
Elles sont attirées vers cette posi-tion par une force proportionnelle à leur déplacement x ; l’équation
du mouvement est donc de la forme :
On conçoit alors que ces particules dont la période propre d’oscil- lation est w, puissent vibrer synchroniquement avec l’ébranlement, c’est-à-dire que, la résonance établie, le déplacement des particules
soit également périodique :
On déduit des trois équations précédentcs :
Or le déplacement x de toute charge e entraîne la création d’un moment électrique ex.
Pour N particules par unité de volume, la somme des moments ou
polarisation diélectrique est Nex. La polarisation diélectrique est
donc une fonction sinusoïdale du temps.
Alors, d’une part, le champ lumineux X est égal au champ élec- trique h, augmenté d’une quantité proportionnelle à la polarisation diélectrique :
375 D’autre part, si H est le champ magnétique normal au champ électrique h (ces deux champs étant des fonctions périodiques) et si
l’on applique les équations de relation entre ces vecteurs que fournit la théorie électromagnétique (’ ), ces équations, jointes aux équations (4 )
et (5), mènent à la relation :
en définissant l’indice de réfraction n du milieu comme le rapport de la vitesse de la lumière dans le vide à la vitesse de la lumière dans le corps..
Dans le cas où l’on suppose que les particules sont placées dans des
cavités sphériques, le coefficient p
.-. ,
et l’on déduit que, pour un corps de densité d :-
c’est-à-dire la loi de Lorentz.
XI. 20 ,S’’il y a plusieurs espèces de
1 2.2’ etc..., représentant les coeificients correspondant aux
actions des particules d’espèce 1 et d’espèce 2 sur elles-mêmes ; etc..., représentant les coefficients correspondant aux
actions des particules d’espèce 1 sur celles d’espèce 2 et récipro-
quement.
a) Supposons qu’il n’y ait que deux espèces de particules en pré-
sence et que les actions réciproques des particules d’une espèce sur
(1) Ces équations sont :
, , .. "" ...-
376
celles de l’autre espèce soient égales (~I. 2 = ~2. 1). Dans le cas de
cavités sphériques, on aura :
n est, par exemple, l’indice d’une dissolution ou d’un mélange de
densité D ; ni et di sont, d’une manière générale, l’indice et la densité
d’un corps dissous constituant. Si la masse totale de la dissolution est P = Epi, comme D == Idi, on a :
C’est l’expression de la loi des donnée la première fois,
pour les gaz, par Biot et Arago.
XII. b) Si les actions mutuelles des particules sont nulles (~1’2 = ~2’1 = o), on arrive à une équation de la forme :
et comme :
on a finalement :
Si l’on pose la somme des deux premiers termes égale â b~
on reconnaît sous cette forme générale la formule de di,persion.
XIII. Dans le cas d’une seule bande d’absorption dans l’infra-
rouge ()’o = et d’une seule bande d’absorption dans J’ultra-violet
(Ào = Àv), on sait que cette formule devient :
