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Submitted on 1 Jan 1956
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Effet de scintillation et structure de couches minces métalliques
J.P. Borel
To cite this version:
J.P. Borel. Effet de scintillation et structure de couches minces métalliques. J. Phys. Radium, 1956,
17 (3), pp.224-229. �10.1051/jphysrad:01956001703022400�. �jpa-00235348�
224.
EFFET DE SCINTILLATION ET STRUCTURE DE COUCHES MINCES MÉTALLIQUES
Par J. P. BOREL,
Laboratoire de Physique E. P. U. L., Université de Lausanne.
Summary. 2014 Study of the scintillation effect of thin layers of Ag and In for frequencies bet-
ween 16 Hz and 100 kHz. For small currents, a law is found in the form of : e
=k I2/v. For very thin
layers, which are not continuous, this law does not hold if Ic is greater than a certain limit. The
discrepancy is particularly noticeable at low frequencies. Scintillation effect of layers of various
thicknesses is studied in relation with their structure (observed by electronic microscope).
17, MARS 1956,
Introduction.
-Comme les semi-conducteurs,
les métaux sont le siège d’un « bruit de fond » supé-
rieur au simple bruit d’agitation thermique lors- qu’ils sont parcourus par un courant continu. Cet
effet, proportionnel au carré du courant et inver- sement proportionnel au volume du conducteur.
est, en général, difficilement observable. Bernamont l’a mis en évidence en 1934 [1], [2], en utilisant un
filament de platine de 1 p. de diamètre (fil à la Wollaston )..
Pour expliquer ce phénomène de fluctuation,
Bernamont suppose que le nombre d’électrons libres dans le métal peut varier autour d’une valeur no.
Il attribue aux électrons de conduction une vie moyenne 6, ce qui l’amène à écrire une fonction
’d’auto corrélation à décroissance exponentielle.
Finalement la fluctuation de courant à la forme :
où v étant la fréquence.
Io est le courant moyen, cp est le volume du conducteur,
no est le nombre d’électrons de conduction.
A la même époque, L. Brillouin [3] a donné un
calcul statistique de la fluctuation totale A12 dans les conducteurs métalliques. Il est également con-
duit à un résultat proportionnel, à 1Õ et inver-
sement proportionnel, à no cp.
Expérimentalement, Bernamont obtient pour un
fil de platine de 1 y cp
=2,18.10-8 cm3) les
valeurs suivantes :
(pour une bande de 2.350 Hz)
et
Le spectre étant probablement uniforme jusqu’à
des fréquences assez élevées, on peut écrire pour 1 Hz de bande passante
Dans le cas de certaines couches minces, le pro-
blème est naturellement plus complexe. Le bruit de fond peut différer totalement de celui des conduc- teurs métalliques continus dont il vient d’être ques-
tion, tant par l’ordre de grandeur que par l’allure
générale du phénomène.
Nous verrons quelle relation il existe entre la
structure des dépôts et l’effet de scintillation.
Il faudra faire une distinction entre les couches
continues, discontinues (granulaires) et celles de la région de transition.
Technique expérimentale.
-Des dépôts d’argent et d’Indium étaient préparés par évapo-
ration sous vide, la pression étant comprise entre
10-5 et 10-6 mm Hg. L’argent utilisé, obtenu par double électrolyse, avait un haut degré de pureté (999,95 0 /00), l’indium avait 1 0 /00 d’impureté
environ. L’évaporateur était simplement un ruban
de Mobybdène de 0,03 mm d’épaisseur purifié par par « Flashing » (1). L’évolution spontanée des
lames se faisait sans application de champ élec- trique. L’épaisseur équivalente était mesurée par
pesées au moyen d’une microbalance ou par voie
optique avec un interféromètre à 3 faisceaux [4].
Le dispositif de mesure du bruit était constitué de 2 groupes d’amplificateurs :
Le premier comportait :
1. Un amplificateur linéaire à faible bruit propre accordé sur les fréquences de 100 Hz,
1 kHz, 10 kHz et 100 kHz. les largeurs de
bandes étant respectivement de 2 Hz, 60 Hz,
130 Hz et 150 Hz. (Les bobines de self des circuits (1) La vitesse d’évaporation était de 5 my/sec environ,
dans ces conditions la température du support restait constante au cours de l’opération (19° C).
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01956001703022400
225
oscillants sont montés sur des noyaux en ferrox-
cube).
