Diffusion des rayons X dans l'aluminium par les ondes d'agitation thermique

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Diffusion des rayons X dans l’aluminium par les ondes

d’agitation thermique

Ph. Olmer

To cite this version:

Mme A. Daudin et M.

_Guy

Carmouze ont contribué à mener les

_expériences

à bien en collaborant au

dépouillement

des résultats et à la construction

des

_appareils.

Manuscrit reçu le 21 1 octobre 1948.

WBLIOGRAPHIE. [I] AUGER et DAUDIN, J. _Phys. Radium, 1945, 6, p. 841.

[2] DAUDIN, Ibid., 1947, 8, p. 301.

[3] DAUDIN et LOVERDO, Ibid., 1947, 8, p. 233.

[4] LOVERDO et DAUDIN, Ibid., 1948, 9, p. 134.

[5] COCCONI, LOVERDO et _{TONGIORGI, Phys. Rev., 1946, 70,} p. 841.

[6] BROADBENT et _JANOSSY, Proc. Roy. Soc., A, 1947, 191, p. 517 et _1948, 192, p. 364.

[7] TREAT et GREISEN, Phys. Rev., 1948, 74, p. 414. [8] ROSSI. Communication _privée.

[9] MURA, SALVINI et TAGLIAFERRI, Nuovo Cimento, 1947,

4, p. 102.

[10] COCCONI, FESTA, Ibid., 1946, 3, p. 297.

[11] MAZE, FRÉON et AUGER, Phys. Rev., U. S. A., 1948, 73, p. 418.

[12] COCCONI, Nuovo Cimento, 1947, 4, p. 227.

[13] COCCONI, Phys. Rev., U. S. A., 1947, 72, p. 964. [14] COCCONI, Ibid., 1947, 72, p. 390.

[15] HEISENBERG, Die Kosmische _Strahlung, Berlin, 1943.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. _{SÉRIE VIII,} TOME _X, MARS 1949.

DIFFUSION DES RAYONS X DANS L’ALUMINIUM PAR LES ONDES D’AGITATION

_THERMIQUE

Par PH. OLMER.

Assistant à la Faculté des Sciences de Paris.

Sommaire. - L’étude de la diffusion des rayons X _en dehors des directions de réflexion sélectives de

Bragg, diffusion en _{partie causée par l’agitation thermique est,} à l’heure _actuelle, le seul _phénomène

permettant d’obtenir directement la vitesse et, partant, la _fréquence des ondes élastiques

longitu-dinales et transversales se _propageant dans le cristal et ce, depuis les longueurs d’ondes infinies

jusqu’aux longueurs d’ondes limites _{définies par les dimensions de la maille.}

On montre _qu’il est cependant nécessaire d’évaluer avec soin différents termes correctifs dus au

faible _{pouvoir séparateur} de la chambre d’ionisation, à la diffusion par effet Compton et aux _processus

d’échanges multiples photons-quantum élastique.

L’étude porte sur des monocristaux d’aluminium et les _dispersions n’ont été calculées que suivant

les axes _{quaternaires.} Pour les grandes longueurs d’ondes, on retombe _{approximativement} sur les valeurs classiques déduites des mesures _{mécaniques. Mais alors que dans le} cas des ondes

transver-sales, la _dispersion des _fréquences avec le vecteur d’onde est _quasi sinusoïdale, elle s’en écarte fran-chement dans le cas des ondes longitudinales. L’allure de ces courbes permet de déduire certaines

caractéristiques des interactions entre atomes à l’intérieur du cristal et de retrouver notamment une

valeur de la chaleur spécifique en bon accord avec la valeur _{expérimentale.}

Lorsqu’un

faisceau de rayons X

monochromatique

tombe sur _up

_monocristal,

il se

_produit,

en dehors

des réflexions sélectives de

_Bragg,

une

_{diff usion,}

généralement

faible,

dont la cause est

_multiple;

une

_partie

revient à l’effet

_Compton,

une autre aux

imperfections

du

réseau,

une _{troisième enfin,} à

l’agi-tation

_thermique.

C’est cette dernière

_qui

fait

_l’objet

de notre étude

dont nous allons résumer ici les

principaux

résul-tats (1)..

, z

Appareillage.

--- Les cristaux utilisés sont des

monocristaux

d’aluminium,

extra _{pur, à}

_99,998

_%.

