Théorie des groupes et théorie élémentaire des bandes d'énergie des terres rares lourdes

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Théorie des groupes et théorie élémentaire des bandes d’énergie des terres rares lourdes

J.P. Petrakian

To cite this version:

J.P. Petrakian. Théorie des groupes et théorie élémentaire des bandes d’énergie des terres rares

lourdes. Journal de Physique, 1972, 33 (2-3), pp.273-279. �10.1051/jphys:01972003302-3027300�. �jpa-

00207248�

THÉORIE DES GROUPES ET THÉORIE ÉLÉMENTAIRE DES BANDES

D’ÉNERGIE DES TERRES RARES LOURDES

J. P. PETRAKIAN

Centre d’Etude des Couches

Minces,

Laboratoire de

Physique

C. P. E. M.

IV,

Université de

Provence,

^Place

Victor-Hugo, 13-Marseille,

^3e

(Reçu

^{le 15}

juillet 1971,

révisé le 23

septembre 1971)

Résumé. ²⁰¹⁴ A l’aide de la théorie des groupes, ^on traite le problème ^de la théorie des bandes d’énergie ^{dans un solide. A} partir de considérations cristallographiques, ^on définit le groupe spatial

d’un cristal, qui s’identifie au groupe de l’équation ^de Schrôdinger ^{de la} Mécanique Quantique. ^La

théorie des représentations ^d’un groupe permet d’introduire les fonctions de Bloch, le réseau réci- proque et la première ^zone de Brillouin dont les points ^{et axes de} symétrie ^forment l’ossature du

diagramme d’énergie. ^{Celui-ci est} exploité grâce ^aux règles de sélection qui déterminent l’ensemble des transitions optiques permises. ^La majeure partie ^{de celles-ci sont} indiquées ^{pour le Gadolinium} appartenant ^{à la} série des Terres Rares lourdes que nous avons étudiées optiquement ^{en couches}

minces. On met en évidence un maximum d’absorption optique qui ^{ne se manifeste pas avec les}

Terres Rares légères ^{de structure} cristalline différente. On montre alors que la présence ^{de cet}

extremum à 3,1 ^eV peut ^être interprétée ^de

façon

satisfaisante à l’aide de la théorie précédente, l’énergie moyenne des transitions optiques ^du Gadolinium ayant pour valeur théorique 3,06 ^eV.

Abstract. ²⁰¹⁴ The energy band theory ^{in a} solid has been approached by group theory. ^From cristallographic considerations, ^the space group of a crystal is defined. It can be identified to the group of the Schrödinger equation ^of quantum mechanics. The theory ^{of the} representations ^{of a}

group enables one to introduce the Bloch functions, ^the reciprocal lattice and the first Brillouin _zone, the symmetry points ^{and axes of which} give the frame of the _energy diagram. ^The latter is discussed according ^to the selection rules which determine all the allowed optical transitions. Most of these

are given ^{for Gd which} belongs ^{to the} heavy ^{Rare Earth} series, ^{which we have} optically ^{studied in}

thin films. An optical absorption peak ^{is found. It does not} show, however, ^{in the} light ^Rare Earth,

the crystalline ^{structure of which is} different. The _presence of such an extremum at 3.1 eV can be

interpreted satisfactorily ^{in terms of this} theory, ^{as the mean} energy of the optical transitions of Gadolinium is theoretically of 3.06 eV.

Classification Physics Abstracts :

16.00, 16.23

I. Généralités. ^- Au cours de ces dernières

années,

la théorie des groupes s’est étendue à diverses

parties

de la

physique

des solides et

principalement

^{à la}

détermination de leurs bandes

d’énergie [1]

^à

[5].

^On

sait en effet que l’ossature ^et la forme d’un

diagramme d’énergie

relèvent de considérations

cristallographi-

ques ^et

quantiques

dont le lien fondamental réside dans l’identification du _groupe

spatial

du cristal au

groupe de

l’équation

^de

Schrôdinger.

^La théorie des

représentations

d’un groupe permet ^{alors de déduire} les

règles

^{de sélection}

qui précisent

l’ensemble des transitions interbandes

permises.

Le schéma de la

figure

^{1 résume ces}

quelques

^consi-

dérations _que nous allons

développer

pour la série des Terres Rares

lourdes, Y, Gd, Tb, Dy, Ho, Er,

^Tm.

Nous avons effectué _par ailleurs l’étude des

propriétés optiques

^{de ces corps}

[6].

II.