2. Un second amplificateur à gain réglable.
(Bande passante 10 Hz à 200 kHz.)
3. Un étage cathodyne attaquant une croix thermique (Th, ou Th2). _
Le second groupe comportait :
1. Un amplificateur à large bande étudié spécia-
lement pour avoir un faible niveau de bruit.
2. Un filtre électronique à contre-réaction uti- lisant des circuits sélectifs R-C montés en double T. La fréquence d’accord la plus basse en est de
16 Hz avec une largeur de bande de 1 Hz (à
100 Hz la’bande est de 6 Hz et à 1 kHz de 60 Hz).
3. Un étage cathodyne comme précédemment.
Les appareils électroniques étaient disposés sur
un socle antivibratoire. La lampe d’entrée qui est
la principale source du bruit parasite était soigneu-
sement sélectionnée dans un lot et remplacée après
80 heures de fonctionnement. Finalement, un gal-
vanomètre enregistreur par points, connecté au thermocouple de la croix thermique permettait une
mesure précise des valeurs moyennes de la force électromotrice.
Parallèlement aux études de scintillation, la
structure de quelques couches minces a été obser- vée au microscope électronique.
A cette fin, les dépôts étaient réalisés sur des membranes de collodion de 150 à 200 A d’épais-
seur (le support pour l’étude du bruit était éga-
lement recouvert de collodion dans le cas des lames
d’Arger t).
On sait que le faisceau électronique modifie pas- sablement la structure des dépôts qu’il traverse.
Pour minimiser cet effet, il a été procédé de la
manière suivante :
La mise au point du microscope se faisait avec
une intensité convenable sur une partie sacrifiée
de la préparation. L’intensité état ensuite forte- ment réduite et le porte-objet déplacé de manière à
amener dans le champ d’observation une partie non
altérée de la couche qui était photographiée avec
un long temps de pose.
,A titre indicatif nous dirons que l’intensité du faisceau dans le microscope Trüb-Taüber qui a été utilisé, a les valeurs suivantes [6] :
Valeur maximum 500 à 600 W /cm2,
Valeur pour une observation normale (avec grossissement de 10’000 x), : 100 à 200 W fcm2.
Valeur pendant la photographie avec un temps
de pose de 6 sec : 9 W/cm2.
Notons encore que pour une lame d’argent de
6 my, une intensité de 400W /cm2 a produit une
transformation comparable à un chauffage pro-
longé à 100° C, il semble ainsi qu’une valeur infé-
rieure à 9 W /cm2 n’aura pas trop d’effet.
L’observation microscopique et la mesure de la
scintillation se faisaient 30 heures après la forma-
tion des dépôts, ainsi le présent travail ne concerne que des couches minces bien stabilisées et non des lames en cours d’évolution.
Cette remarque est importante car l’évolution
spontanée entraîne un bruit supplémentaire. De même, le courant continu dans les lames était
en général limité afin de ne pas provoquer de modification importante de structure. La mesure se faisait d’ailleurs en allant du courant le plus fort
au courant le plus faible.
Par la suite nous appellerons a la largeur des
couches et d la distance entre les deux électrodes
(qui varie de 1 mm à 0,01 mm), eo l’épaisseur équi- valente, a la résistance spécifique superficielle.
Variation de la densité spectrale de bruit avec
le. courant moyen. - A) LAMES DISCONTINUES
(granulaires).
-Il a été trouvé que’ la densité
spectrale de bruit e2, varie sensiblement d’une manière quadratique avec le courant moyen Io
tant que celui-ci reste inférieur à une certaine
valeur ; au-dessus de cette valeur, la croissance
est moins rapide. Ce fait est illustré par les
figures 1 (A et B).
Fm. 1. - Densité spectrale e2 en fonction de 10.
A) Lame d’argent de 2,6 mu ao = 8.108 n a = 4,7 cm. d
=1,5.10-3 cm.
B) Lames d’argent de 4 mu so 1,5.103 f2
a
=5 cm d
=1,5. 10-3 cm.
(Rappelons que la densité spectrale e2v est la
valeur quadratique moyenne de la force électro-
motrice de bruit, pour 1 Hz de bande passante).