(1) Pour _plus de détails, voir P. _OLMER, Interactions

photons-phonons et _{diffusion des rayons X dans l’aluminium. Bull.}

Soc, _franç. Minéralogie, 1948, ’11, p. 145-258.

Ils sont

_exempts

_{de tensions,} comme le montre la finesse des taches

_qu’ils

donnent aux

_diagrammes

de cristal tournant ou de Laue. On

_négligera

donc,

dans tout ce

_qui

suit,

la diffusion causée par les

imperfections

du réseau ou la

_présence

_{d’impuretés.}

Leur orientation est _{déterminée par des}

_diagrammes

à la chambre de

_Weissenberg;

enfin,

leur surface

plane,

sur

_laquelle

les mesures

_{s’effectuent,}

est

debarrassée de la

légère

couche d’alumine formée au cours du traitement

_thermique

_par un

_polissage

électrolytique.

L’appareil

est un

_{spectromètre}

de

Bragg

classique,

à chambre d’ionisation. La radiation utilisée est la

radiation

Ka du

molybdène,

de

_longueur

d’onde

moyenne 0,710

À,

obtenue par un monochromateur

à cristal courbé. A la différence des mesures effec-tuées _{par voie}

_{photographique,}

les mesures à la

chambre d’ionisation

_permettent

de _comparer

direc-tement l’intensité d’un faisceau diffusé dans une

certaine direction et dans un

_angle

solide déterminé

à l’intensité du faisceau incident. Ce

_rapport

peut,

dans certains cas, s’abaisser à 0--5. Les mesures se

font par une méthode de

_zéro,

en

_compensant

les

charges apportées

par l’ionisation par des

charges

créées _{par influence.}

_L’appareil

de mesure est un

électromètre de Lindemann, à

_quadrants,

monté en

hétérostatique symétrique

et dont on observe la

déviation de

_{l’équipage}

au _{moyen d’un}

_microscope.

Compte

tenu des causes

_{perturbatrices,}

dérive des

accumulateurs,

ionisation créée par le

rayonnement

cosmique,

on

_peut,

_par ce

_procédé,

évaluer des courants d’ionisation de l’ordre de I o-16 A

corres-pondant

à l’arrivée d’un

_photon

hv Mo Ka

dans la

chambre,

toutes les secondes.

z

Dans les cas les

_plus

défavorables,

le

_rapport

_id

J0

de l’intensité du faisceau diffusé à l’intensité totale du faisceau incident se mesure à 8 _pour 100.

Évaluation

du

_pouvoir

diffusant

_global

moyen

Pb"2,

--~

Supposons

tout d’abord le faisceau incident

_parallèle,

et soit E son

_énergie

corres-pondant,

dans la chambre

d’ionisation,

à un courant

d’intensité

Jo.

Dans le cas d’une

_{photométrie,}

soit a

_l’angle

de

rencontre des rayons incidents avec le

_plan

de

l’éprouvette

monocristalline et soit b

l’angle

moyen de

_départ

des rayons diffusés entrant dans la

chambre

_{(fiv. 1).}

_

L’angle

de diffusion est 2 _q = _{a ~-} b.

Si s est la section droite du faisceau, le volume irradié à la

_{profondeur z}

et

_{d’épaisseur}

dz est

et si n

_représente

le nombre d’électrons par centi-mètre cube de

substance,

le nombre dn d’électrons

compris

dans ce volume sera n dv.

L’énergie

irradiant de volume à la cote z est E’.

Soit de’

_l’énergie

diffusée dans la direction de

_départ

et dans

_l’angle

solide dc~.

Cette

_énergie

est

_{proportionnelle}

au nombre

d’électrons dn, à

_l’angle

solide dw et au flux

_d’énergie

E’

incident

2013’

On

_peut

donc écrire

s

p

représente

la fraction

d’énergie

diffusée par un

électron du volume do. Nous

_rapporterons

cette

fraction diffusée à celle

_qui

le _{serait par} un électron

libre de Thomson diffusant dans les mêmes

condi-tions

_{géométriques,}

zu.

’

Fig. 1.

On définit ainsi un

_{pouvoir di f f usant global}

moyen,

P gm

= p,

global,

car il se

_rapporte

aussi

’l’

bien à l’effet

_{Compton qu’à}

la _{diffusion par}

l’agi-tation

_thermique,

moyen, car les faisceaux incidents

et diffusés ne sont _pas

_parallèles

et

_qu’aux

diffé-rents

_couples

incident-diffusé

_qui

contribuent à une

même

_{photométrie correspondent}

des

_pouvoirs

diffusants différents.