Cristallographie

^et théorie des groupes. ^{- Dans} le cas le

plus général, chaque

transformation T du groupe

spatial 9

^d’un cristal fait _passer d’un vecteur r

à un vecteur r’ que ^nous définirons _par

FIG. 1. ^- Théorie des groupes ^et Théorie des Bandes d’énergie.

où

R(T) représente

la matrice de rotation des axes de coordonnées ^et

t(T)

^{le vecteur} translation de

l’origine.

L’Yttrium et les Terres Rares lourdes

Gd, Tb, Dy, Ho, Er,

^Tm cristallisent dans le

système hexagonal compact (h.

^c.

p.).

^{Pour cette} structure, le groupe

spatial,

^noté

D6h,

n’est pas

symmorphique.

^{Les noyaux}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003302-3027300

274

des différentes atomes d’un même élément se trouvent dans des

plans équidistants qui appartiennent

^alter-

nativement à deux réseaux

hexagonaux simples,

déduits l’un de l’autre _par une translation d’un vecteur.

ex, ey, ez étant les ^vecteurs unitaires des axes

Ox, Oy,

Oz. La

position

^{de ces} deux réseaux l’un _par rapport à l’autre est donnée _par la

figure

^{2. Les cercles}

pleins

FIG. 2. ^- Structure hexagonale compacte

D6h.

et vides représentent

^{des noyaux situés}

respectivement

dans les

plans

^{z = 0 et z =}

c/2.

^Les valeurs des cons-

tantes de réseau a et c, montrent ^une très

grande

similitude de maille cristalline entre les divers élé-

ments étudiés

[7].

Le groupe

ponctuel correspondant,

^noté

D6h, comprend

^{12 classes} d’éléments

[8]

^{dont le contenu est}

donné par le Tableau I. E et I y

désignent

^les

opéra-

tions identité et inversion tandis _{que les} notations

Cna

et

Cn,’ correspondent respectivement

^à des rotations de 2

nln

^{et - 2}

nln

^{autour de l’axe Oa.}

Les notions

précédentes

^{sont d’un intérêt}

capital

en

Mécanique Quantique

^ainsi que ^nous allons le montrer

après

avoir fait la _remarque suivante. Les conditions

expérimentales

^dans

lesquelles

^{nous avons}

opéré [6],

^nous permettent ^de

négliger,

^en

première approximation,

^le

couplage spin-orbite

^ainsi que ^tout

phénomène d’origine magnétique.

^{Dans ces}

conditions,

le

spin

d’un électron a pour rôle essentiel de doubler la

dégénérescence

^de

chaque

^niveau

d’énergie.

III. Théorie des _groupes et

mécanique quantique.

^-

Dans un solide cristallin et dans

l’approximation

^{à un}

électron,

^{on sait} que le groupe

spatial

^du cristal s’iden- tifie au groupe de

l’équation

^de

Schrôdinger

^défini

par l’invariance de

l’opérateur

Hamiltonien

H(r)

pour ^toute transformation T. Ceci est de la

plus

^haute

importance

^{car le}

langage

^{de la théorie des bandes est}

celui des

représentations

irréductibles d’un groupe.

En

effet,

considérons un groupe

d’opérateurs

^linéaires

P(T) isomorphe

^au groupe des éléments T due 9 et tels que

si f(r)

^{est une} fonction scalaire

Par

suite,

^si

V1i(r) (j

⁼

1, ..., /)

^{est une fonction} propre de

l’opérateur H(r)

^avec la valeur _{propre E} 1 fois

dégénérée,

^on peut ^écrire

[5]

^{1 relations du} type

le groupe de matrices

T(T),

^de coefficients

r(T)j,

formant une

représentation

^{de dimension} 1 du groupe de

l’équation

^de

Schrôdinger.

^En

fait,

^{toutes les}

représentations

^{de 19} peuvent ^se déduire d’un certain nombre de

représentations

irréductibles dont les

propriétés

essentielles sont données _par leurs tables de caractères

[2].

Ainsi,

^le groupe

ponctuel D6h

^{a 12}

représentations

irréductibles

désignées

^{dans la notation de C.}

Herring [9]

par

Tn

^et

Tn (n

⁼

1, 2,

...,

6)

^{et dont les carac-}

tères sont donnés _par le Tableau II où

Ci,

^...,

C’12 désignent

^{les 12} classes d’éléments du Tableau I. On constate que la

majeure partie

^des

représentations

sont unidimensionnelles sauf

F+, -r6+, rs, Ij qui

sont bidimensionnelles. Les matrices

qui

^{leur corres-}

pondent

^sont

indiquées

pour toute rotation _propre du groupe

Ddh

^{par le} Tableau III

auquel

^{nous nous}

réfèrerons ci-dessous.

