HAL Id: tel-00111222
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Submitted on 4 Nov 2006
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microscopie tunnel à très basse température
Norbert Moussy
To cite this version:
Norbert Moussy. Supraconducteurs mésoscopiques étudiés par microscopie tunnel à très basse tem- pérature. Supraconductivité [cond-mat.supr-con]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2000.
Français. �tel-00111222�
SCIENCES ET GÉOGRAPHIE
THÈSE
pour obtenir legrade de
DOCTEUR DE L'UNIVERSITÉ JOSEPH FOURIER
en physique
Présentée et soutenue publiquement par :
Norbert MOUSSY
Supraonduteurs mésosopiques
étudiés par mirosopie tunnel
à très basse température
Soutenue le23otobre2000
Composition du Jury :
J. CHEVRIER, Président
D. ESTÈVE, Rapporteur
D. RODITCHEV, Rapporteur
V. CHANDRASEKHAR
B. PANNETIER
H. COURTOIS
Thèse préparée au sein du
Centre de Reherhes sur les Très Basses Températures,
laboratoireassoiéà l'Université Joseph Fourier
CRTBT-CNRS,25 av. des Martyrs, BP 166,F-38042 Grenoble Cedex 9
http :\\www-rtbt.polynrs-gre.fr
J'ai eu le très grand plaisir d'eetuer e travail au laboratoire de reherhe sur les très
Basses Températures à Grenoble. Je remerie Bernard Hébral et tous les herheurs du
laboratoire de m'avoir aueilliparmi eux.
Je tiens à exprimer iitoute ma gratitude envers Hervé Courtois qui aenadré es re-
herhesavebeauoupd'attentions.Meripoursaprésene,sadisponibilité.Ladémarhe
sientique etlareherhe de la préisiondontilfait preuveà haune de nos disussions
sont pour moiune très grandesoure d'enrihissement.
MeriàBernardPannetierdem'avoiraueillietpouravoirsuperviséledéveloppement
du mirosope etdes expérienes.
Meri àtous lesmembresdujurypourleurletureattentiveetl'intérêtqu'ilsontporté
à e travail.
Ces troisannéesdethèseontétépour moiextrêmementrihes,tantparladiversitédes
tehniques utilisées que par le té humain de e projet d'équipe. Le développement du
mirosope tunnel à très basse température a fait appel à une somme de ompétenes et
de savoirfaireonsidérable.Ce suèsest lefruitde l'expertiseetdes qualités dedialogue
des diérents servies du CRTBT :
Toutd'abord,jeveuxremerierlesdiérentespersonnesdesserviesdeméaniqueetde
ryogénie quiontréalisélesnombreuses pièesdu mirosopeetsontrestéesdisponiblesà
haque évolutiondu projet.Meriàhaundes életroniiensdontlesinterventionsfurent
rapides etélairées.
Ensuite,un meripartiulier àThierryCrozesetThierryFournierquim'ontinitiéaux
tehniquesdesalleblanhe.Leurpréseneonstanteetleurengagementfaeauxdiultés
renontrées pour lafabriation des éhantillons ontonstitué un appui essentiel.
Je voudrais aussi remerier toutes lespersonnes qui de près ou de loin m'ont onseillé
etm'ontaiguillépourles hoixtehniques etl'analysethéorique.Un grandmeri àKlaus
Hasselbah et à Céile Veauvy ave lesquels j'ai partagé ette aventure de la mirosopie
de hamp prohe naissante aulaboratoire.Un meri généralà toute l'équipe mésosopie,
Benedetta, Emmanuelle, Frank, Laurent, Monique, Olivier, Pasal, Wilfried, pour leur
ouverture etleur bonne humeur qui, au jour le jour, m'ont donné le plaisir et lafore de
mener e travailà bien.