Nos

éprouvettes

sont suffisamment

_épaisses

et les

angles a

et b ne descendent

_jamais

au-dessous de certaines limites pour que la

proportion

du rayon-nement incident

_{qui puisse}

sortir _{du cristal par} une

autre _{face que} la face d’entrée

_ne"dépasse

_pas

_i/iooo.

Ceci

_permet,

dans le

calcul,

de sommer sur z

_pris

de zéro à l’infini. Dans ces

_conditions,

si ,u~

repré-sente le coefficient

_{d’absorption}

_{par électron} de la substance et si l’on admet _{que, dans} la chambre d’ionisation les courants

_enregistrés

sont

propor-tionnels aux

_énergies

des faisceaux

_qui

leur ont

donné

_naissance,

on trouve facilement

expression

dans

_laquelle

d~ est _{défini par}

_l’angle

solide

_qui

soutend la fente d’entrée de la chambre d’ionisation. A

_partir

des mesures du

_{rapport ),}

°

Jo

on

_peut

donc calculer

_Pgm.

Représentation

des résultats dans le réseau

réciproque.

-

réciproque.

Rappelons

qu’un

tel réseau est

carac-térisé par les trois translations fondamentales

_Ai,

A2,

A3

(2)

déduites des translations de la maille du réseau _{véritable al, a2, a3 par} les relations

Les noeuds du réseau

_réciproque

de notation hkl

correspondent

à la famille de

_plans

réticulaires

_(hkl)

du réseau

_primitif,

d’intervalle réticulaire dàki et la

distance de ce noeuds Mh~l à

_l’origine

I du réseau

réciproque

est

Pour

l’aluminium,

cristallisant dans le sys-tème

_{cubique à}

faces

centrées,

avec a =

4,o4

Á,

le réseau

_réciproque

est

_cubique

centré,

avec

A =

_{49,38. ic~crn-~.}

Rappelons

encore _{que l’on}

_{appelle première}

zone

de Brillouin autour d’un noeuds hkl du réseau

réci-proque, le

solide,

centré sur ce

_noeuds,

de volume

égal

à la maille du réseau

_réciproque

et limité par

les

_plans

médiateurs des droites

joignant

le noeuds

considéré à ses

_{plus proches}

voisins. Dans le cas de

l’aluminium,

la

_première

zone est un cuboctaèdre

~f 9~ 2).

Fig. 2.

Portons,

dans

_{l’espace réciproque}

un vecteur

SI,

parallèle

à la direction du faisceau incident, de

lon-gueur h

(- ? longueur

d’onde de la radiation

utilisée)

,

,

et

_{ayant sofi}

extrémité en

_l,

_origine

du réseau

réci-proque. Portons de même un vecteur

SX,

d’ori-gine

S,

de

longueur,

et

_ayant

la direction du

’

-faisceau diffusé

_{( fig. 3).}

On retrouve en

_{S I,}

SX

_l’angle

de diffusion 2 _{p et} le module du vecteur

IX,

diffé-rence des deux

_premiers,

et

_appelé

le Uecteur de

di f f usion,

est

1 --- 1 ... ;.-"

(2) Pour nous conformer à _l’usage, nous _{représenterons} les vecteurs par des lettres en caractères _gras.

Le

_point

X est

_appelé

_pôle

de

_{di f f usion.}

On sait que, dans ces

_conditions,

_chaque

_{fois que}

le

_pôle

de diffusion côïncide avec un des noeuds du

réseau

_réciproque

Mlkl,

on a réflexion sélective de

Bragg,

sur la famille de

_plans

réticulaires de nota-tion hkl.

-

Fig. 3.

Nos mesures ont

_{spécialement porté}

sur des

posi-tions du

_pôle

de diffusion se

déplaçant

sur un axe

quaternaire

du réseau

_réciproque,

notamment sur

l’axe

_(002~,

entre les noeud 002 et 006 et sur l’axe

joignant

les noeuds

_004,

024 et 024.

Fjg. 4.

Néanmoins,

des mesures effectuées en de nombreux

points

ont

_permis

de dessiner dans

l’espace

réci-proque des

surfaces d’isodiflusion,

surfaces sur

section de ces surfaces d’isodiffusion autour du

noeud

004,

par le

plan

(100)

du réseau

_réciproque

La limite de la

_première

zone se

_présente

comme

un

_octogone.