TABLEAU 1

Classes d’éléments du _groupe

ponctuel D6h

L’ensemble des considérations

précédentes

^montre

la très

grande importance

^{de la}

symétrie

cristalline en

Mécanique Quantique.

^En

particulier,

^la

symétrie

^de

translation suint à donner aux fonctions propres de

l’énergie

^{la forme} de fonctions de Bloch

[10].

où k est le vecteur

d’onde,

^et

uk(r)

^{une fonction} ayant la

périodicité

^{du réseau} cristallin. Les vecteurs k non

équivalents, qui repèrent

^les

représentations

^irréduc-

tibles

du sous-groupe des translations

primitives [11]

sont en

général représentés

^{autour du}

point

^{k = 0}

dans une zone réduite de

l’espace réciproque :

^la

première

^zone de Brillouin. Elle est

représentée

pour la structure

hexagonale

compacte par la

figure

^{3 où}

FIG. 3. ^- Première zone de Brillouin _pour la structure hexago- nale compacte.

ses

points

^{et axes de}

symétrie

^sont

repérés

^{dans la}

notationlde

^C.

Herring [9].

^Ces

points

^{et axes}

parti-

culiers

présentent

^un intérêt considérable. En

effet,

les calculs des niveaux

d’énergie Ei(k),

trop

compli- qués

^{dans le cas}

général,

^{ne sont effectués}

pratiquement

que pour les

points

^{et axes de}

symétrie,

^{et sont carac-}

térisés

respectivement

^{par des}

représentations

^du

groupe facteur

g(k)jb(k), S(k)

^et

13(k)

^étant

respecti-

vement le groupe du vecteur d’onde et son sous-

groupe invariant

[5].

^{Il semble} que la méthode de calcul

la’ mieux adaptée

^{au cas de la structure}

hexago-

nale compacte ^est la méthode de l’onde

plane

^aug-

mentée

(A.

^P.

W.) [12], [13].

^{La structure de bande}

du Gadolinium ainsi déterminée par J. 0. Dimmock et A. J. Freeman

[14]

^est

représentée

par la

figure

^4.

Une

simple

observation de ^ce

diagramme d’énergie

permet ^de

prévoir

^la

plupart

des transitions inter- bandes

permises.

^En

effet,

^{R. Blanc}

[15]

^{a montré}

FIG. 4. ^- Structure de bande du Gadolinium d’après ^{la réfé-}

rence [14].

que les transitions

prépondérantes

^{sont celles} pour

lesquelles

^les pentes des bandes

d’énergie

^{sont les}

plus

^voisines.

Cependant,

^{cette méthode ne} permet pas de

prédire

^toutes les transitions

optiques possibles qui

^sont déterminées _par les

règles

^de sélection. Un

procédé élégant

^{et commode} pour les obtenir est de faire

appel

^{à la} théorie du

produit

direct des

représen-

tations.

IV.

Règles

^de sélection des transitions interbandes

pour

^{la structure}

hexagonale compacte.

^{- Considé-}

rons un état initial et un état final caractérisés _par les vecteurs d’onde k et k" et par les fonctions _propres

t/I j(r) et ff(r)

^se transformant

respectivement

^{selon les}

lignes

^des

représentations

irréductibles lki et lk-f du groupe

spatial.

^{On sait}

[16]

que

lorsqu’une perturba-

tion associée à un

opérateur V(r),

^est

appliquée

^au

système considéré,

la transition ne peut ^se

produire

que si l’élément de matrice

F. Stern ^a montré

[17]

^que

l’opérateur perturbation

^se

réduit dans ce cas à

l’opérateur

différentiel :

où _{ao est} ^un vecteur

indiquant

^{la direction de}

polari-

sation de la lumière. Par

suite,

l’ensemble des transi- tions

permises

^{est déterminé à}

partir

^{des 3 conditions}

du type :

En d’autres termes, ^{si les}

opérateurs ojoqn

^{se transfor-}

ment selon les

lignes

^{de la}

représentation

tridimension- nelle rk’, soit :

où k’ est tel _que

[5] :

1) ô ô t/J

^{est une} fonction de base _pour la

représen- aq.

tation

(en général réductible), produit

^{direct des deux}

repré-

sentations Tkl et rki.

2)

^La transition ^ne peut ^se

produire

^{que si}

c’est-à-dire si les

représentations

^{rkï et T sont}

équi- valentes,

^ou

plus généralement

^si la réduction du

produit

^direct

contient Tk’i.