Comme l’ont montré A. Blanc-Lapierre, M. Per- rot et N. Nifontoff, [7 et 11] l’écart à la loi : 4 - 15 est lié à l’écart à la loi d’Ohm. Si l’on
écrit comme ces auteurs 2) e2v
=K f (10)1- pour
une fréquence v donnée, on trouve que log f(Io) varie
à peu près de la même manière avec le courant que log R .
log R. gR o
.où R est la résistance
et Ro la résistance à l’origine.
Dans le cas des couches d’argent que nous avons
étudiées, l’écart à la loi d’Ohm était assez petit,
tout au moins pour des champs électriques dont
la valeur a été volontairement limitée afin de ne
pas provoquer de modification importante de struc-
ture (voir fig. 3).
Dans ces conditions on constate que l’écart à la loi e2v ~ 102 est petit à : 1, 10 et 100 kHz. (Avec
les faibles densités de courant qui ont été utilisées,
il est quelquefois imperceptible.) Fait curieux,
dans toutes les mesures qui ont été entreprises
sur des couches granulaires, un écart passable-
ment plus important apparaissait aux basses fréquences. Cet effet se remarque sur la figure 1B.
FIG. 2.
-Fluctuation de courant iv en fonction de 7o
Lame d’Indium, a
=4 cm d
=10-2 cm 0’0 = 1,6.1070.
Si l’on applique à une couche mince « granu- laire » un champ électrique trop élevé, on observe
une variation irréversible de la scintillation corres-
pondant probablement à une modification de structure. Après quelques minutes la lame se stabi- lise et l’on a de nouveau des phénomènes réver-
sibles dans la mesure où le champ ne dépasse pas
la valeur maximum qui a été atteinte.
Un effet assez semblable a été constaté pour des
dépôts minces de carbonne [8]. La figure 1A a été
obtenue avec des valeurs élevées du champ élec- trique.
La figure 2 représente la valeur quadratique
moyenne de la fluctuation de courant i2v (pour
1 C/s de bande passant) en fonction de Io dans le
cas d’une couche d’Indium. La caractéristique
tension-courant de cette lame est donnée à la
figure 4.
FIG. 3.
-Ecart à la d’Ohm de couches d’Hg d’épaisseurs différentes.
B) LAMES DE LA RÉGION DE TRANSITION ET LAMES CONTINUES.
-Dans le cas des lames conti-
nues on devrait, semble-t-il, observer des fluctua- tions du même genre que celles qu’à mesurées Ber-
namont en utilisant un fil de platine très fin.
Fic.. 4. - Caractéristique tension courant
d’une lame d’Indium (la même qu’à la figure 2).
Il en est ainsi sans doute, sauf pour les lames de las
région de transition entre la structure granulaire et
la structure « compacte », Dans un faible domaine
227
d’épaisseur on observe un effet de scintillation très
important qui obéit sensiblement à la loi e2
=K(v). Il", où oc est très voisin de 2.
Variation de e2v en fonction de la fréquence.
-Comme dans presque tous les phénomènes de
scintillation e2v varie ici comme 1 /vB où g est très
voisin de 1 entre 16 Hz et 100 kHz ( fig. 5).
FIG. 5.
-Spectre de puissance (Lame Ag de 6 mu).
Cette remarque est valable :
a) pour les lames discontinues, (si I o est assez petit) ;
b) pour la plupart des lames de transition.
Les valeurs extrêmes de B qui ont été mesurées sont :
B = 0,9 et B = 1,1.
Scintillation de couches d’argent de différentes
épaisseurs.
-Si cp est le volume du métal déposé et i2v la valeur quadratique moyenne de la fluctua- tion de courant pour 1 Hz de bande passante, la
valeur de :
i,, Y, pour Io suffisamment petit, doit dépendre I20 0
essentiellement de la structure des dépôts, donc de l’épaisseur équivalente. Elle a été repportée à la figure 6 non pas en fonction de l’épaisseur, mais en
fonction de la résistance spécifique superficielle a.
On remarque 3 régions distinctes :
1. De A à B on a des lames discontinues bien
caractérisées, la scintillation diminue en même temps que 6 lorsque l’épaisseur augmente.
2. De B à C la scintillation augmente alors que
6 diminue. On est dans la région de transition.
3. De C à D le bruit diminue à nouveau pour atteindre finalement des valeurs très faibles.
FIG. 6.
-Effet de scintillation de couches d’Ag
de différentes épaisseurs.
Ce diagramme montre l’intérêt que peut avoir la
mesure systématique de la scintillation pour l’étude des structures.