On notera l’allure en « ailes de

_{papillon »,}

ainsi que l’existence de

_pics

du

_pouvoir

diffusant

sur l’axe

_[ooi],

aux limites des zones 002 et 006.

Il faut _{bien remarquer que} ces courbes

expéri-mentalement

déduites,

se

_rapportent

au

_pouvoir

diffusant

_global

moyen; c’est-à-dire

qu’il

y

inter-vient,

outre l’effet

_Compton,

les différents termes de

_{l’agitation}

_thermique.

C’est ce

_{qui explique}

l’absence de certains éléments de

_symétrie

_{que l’on} serait en droit

_d’y

trouver.

Les différentes corrections. - Avant de

_pouvoir

tirer de ces données des

_{renseignements}

sur les

vitesses des ondes

_acoustiques

_qui

se

_propagent

dans

le

milieu,

il est

_{indispensable}

de leur faire subir un

certain nombre de corrections.

Correction de

_divergence.

- Par suite de la

divergence

de nos faisceaux incidents et

diffusés,

les nombres obtenus dans

_chaque

_photométrie

sont des _{nombres moyens.} Le

_principe

de l’évaluation de

cette correction est le suivant :

Dans le réseau

_réciproque,

à

_{chaque couple}

incident-diffusé

_correspond

un

_pôle

de diffusion X.

Ces

_pôles

se

_{répartissent}

dans

_l’espace

_réciproque

dans un certain domaine dit domaine de

divergence,

centré sur un

_point

_moyen

_X.

_{qui correspond}

aux

rayons incident et diffusé moyens, ce derinier tombant au centre de la fente de la chambre d’ionisation.

Par une étude

_{d’optique géométrique}

des faisceaux incidents et

diffusés,

on

_peut

construire ce domaine

de

_divergence.

En

_première

_{approximation,}

il a la forme d’un

parallélépipède

de volume

(Xo’

~3~, Ï) 0 et

{Jwo étant les valeurs des

divergences

principales

en

_largeur

et en hauteur des faisceaux incidents et diffusés.

On

_{peut également}

construire en

_grandeur

et en

direction le lieu des

_points

S,

origine

des _rayons

incidents dans le réseau

_{réciproque, points}

_que nous

appellerons

les

_{points-sources.}

Cette surface-source se

_place

_{par définition à} une

distance )

,

de

_l’origine

I,

et se

_présente

comme une

portion

de

_sphère,

assimilée à son

_plan

_tangent

de forme

_{rectangulaire}

et de surface

4«°r’°

·

L’énergie

transportée

par un faisceau élémentaire

issu d’un

_point

S de cette

surface, varie. Elle

dépend

de la

_répartition

en

_largeur

et en hauteur de

_l’énergie

du faisceau

incident,

répartition

que l’on

peut

obtenir

_{expérimentalement.}

D’autre

_part,

_pour un

_pôle

_Xi de diffusion donné,

les seuls incidents

_ayant

_{pu contribuer à la} diffusion

en ce

pôle

se

_placent

sur une droite

_0,

intersection

du

_plan

médiateur du vecteur

IXI

avec la surface-source

( fig.

_5).

Ceci

_correspond

à la définition même

du vecteur de diffusion.

Fig. 5.

On

_peut

construire cette droite 0 en fonction des

données

_{géométriques}

de la diffusion au

_pôle

_Xi.

Tous les

_points

de cette

droite,

cependant,

ne conviennent _{pas, seuls} seront à considérer ceux

_qui

correspondent

à des diffusés

TXI

entrant

effecti-vement dans la chambre d’ionisation.

Si l’on

_prend

maintenant un volume élémen-taire

dvi

centré autour de

Xi

et semblable au

domaine de

_divergence,

son volume est,

d’après (3),

On

_peut

ainsi connaître

_l’énergie

du

_pinceau

incident élémentaire contribuant à cette diffusion. Le courant d’ionisation dii

qu’on

y obtiendrait est

donné par une formule

_analogue

à

(1)

dans

laquelle

on

_prend

_{pour valeur} du

_pouvoir

diffusant celle

qui

correspond

à la

_position

du

_pôle

Xi

par

rapport

aux

surfaces d’isodiffusion. ,

Si nous effectuons la somme des

du

relatives aux

différents domaines élémentaires

doi

du domaine de

_divergence,

on _trouve, en

_général,

un nombre

différent de l’intensité mesurée

id-

C’est que, dans

dans notre mesure

globale,

nous avons affecté le

pouvoir

diffusant moyen obtenu au centre du domaine de

_divergence

au lieu de l’affecter au centre de

_gravité

des différents domaines élémentaires.