Je remerie enn mafemme Élise pour son soutienet malle Léaqui a l'âge de ette
1 Introdution 5
1.1 Mirosopie tunnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.1.1 Prinipesdu STM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.1.2 Courant tunnelet densité d'étatsloale(LDOS) . . . . . . . . . . . 7
1.1.3 Systèmes STM à très basse température . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.2 Supraondutivité eteets de proximité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.2.1 Densité d'états supraondutrie etbande interdite . . . . . . . . . 12
1.2.2 Longueur de ohérene etmétaux diusifs . . . . . . . . . . . . . . 13
1.2.3 Portéedes eets de proximité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.2.4 Réexion d'Andreev . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.3 Exemples d'eets de proximité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.3.1 Propriétés à l'équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.3.2 Propriétés hors équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.4 Mesures de densités d'états. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.4.1 Mesures par jontions planairessolides . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.4.2 Mesures par STM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2 Mirosope tunnelà très basse température 27 2.1 Cryogénie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.1.1 Le Sionludi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.1.3 Calorimètre,vanne àfroid etpassages étanhes . . . . . . . . . . . 32
2.2 Desriptiondu STM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.1 Déplaementspiézo-életriques. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.2.2 Montage de latête tunnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.2.3 Isolation du iruit bas niveau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.4 Lesdéplaementsinertiels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.5 Suspension et amortissementdu bruit méanique . . . . . . . . . . 43
2.2.6 Fixationde lapointe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
2.2.7 Thermalisationdu mirosope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3 Életronique et sensibilité de mesure 49 3.1 Aspets généraux du dispositiféletronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.2 Életronique d'asservissement tunnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.1 Polarisationde lapointe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.2 Préampliateur tunnel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.3 Ampliateurshaute tension . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.2.4 Régulateur de ourant tunnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.3 Informatique de ontrle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.1 Interfae ave l'ordinateur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.2 Carte d'aquisition synhrone 3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.3.3 Logiiel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.4 Mesures topographiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.4.1 Imagerie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.4.2 Topographied'une ligne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.5 Mesures spetrosopiques. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
3.5.2 Aquisitionspetrosopique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.5.3 Résolutiondes spetrosopies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.5.4 Artefats de mesure. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4 Fabriation des pointes et des éhantillons 73 4.1 Fabriation des pointes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.2 Qualitédes éhantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.2.1 État de surfae . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.2.2 Éhantillons à motifsrépétés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
4.2.3 Dépt sous ultravideet qualité des métaux déposés . . . . . . . . . 78
4.2.4 Qualité de l'interfae NS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.3 Typesd'éhantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.3.1 Éhantillons lithographiés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.3.2 Dépt sous angle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
4.3.3 Dépt autravers d'unmasque en siliium . . . . . . . . . . . . . . 83
4.4 Conlusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
5 Caluls quasilassiques de densités d'états loales 89 5.1 Introdutionaux équationsd'Usadel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.1.1 Fontions de Green . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.1.2 Équations d'Usadel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.1.3 Densité d'états à une partiule. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
5.1.4 Densité de paires etlargeur du gap supraonduteur. . . . . . . . . 93
5.2 JontionNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5.2.1 Conditions de raordement à l'interfae . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.2.2 Limites des tailles innies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.2.4 Barrière résistive . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
6 Strutures NS mesurées par STM 103 6.1 Éhantillonslithographiés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
6.2 Eetsd'une gravure argonsur l'interfaeNb/Au . . . . . . . . . . . . . . . 107
6.3 Éhantillonsévaporés sous angle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
6.4 Éhantillonsévaporés ave un masque méanique . . . . . . . . . . . . . . 113
6.4.1 Interprétation des mesures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
6.4.2 Modèle biouhe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
6.4.3 Proximitéà grandedistane . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
Conlusion 125
Bibliographie 127
Depuis sa première réalisation en 1981 par Binnig et Rohrer [1℄, le mirosope à eet
tunnel (en anglais STM : Sanning Tunneling Mirosope) a onnu un développement
onsidérable au niveau de ses performanes et de ses appliations. Il a donné naissane
à toute une panopliede mirosopies de hamp prohe destinées à l'étude des diérentes
propriétésde lamatière,àl'éhelle nanosopique[2℄:topographie,manipulationd'atomes
et rigidité de surfae, spetrosopies életroniques, propriétés magnétiques, ondutane
et potentiométrie,analyse himique, et.