276

La

représentation

rki étant connue pour l’état

initial,

^le

problème

^est donc d’établir comment se

transforment les

composantes 8/8qn (n

⁼

1, 2, 3)

^de

l’opérateur

^V.

Appliquons

^pour

^cela, l’opérateur

P T a P T -1 (

^{à une fonction scalaire}

fer). D’après

qn ( ) )

p

la relation

(1)

^on peut ^écrire

où les

composantes qm’ (m

⁼

1, 2,

³

avec q’

⁼

x’,

q’ 2

⁼

y’, q3

⁼

z’)

^{du vecteur r’ =}

R(T)

^{r +}

t(T)

^ont

pour forme

générale :

Il en résulte _{que :}

Si l’on compare ^cette relation à la définition

(4),

^on

constate que les

opérateurs ôlôq,,

^se transforment selon

fi)

^{Rotation de x autour de}

Oy : C2y

L’observation des tableaux II et III montre alors que :

- les

opérateurs DlDx

^et

D10y

peuvent ^se transformer dans ces 2 _cas, selon les

première

^{et deuxième}

lignes

des 2

représentations

bidimensionnelles

T6

^et

r6 ;

-

l’opérateur a/az

peut ^se transformer selon la

ligne

^des

représentations

unidimensionnelles :

les

lignes

^{de la}

représentation

tridimensionnelle l’k du groupe

spatial 9,

^pour

laquelle

Or,

pour ^une translation _pure du sous-groupe

13, R(T)mn = ô..

^ce

qui implique

^{k’ = 0}

d’après

^{la rela-}

tion

(3).

^{Ceci a deux}

conséquences

immédiates :

1)

^{Sur un}

diagramme d’énergie

^donnant

E(k)

^en

fonction de

k,

^les transitions sont verticales : la rela- tion

(5) impose

^{en effet k =} k" si k’ ⁼ 0.

2)

Le groupe facteur

est

isomorphe

^au groupe

ponctuel go.

^{Il en résulte} que les composantes ^de

l’opérateur V’(r)

^se transforment selon les

lignes

^de

représentations

irréductibles de

So-

L’ensemble de ces

représentations

^est donné par le Tableau _{III pour} le _groupe

ponctuel D6h

du groupe

spatial D6h

des Terres Rares lourdes.

Ce Tableau et les relations

(4)

^et

(6)

permettent d’établir la transformation des

opérateurs ô/ôx, ôlôy, ôlôz

^{pour le groupe}

D6h

^{de la}

façon

suivante. Envisa- geons 2 rotations _propres

quelconques, C,6z

^et

C2y

par

exemple,

^{et une rotation}

impropre,

l’inversion

I,

appartenant

respectivement

^{aux 3 classes}

C2, C6, C7

du groupe

ponctuel.

^{Nous avons :}

a)

^{Rotation de}

Tr/3

^{autour de Oz :}

C6z

rt

^et

ri

^{de caractère}

égal

^{à + 1 dans le cas} a,

T2 et ri

^{de caractère}

égal

à - 1 dans le cas

p.

Une

représentation unique

^devant

correspondre

^à

chaque opérateur,

seules les

représentations I+

^et

T2

sont donc à considérer.

La troisième transformation

envisagée

permet ^alors

due

conclure. Nous avons pour l’inversion I,

TABLEAU Il

Table de caractères des

représentations

^du groupe

ponctuel D6h

TABLEAU III

Matrices _pour les

représentations

irréductibles de dimension 2 pour ^toute rotation propre

Cna

^du groupe

ponctuel D6h

278

Ces derniers résultats montrent que

a/ax

^et

a/ay

^se

transforment

respectivement

^{selon les}

lignes

^{de celles}

des deux

représentations T6

^et

ri

dont le caractère est

égal

à - 2 pour la classe

C,.

De même

ôlôz

^{doit se} transformer selon celles des deux

représentations ri

^ou

T2

de caractère

égal

^{à - 1}

pour la classe

C7.

Le tableau II

indique

alors que :

ôlôx

^et

a/ay

^se transforment

respectivement

^selon

les

première

^{et deuxième}

lignes

^{de la}

représentation

irréductible bidimensionnelle

ri

du groupe ponc- tuel

D6h ;

ôlôz

^se transforme comme la

représentation

^unidi-

mensionnelle

12

^de

D6h.

Ceci

signifie

que pour les _corps, tels que les Terres Rares

lourdes, qui

cristallisent dans le

système

^hexa-

gonal

compact, ^les

règles

^{de sélection}

dépendent

^{de la}

direction de

polarisation

de la lumière. En utilisant la méthode que nous venons de

décrire,

^on peut ^effec-

tuer

[18], [19]

^pour

chaque

^niveau

d’énergie

^initial

repéré

par ^sa

représentation Tki,

^{la réduction des}

produits

^directs

selon la direction de

polarisation

^du rayonnement incident.