Nous définirons ainsi un

_{f acteur}

de

_divergence

_id

par la relation

TABLEAU 1.

au centre

_X,

du

domaine

de

_divergence

est

Dans nos _mesures, nous avons divisé le domaine de

_divergence

en

₄₈

domaines élémentaires. Le

facteur de

_divergence

varie entre 1,20 et 0,70

(voir

Tableaux 1 et

_II).

On voit donc _que son influence

est loin d’être

_{négligeable,}

elle est d’autant

plus

forte que, pour la

photométrie

envisagée,

le domaine

de

_divergence

se

_place

dans une

_région

où le

_gradient

des surfaces d’isodiffusion est élevé.

Correction d’effet

_{Compton. -}

On évaluera la

contribution de J’effet

_Compton

sous forme d’un

pouvoir

diffusant d’effet

_Compton

Pic.

Si Z est le nombre

atomique

de l’élément considéré

(13

pour

l’aluminium),

on montre

_[1]

_que

expression

dans

_laquelle

le

_rapport

/;:1

est donné

1G

par les différentes théories de l’effet

Compton.

Nous avons tout d’abord

_pris

pour évaluer ce

rapport

une formule déduite _{par Waller}

[2]

de

consi-dération

_théorique

et dont

_Bewilogua

a dressé un

tableau en fonction de a-1 sin _9. Les valeurs de Pc

auxquelles

elle conduit :,ont

_portées

sur la courbe 1

de la

_figure

6.

Ces valeurs sont certainement

_trop

_{itnportantes,}

surtout aux faibles

_angles

de diffusion. Elles

atteignent,

dans certains cas, la valeur du

pouvoir

diffusant

_global

vrai et conduisent à des courbes de

dispersion

des vitesses différentes pour les

diffé-rentes zones.

Laval

_[3]

a montré

_qu’un

atome

_engagé

dans un

cristal

produisait

un effet

Compton

moindre que s’il

TABLEAU II A.

TABLEAU II B.

dans l’aluminium sont

_portées

sur la courbe II de

la

_figure

6. Ce sont _{elles que} nous avons finalement

Fig. 6.

adoptées.

Il n’en reste _pas moins _que cette incertitude

sur l’effet

_Compton

est une des causes

_qui

limite le

plus

la

_précision

de nos mesures.

Correction due aux différents termes de

l’agitation

thermique,. -

On sait _{que les} atomes

d’un cristal ne sont _pas

immobiles,

mais oscillent

constamment autour de leur

_position

d’équilibre.

Pour un édifice contenant N

atomes,

on

_peut

résoudre cette

_agitation

_thermique

en 3 N ondes

_qui,

dans

le cas de

_{l’aluminium,}

ne

_comprenant

_qu’un

seul

atome par maille

élémentaire,

sont toutes du

_type

acoustique.

Ces ondes se

_propagent

en _gros avec la

Vitesse du son; elles se

_groupent

3 _par 3 suivant N vec-teurs de

propagation

fondamentaux

S j

_{= ~ , ~1}

étant

la

_longueur

d’onde de l’onde

acoustique

considérée. L’une de ces ondes est

_pratiquement

longitudi-nale,

les deux autres

_pratiquement

transversales,

les trois formant dans tous les cas dans

_l’espace

un

trièdre

trirectangle. Quand

le vecteur de

propagation

coïncide avec un axe de

_symétrie

de la structure,

ces ondes redeviennent exactement

_{longitudinales}

et transversales.

Les trois ondes

_{correspondant}

à un même vec-teur S ont la même

_{longueur d’onde,}

mais elles ont

des

_fréquences

et des vitesses différentes.

D’autre

_part,

on sait

_[C[3

_{que, par suite} de la structure discontinue des milieux

cristallins,

deux

vecteurs d’onde S et S ₊ M différant entre eux

d’une translation du réseau

_réciproque

M

corres-pondent

au même

_déplacement

des atomes. Nous

propagation

fondamentaux les

_{plus petits possibles,}

dont les modules sont inférieurs à la translation

élémentaire du réseau

_réciproque.