Par sa nature même, l’effet de scintillation est très sensible à de légères modifications de struc- ture ou à de petites imperfections expérimentales qui n’affectent pas ou peu les autres propriétés électriques des couches minces. Il est intéressant de constater que malgré cette incertitude les résul- tats présentent une certaine cohérence.
Discussion.
-Les résultats expérimentaux. qui ont été brièvement exposés ici montrent qu’au point de vue de l’effet de scintillation les couches minces discontinues d’argent ressemblent plus aux
semi-conducteurs qu’aux conducteurs métalliques (même de très faible volume). A première vue, ce
fait n’est pas surprenant si l’on pense au mécanisme de conduction.
Si l’on imagine qu’une couche mince discontinue
est constituée de grains séparés les uns des autres
par un espace parfaitement vide, un éleètron peut être retenu à l’intérieur d’un grain ou au contraire quitter le « grain » par effet schottky ou par effet tunnel et participer ainsi à la conduction. Cette alternative (répartition binomiale) rend le problème
formellement semblable à celui qu’à envisagé
S. Machlup dans le cas de semi-conducteurs [9].
M. Surdin a montré comment les théories exis- tantes qui prévoient une décroissance de la densité
spectrale en 1 /v2 (pour v assez grand) peuvent être
modifiées pour rendre compte des résultats expé-
rimentaux en 1 v [10].
Remarquons toutefois que lorsqu’on cherche à exprimer quantitativement l’effet de scintillation des lames granulaires, on se heurte fatalement
aux mêmes difficultés que dans le calcul de la con-
duction. Par exemple, la valeur importante des temps de corrélation qui découle de l’étude du
spectre semble difficile à expliquer avec un modèle
aussi simple que celui qui a été envisagé ici.
Dans le cas des lames de la région de transition,
le problème est totalement différent. La scintilla- tion qui a été observée peut s’expliquer par une cer- taine instabilité de structure de ces lames, instabi-
lité due probablement au passage du courant.
Observations microscopiques.
-Nous donne-
rons quelques photographies de structures obtenues
avec les lames d’argent dont il a été question ici.
On constate un état granulaire aux faibles épais-
seurs, puis lorsque l’épaisseur augmente, des plages
de plus en plus étendues d’argent séparées par un
petit espace « vide » et finalement la soudure des
plages qui donne naissance à une structure poreuse
(fig. 7). La figure 8 représente :
FIG. 8.
-Au lieu de lire mu lire ym (micron).
a) Une lame déposéé à 19° C avec une faible vitesse
de condensation ( N 50 mu/sec).(eo ~ 14 mu).
b) Une lame non chauffée, mais observée au
microscope avec une forte intensité.
c) Une lame chauffée à 1600 pendant 20 heures
sous vide.
Remerciements.
-Pour terminer nous remer-
cions MM. C. Manus, P. Cornaz et M. Kellenberger
Directeur du Centre de Microscopie électronique
de l’Université de Genève.
Leur aide nous a été très précieuse pour l’accom-
plissement de ce travail.
- - - ---...-. --- ..----
DISCUSSION
M. Blanc-Lapierre.
-Je voudrais avoir quel-
ques précisions sur la géométrie des lames utilisées, quelles étaient leur forme ?
M. Borel.
-Les lames avaient 4,7 cm de large
et la distance entre les électrodes était comprise
entre 1,5 10-3 mm et 10-2 mm.
M. Blanc-Lapierre.
-Au sujet de l’appareillage, quelle était la lampe d’entrée de l’amplificateur ?
M. Borel.
-La lampe d’entrée de l’amplifica-
teur 100 Hz à 100 kHz est une 6 A K 5, utilisée
en triode et montée en cascade avec une 6 J 4.
229 M. Blanc-Lapierre.
-Sur les courbes que vous
avez montrées on note des écarts par rapport à la
loi en 12 surtout sensibles aux basses fréquences.
C’est certainement une chose qu’il serait intéres- sant d’analyser en détail.
M. Borel.
-Il est difficile d’expliquer l’augmen-
tation de l’écart à la «loi en 12», augmentation qui a
été obtenue dans le cas de lames d’argent granulai-
res et de lames d’indium. Il faut toutefois remarquer
qu’il est logique que des phénomènes nouveaux apparaissent lorsque la fréquence tend vers zéro.