Par là même, la mirosopie de hamp prohe à basse température permet d'aé-
der à ertaines propriétés, notamment quantiques, qui sont brouillées voire inexistantes
à température ambiante. Ces propriétés onernent aussi bien les eets physiques tels le
magnétisme ou la supraondutivité que les aspets méaniques de réarrangement ato-
mique de surfae.Aujourd'hui,laplupartdes dispositifsàbasse températuretravaillentà
4Kelvinave des ryostatsà
4He liquideouà1,5Kenpompantsur lebaind'hélium.Ces
systèmes sont généralement manipulés entièrement sous ultravidede manière à ontrler
laqualité des éhantillonsàobserver. Seuls quelques instruments fontionnant au-dessous
de 1K ommenent à apparaître ave des ryostats à
3He pompé (T≈300 mK) [3, 4℄ ou
ave des systèmesàdilution(T<100 mK)[5,6,7℄.Laomplexitédu développementainsi que la diulté à onilier thermalisation par des érans thermiques et failité d'aès
(hangementde pointeetd'éhantillon,livage)sontà l'originedu retardde es systèmes
à très basse températurepar rapport aux systèmes àhélium liquide.
Parallèlement au développement des mirosopies de hamp prohe, les tehnologies
de la miroéletronique permettent la onfetion de strutures métalliques toujours plus
petites, aujourd'hui sur des tailles inférieures à 100 nm. Ces strutures sont diretement
observablesparlasondeloaledesmirosopes.Ilestainsipossibled'aéderàlaphysique
de lamatière àl'intérieur de es éhelles.
Laphysiquemésosopiqueseplaeàlafrontièredelaphysiquelassiqueetdelaméa-
nique quantique [8℄. Elle s'attahe à relever leseets de ohérene quantiquede systèmes
ave un trèsgrandnombrede partiules,soitsur destaillesimportanteslimitéesessentiel-
lement par la longueur de mémoire de phase des partiules. La supraondutivité, la su-
peruidité,l'eetlasersontautantd'exemplesde etteohéreneàgrandedistane. Cette
thèse a pour objet la réalisationd'un mirosope à eet tunnel à très basse température
et son utilisationdans l'étude de es propriétés dans des strutures supraondutries.
La supraondutivité se traduit par la ohérene sur des tailles marosopiques des
életrons ondensés dans un même état quantique[9℄. Lorsqu'un métalnormal (N)est en
ontataveunmétalsupraonduteur(S),ilaquiertluiaussidespropriétésdeohérene
qui se traduisent par des eets dits de "proximité". Depuis une quarantaine d'années, de
nombreuses tehniques ont été mises en ÷uvre pour observer, sous diérents aspets, les
eets de lasupraondutivité sepropageantdans lemétal normal.On peut regrouperes
tehniquesen plusieurs atégories:mesures de ondutane dansdes jontionsNSetSNS
[10℄, mesures de bruit [11℄, mesures magnétiques [12℄ etmesures de densité d'états[13℄.