Si l’on mène ces N vecteurs à

_partir

d’un noeud du réseau

réci-proque, leurs extrémités se

_{répartissent}

dans la

première

zone centrée sur ce noeuds.

Pour des cristaux suffisamment

_{développés,}

la

diffusion ne

_dépend

_pas des formes extérieures.

On

_peut

donc admettre les conditions

cycliques

de Born

_[4]

et considérer le cristal comme _{formé par} la

_répétition

dans les trois directions de

_l’espace

d’un

parallélépipède,

semblable à la maille élémentaire et

dans

_lesquels

les ondes

_acoustiques

_reprennent

pério-diquement

les mêmes valeurs. Ses arêtes sont définies par les translations

Cette « maille

_cinétique

»

_comprend

us = N atomes.

Les extrémités des vecteurs de

_propagation

fonda-mentaux coïncident alors avec les noeuds d’un réseau

élastique

dont les

translations,

u fois

_{plus petites}

que celles du réseau

réciproque,

sont

Leur densité y est J =

vN, v

étant le volume de la

maille élémentaire du cristal.

-Dans la théorie de la diffusion des rayons X par

l’agitation

thermique,

J. Laval

_[5]

montre que l’on

peut

résoudre le flux diffusé de la manière suivante : 10 Une radiation

fondamentale,

de même fré-quence v que les rayons X incidents. Cette radiation

correspond

au réseau non

_perturbé

_par

_{l’agitation}

thermique;

elle ne

_prend

une _{intensité notable que}

si le

_pôle

de diffusion coïncide avec l’un des noeuds

du réseau

_réciproque.

C’est la condition de réflexion sélective de

_Bragg;

l’influence de

_{l’agitation}

ther-mique

ne se fait sentir _que sur son intensité

_qu’elle

module _par un facteur

H,

dit facteur de

_Debye.

20 Des radiations de

_{fréquence il -1-}

vxl, dites

radiations du

_premier

ordre,

vxi

représentant

la

fréquence

d’une onde

_appartenant

à un vecteur de

propagation

S,,.

Ces radiations

_{correspondent}

au

gain

ou à la

_perte

d’un

_quantum

_élastique,

nous dirons d’un

_phonon

_{par le}

_photon

incident. Elles

sont en nombre de

_6N,

mais,

_pour une

_position

donnée du vecteur de

diffusion,

n’auront une intensité

notable que les six ondes

_(trois

de

_{fréquence v}

+ vxl,

trois de

_fréquence

_{- vxi)}

_{correspondant}

au vecteur

de

_propagation

S,

= MX

joignant

le noeud du

réseau

_réciproque

le

_{plus proche}

au

_pôle

de

diffu-sion X

_{(~g. 7).}

On a, en somme, réflexion sélective

des rayons X sur les

plans

d’ondes

_acoustiques

_ayant

comme vecteur de

_{propagation X}

=

Sx

₊ M et donc

identiques

aux ondes

_5~,.

Dans ces

_conditions,

on trouve _q.ue la valeur du

pouvoir

diffusant du

_premier

ordre

_qui

leur

corres-pond

est _{donnée par}

expression

dans

laquelle

X

représenter

le module du

vecteur de

diffusion,

f

le facteur de structure

ato-mique,

H le terme de

_Debye,

m la masse de

l’atome,

Fig. 7.

Z son nombre

_atomique,

_6a; et vxi

l’énergie

et la

fréquence

des ondes admettant le vecteur

Sx

comme vecteur de

_propagation

et,

enfin,

1 Xu, ~i 1

l’angle

du

vecteur de diffusion avec

_{l’amplitude}

Uxi des ondes

considérées.

30 Des radiations de

_{fréquence v}

;± Vxi ± _v~i,

dites radiations du second ordre dans

_lesquelles

le

photon

incident a

_échangé

deux

phonons

avec les ondes

_acoustiques,

soit sur deux ondes

diffé-rentes

_«(Xi

_~

_~i),

soit sur la même onde

_«(Xi

=

pi).