M. Perrot.
-Vous êtes un des rares à avoir utilisé la microscopie électronique sous faible puis-
sance, mais vous deviez sortir les lames du vide.
-Pensez-vous qu’il n’y ait pas de difficultés à ce
sujet ?
M. Borel.
-Un passage à l’air atmosphérique
des lames pour l’observation au microscope élec- tronique était inévitable dans notre cas. Je dirai
qu’une lame témoin placée exactement dans les mêmes conditions ne subissait, en général, que peu de modifications de résistance électrique.
M. Nifontofl.
-Pour les couches de transition,
à la limite des lames continues, avez-vous observé
d’une part des écarts à la loi d’Ohm, d’autre part
des écarts à la loi en I2 a
M. Borel. - Les lames de la région de transition que j’ai étudiées obéissaient sensiblement à une
« loi en I2 » sans écarts. Il n’y avait pas de dimi- nution de résistance sous l’effet du champ élec- trique appliqué, mais au contraire une très faible augmentation de R due probablement à une légère
élévation de température.
M. Cotton.
-L’action du faisceau d’électrons
sur la pellicule métallique modifie-t-elle profon-
dément les propriétés optiques du dépôt qui a
ainsi évolué au point de vue structure ?
M. Borel.
-Effectivement, la coloration d’une lame exposée à un faisceau électronique de forte
intensité est modifiée.
M. Vodar.
-Au cours de quelques mesures faites, il y a plusieurs années, en collaboration avec un chercheur de l’Ecole Normale Supérieure, nous
avons eu l’occasion de remarquer que le bruit d’une couche métallique mince augmentait beaucoup pendant le temps de réchauffement d’une résistance entre la température de l’air liquide et la tempé-
rature ordinaire. Cette observation s’expliquerait probablement par une modification des contacts due aux dilatations et pourrait être rapprochée
de l’un des effets dus au passage du courant que M. Borel a décrit. Les mesures concernaient les
dépôts de platine évaporé maintenus sous vide ;
ces dépôts étaient suffisamment stables pour que les variations de la résistance avec la température
fussent réversibles.
M. Borel.
-L’effet de scintillation a été mesuré à la température du laboratoire, soit 190 C environ.
Une étude en fonction de la température présente
un grand intérêt, mais n’a pas été encore faite. Elle
peut donner des renseignements intéressants sur
la conductivité des lames granulaires.
M. Van Itterbeek.
-Nous avons fait également quelques déterminations de structure au micro- scope électronique en utilisant de faibles intensités.
A cet effet, nous avons mis au point une technique permettant de réaliser des supports en verre pour le microscope (Nature, 1950). Nous avons trouvé la
même structure que pour les dépôts faits sur le
formvar.
M. Borel.
-Je suis heureux d’apprendre que l’observation des dépôts sur verre donne les mêmes
structures que lorsque le support est en formwar.
(J’imagine que la fabrication d’un support de verre
assez mince présente quelques difficultés.) J’avais
observé un fait semblable en comparant un sup- port de collodion et un support de forniwar.
M. Dufour.
-Avez-vous fait uniquement des
observations directes, ou également des observa- tions sur des répliques ?
M. Borel.
-L’observation microscopique s’est
,faite sur le dépôt lui-même et dans aucun cas il n’a
été fait de réplique. Il est à craindre qu’une réplique
ne soit pas fidèle car en la prenant on modifie
nécessairement les énergies superficielles, ce qui peut affecter la structure.
M. Ronchi.
-Je demande comment il peut se
faire que des lames minces, qui ont une épaisseur
de 60 A, c’est-à-dire très petites vis-à-vis de la
longueur d’onde de la radiation visible, puissent changer de couleur après exposition dans le micros- cope électronique ? Cela voudrait dire que dans
l’épaisseur des lames, l’action des électrons du
microscope doit être formidable.
M. Borel.
-Il a été effectivement observé une
modification de la coloration des lames granulaires
_chauffées (à 1000 C par exemple) ou traversées par
un faisceau électronique intense. Ce fait avait déjà
été observé par Faraday ’(aux environs de 1852)
en chauffant des lames d’or.
M. Rouard.
-Maxwell-Garnett a attribué, en 1905, les variations de coloration des couches minces métalliques à des variations de la grosseur des grains qui les constituent. Il est vraisemblable que les variations de coloration des couches sou- mises à l’action d’un faisceau électronique dans un microscope, soient dues à la même cause.
’