Nousallons nousintéresser auomportementde la densitéd'étatséletronique (DOS:
DensityOfStates)dansdesstruturesde métalsupraonduteurenontataveun métal
normal. Cette DOS présente une signature spéique de l'état supraonduteur qui se
propage dans lemétal normal.Ellea été généralement observée ave des jontions tunnel
xes permettant d'obtenir des informations dans une onguration donnée. Comme son
noml'indique,lemirosopeàeettunnelpermetderéaliserluiaussiune jontiontunnel
à la surfae d'un éhantillon. Cependant, omparée aux jontions planaires, la mesure
obtenue est très loalisée (de l'ordre de l'angström). On parle alors de densité d'états
loale (LDOS). La sonde du STM peut de plus être déplaée ontinûment sur lasurfae,
e qui luionfère une très grande souplesse vis à vis du type de struture mesurée. Il est
alors possible d'étudier les eets de proximité sur des éhelles 1000 fois plus petites que
toutes les mesures réalisées par les autres tehniques. Le prinipe de fontionnement du
STM est abordé en première partie du hapitre 1,ave notammentles aspets théoriques
de la mesure de densité d'états. Nous introduirons ensuite les méanismes des eets de
proximitéavequelques exemplesmontrantladiversitédes approhesemployéespourleur
étude.
Lanéessitéde desendreàtrès bassetempératurepourl'observationde eseetsn'est
pasuniquementimposéeparlaprésene desupraonduteurs. Larésolutionen énergiedes
mesures de densité est en eetdiretementliéeà la température de travail.Pour pouvoir
mesurer des eets de proximité sur des éhelles les plus grandes possibles ave des signa-
tures physiques de faible énergie, il est néessaire de porter le mirosope à très basse
température. Les STM ommeriaux ne desendant pas au-dessous de 4 Kelvins, nous
avons onu et réalisé un mirosope fontionnantdans un réfrigérateur à dilutionà une
température de 60 mK. Pour des raisons liées à la fabriation des éhantillons ainsi que
pour éviter un trop lourd développement tehnique, nous avons hoisi de ne pas réaliser
un dispositif entièrement sous ultravide. L'aès à la tête du mirosope est eetué à
l'air libre et des préautions sont prises pour éviter la ontamination de surfae pendant
le refroidissement. La mise au point du mirosope a onstitué une part importante de
e travail de thèse et les améliorations etajouts au système sont toujours d'atualité. La
desription des diérentes omposantes du mirosope et les aspets ryogéniques sont
présentés au hapitre 2. Nous avons alors travailléà augmenter la sensibilité et la stabi-
lité du mirosope. La mise au point de ertaines parties életroniques spéiques ainsi
que l'amélioration des méthodes de mesure, présentées au hapitre 3, ont onduit à une
exellenterésolution des spetrosopies du STM.
Cei étant aquis, nous avons eetué des mesures STM à très basse températuresur
des hétérostrutures normales/supraondutries. Nous avions ertainement sous estimé
audépartladiultéde onfetionde eséhantillons. Lesontraintes delamesureSTM
ainsiquelaqualitéd'interfaeNSnéessairepourobserverdeseetsdeproximitéimposent
des onditionssévères surlesméthodesde fabriation.Lehapitre4présentelessolutions
trouvées pour l'élaborationde es hétérostrutures NS, notamment ave des proédés de
fabriation in situ omme le dépt sous angle. Nous avons aussi mis au point une teh-
nique de masquageméanique sous ultravideparfaitementadaptée à lamesurepar STM.
Avant de dérire les mesures elles-mêmes, nous dégagerons au hapitre 5 les prinipales
aratéristiquesthéoriques des densités d'étatséletroniques évoluanten régimede proxi-
mité. Cei passera par une brève introdution à la théorie quasilassique dérivant ette
physique etsera suivide quelques simulationsde densitéd'étatsdans plusieursongura-
tions géométriques. Nousprésenterons enn auhapitre 6les eets de proximitéobservés
parSTM àtrèsbassetempérature.Diérentsomportementsdelasupraondutivitésont
mis en évidene suivant le type d'éhantillonétudié. La grande sensibilité du mirosope
permet d'observer es eets sur des distanes importantes ave une grande préision sur
les détails de la densité d'états loale. Les résultats seront mis en perspetive ave les
évolutions de laLDOS prévues par la théorie dans une géométrie relativementsimpliée
par rapportà laonguration réelle des éhantillons.