Sur les 18 N2 radiations du second ordre

corres-pondant

à ce _processus

_{d’échange,}

seules

n’inter-viendront d’une manière _{notable que celles}

_qui

correspondent

à des

couples

d’ondes

_acoustique

dont les deux vecteurs de

_propagation

Sx

et

_S~

menés à

_partir

d’un noeud du réseau

_réciproque,

ont leur résultante

géométrique

aboutissant au

_pôle

de diftusion X

_{( fig. 8).}

D’après

la définition des

_premières

zones, on voit que les

points

Q

définissant ces deux vecteurs se

répartiront

sur les noeuds du réseau

_élastique

compris

dans le volume commun à une

_première

zone centrée sur le n0153ud M considéré et à une pre-mière zone centrée sur le

_pôle

X. Il

existe,

en

_général,

huit noeuds 1B1 du réseau

_réciproque

dont la

_première

zone _{recoupe celle} centrée sur le

_pôle

X.

diffusant du deuxième ordre,

expression

dans

_laquelle

les lettres ont la même

signification

que

précédemment, v représentant

le

volume de la maille élémentaire du cristal et les termes en (Xi étant relatifs aux différentes

ondes

_ayant

comme vecteurs de

_propagation

les vecteurs

Sx

et

_S~.

_

Fig. 8.

Dans le calcul de

_P2,

nous avons été amené à faire

certaines

_{hypothèses simplificatrices}

sans

_lesquelles

le calcul serait inextricable. Nous assimilons donc les

_premières

zones à des

_sphères

de même

volume,

nous _supposons

_{l’équipartition}

de

l’énergie

entre les différentes vibrations et nous _{prenons, pour les}

différentes

_ondes,

une vitesse de

_propagation

moyenne, définie par

l’expression

Vi

et

Vt

étant les vitesses des ondes

longitu-dinales et transversales déduites des mesures

méca-niques.

Les résultats obtenus pour

P2

sont

_portés

dans les

Tableaux I et II. On voit

_qu’il

est

_{indispensable}

d’en tenir

_{compte, P2}

variant comme

_{1 X B~,}

alors que

P1

varie seulement comme

_{X 2,}

dans les zones

de notation

élevées,

c’est-à-dire pour des vecteurs X

importants, P2

peut

dépasser

la moitié de

_P1.

Nous avons de même calculé le

_pouvoir

diffusant du troisième

ordre,

correspondant à

des ondes diffusées de

_{fréquences v}

£

_{v~i ~}

_{V’Yi. Les}

calculs sont, de ce

_fait,

_beaucoup

_plus

laborieux et

les résultats montrent _que, bien _que

P,

varie

comme ;

sa contribution reste

_cependant

faible _{pour les} zones dans

_lesquelles

nos mesures ont été faites. Nous ne l’avons

_porté

sur les Tableaux 1 et I I _que

_lorsque

sa valeur

_dépassait

o,01.

Ayant

ainsi calculé les valeurs de

P,,

P2

et

P;,

on

_peut

les retrancher du

_pouvoir

diffusant

global

vrai

_{P gv}

et obtenir ainsi le

_pouvoir

diffusant du

premier

ordre

_P1.

Détermination de la vitesse des ondes

longi-tudinales. - Le

pôle

de diffusion est

_pris

suivant

l’axe

_quaternaire

_{[00 ]}

du réseau

_{réciproque ( fig.}

_9).

Fig. 9.

Sur les trois ondes

_{qui correspondent}

au vecteur de

propagation

S =

MX,

seule l’onde

longitudinale

_ul

contribuera à la

diffusion,

le terme

_{correspondant}

en cos2

_{1 XUz!}

₁

[form. (4)]

étant

_égale

à i. Les deux

ondes transversales u, et

_u~,

_{perpendiculaires}

au

vecteur de

diffusion,

ne

_joueront

aucun rôle. On voit ainsi que sur les 3N ondes

d’agitation

thermique qui

se

_propagent

_{dans le cristal,} on isole la contribution d’une seule onde.

Si CI est

_{l’énergie qui}

lui

_correspond,

Vi sa

_vitesse,

ul,sa

fréquence,

on a vi = ~ et l’on tire de

(4)

) X )

1

et

₁

sont _{déterminés par les} conditions

géométriques

de la

photométrie,

le facteur de struc-ture

_{atomique f}

est

_pris

dans les Tables de James et

_{Brindley [6],}

H, le facteur de

Debye,

égal

à

est

_également

donné dans les Internationale Tabellen

en fonction de la

_{température caractéristique}

0 de l’aluminium

_{(3980 K)}

et de la

_température

T de nos

expériences

( T

=

29oo

K).