L’énergie

des transitions ainsi

permises

^est

alors déterminée à l’aide du

diagramme d’énergie

^de

l’élément considéré.

Cette théorie permet

d’interpréter

^de

façon

^satisfai-

sante la

présence

d’un maximum de

l’absorption opti-

que de couches minces de Terres Rares lourdes dans la

région spectrale

^{visible. En}

effet,

^l’étude

expéri-

mentale d’une centaine de couches minces de lantha- nides sous ultra-vide

statique,

^{nous a}

permis

^{de mon-}

trer que ^ce maximum n’existe _{que pour} les éléments lourds :

Gd, Tb, Dy, Ho, Er,

^{Tm. Il}

apparaît

^{avec le}

changement

^{de structure} cristalline

qui

accompagne le passage de la série des Terres Rares

légères

^{à la série}

des Terres Rares lourdes. La

figure

^{5 résume l’ensemble}

FIG. 5. ^- Variations de l’absorption optique de couches minces de Terres Rares en fonction de l’énergie ^du rayonnement

incident.

de nos résultats

expérimentaux

que nous avons donnés

en détail par ailleurs

[6] [20

^à

22].

^{Elle montre} que

l’absorption optique

²

vvdlî

de couches minces des métaux des Terres Rares lourdes

Gd, Tm, (n

^{= v -}

jx

indice des couches d’

« épaisseur » d) présente

^un maximum dont l’abscisse se situe invariablement à

3,1

^{eV. Cet extremum ne se} retrouve pas ^sur les Terres

TABLEAU IV

Règles

de sélection des transitions interbandes

permises

pour la structure

hexagonale

compacte ^du Gadolinium

Rares

légères

^{Ce et Nd}

qui

cristallisent dans le

système

double

hexagonal.

^On

pourrait

penser que ^ce maximum traduit l’existence d’oscillations de

plasma,

^eu

égard

à l’évolution de ses

caractéristiques

^{avec la croissance}

de

l’épaisseur

^des

dépôts

^par

exemple.

^En

fait,

^l’étude des

propriétés optiques

^{de couches minces de Terres}

Rares

lourdes,

^{en incidence}

oblique

^{et en lumière}

convenablement

polarisée,

^montre l’absence de telles oscillations dans la

région spectrale

^visible

[6].

^Cet

état de fait

provient

vraisemblablement de la

présence

de transitions

électroniques

^{dans ce domaine et}

qui

sont données _par la théorie

précédente.

Considérons le

Gadolinium ;

nous avons

indiqué

^récemment

[6]

l’ensemble de ses transitions

optiques possibles.

^La

plupart, reportées

dans le Tableau

IV,

^{mettent en}

jeu

des

énergies comprises

^entre

2,5

^{eV et}

3,5 eV,

^la valeur _moyenne

théorique

^se situant à

3,06

^{eV. Il}

faut

souligner

que l’accord entre la théorie et

l’expé-

rience est

remarquable.

^En

effet,

nous avons travaillé

en lumière naturelle sur des couches

polycristallines

non

épitaxiques,

^et l’effet observé à

3,1

^eV

représente

donc une moyenne des différentes transitions

permises,

par rapport ^{à la direction des axes du cristal et à la}

polarisation

^du rayonnement ^incident.

Conclusion. ^- La théorie des

représentations appliquée

^au groupe de

l’équation

^de

Schrôdinger

permet ^{de donner aux fonctions} propres de

l’énergie,

la forme de fonctions de Bloch dont les vecteurs d’onde sont

représentés

^{dans la}

première

^{zone de}

Brillouin. Calculés _{pour les}

points

^{et axes de}

symétrie

de cette zone, les niveaux

d’énergie

^sont

repérés

^dans

le

diagramme d’énergie

par les

représentations

^irréduc-

tibles

correspondantes

du groupe facteur. La théorie du

produit

direct des

représentations

permet ^{alors de} sélectionner l’ensemble des transitions

permises,

^dont

l’énergie

^est déterminée à l’aide du

diagramme précé-

dent. Nous avons ainsi _pu montrer l’excellent accord existant _pour le Gadolinium entre la théorie et

l’expé- rience,

^{nos résultats}

expérimentaux

^faisant

apparaître

un maximum

d’absorption

^à

3,1 eV, prévu théorique-

ment à

3,06

^eV.

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