Le calcul de Vi se _{fait par}

_{approximations}

succes-sives ;

on _suppose tout d’abord

_{l’équipartition}

de

l’énergie

réalisée entre les différentes ondes et l’on

prend

~l = kT. Ceci fournit _une

_première

valeur

fréquence

de l’onde et donc son

_énergie

_{par la formule}

classique

Les valeurs finalement obtenues en fonction des

différents vecteurs d’onde

Sa

sont

_portées

sur le

Tableau

I,

ainsi que les valeurs de vl

correspon-dantes.

Fig. o.

Elles sont

_{également portées}

sur la

_figure

_io, où les différents

_{points expérimentaux correspondent}

à des mesures effectuées dans les zones

002,

004

et 006. On _{voit que si} l’on tient

_compte

des

nom-breuses corrections et des facteurs d’incertitudes

_qui

jalonnent

nos

_calculs,

ces différents

_points

se

_placent

relativement bien sur une courbe.

Sur cette

_figure

10, nous avons

_également

_porté

en

abscisse,

en dessous de la valeur du vecteur

d’onde

S,

la valeur de la

longueur

d’onde

_acoustique

correspondante

A

= m’

’

On voit que la vitesse

ISI

des ondes

acoustiques longitudinales

n’est pas

constante avec la

_longueur

_d’onde,

_qu’elle

diminue

quand

A diminue et

_qu’elle

s’effondre littéra-lement

_quand

celle-ci tombe au-dessous de 5 Â environ. La limite de la zone

_correspond

à la

_longueur

d’onde limite

4,o4

~., égale

aux dimensions de la

maille

_cubique

à faces centrées de l’aluminium.

Extrapolée

pour les

longueurs

d’onde infinies

() S

=

o),

cette courbe doit redonner la valeur de

la vitesse des ondes

_{longitudinales}

pour le son ou

les vibrations

_mécaniques.

La seule valeur citée dans la littérature est celle de Goens

_[7].

Elle est

de

_{6,30 .}

10" cm : _s, en bon accord avec nos résultats.

Détermination de la vitesse des ondes trans-versales. - Le

pôle

de diffusion est

_placé

suivant

la droite

joignant

le noeuds 004 du réseau

_réciproque

aux noeuds 024 et 024

_I).

Dans ces

conditions,

sur les trois ondes

_{correspondant}

au vecteur

S,

l’onde

_{longitudinale}

fait un

_angle

voisin de _goo avec le vecteur X. Elle n’intervient donc dans la diffusion que comme un terme correctif facile à calculer à

partir

des résultats

_{précédents.}

D’autre

_part,

l’une

des deux ondes transversales

u’

est, par raison de

symétrie,

perpendiculaire

au vecteur X. L’effet

principal

de la diffusion

_est

donc dû à l’onde

trans-versale u,. Si l’on

_appelle’6

_l’angle

de IX avec

_IM,

~/

l’énergie

de l’onde

_{longitudinale,}

et celle de

l’onde transversale, vl, et vt leurs

_fréquences

respec-tives,

on

_tire,

_{d’après (4),}

Le calcul s’effectue

_également

_par

approximations

successives de la même manière _{que dans} le cas

précédent.

Fig. I I.

On obtient ainsi la valeur de la vitesse

V,

des ondes transversales en fonction de leur vecteur

d’onde S.

Les résultats sont

_portés

sur les Tableaux II.

Dans le Tableau II

A,

on a

_porté

les résultats

expé-rimentaux se

_rapportant

à deux

_positions

symé-triques

du

_pôle

X _par

_rapport

au noeud

_004,

l’indi-cation D >

Do

correspondant

au cas où la

diffé-rence des

_positions

du

_{porte-cristal}

_pour la diffusion

envisagée

(D)

et pour la

_position

de réflexion sélec-tive

_(Do)

est

_positive,

_l’autre,

dans le cas contraire. Les facteurs de

_divergence

à calculer dans ces

deux cas sont

_{légèrement différents;}

ce n’est

_qu’après

leur

_prise

en

_compte

_que l’on

_peut

_prendre

la valeur moyenne des deux

pouvoirs

diffusants

_{P gv}

et

continuer sur celle-ci

_(Tableau

II

_B)

la suite des calculs.

longi-tudinales,

on _remarque

_qu’il

_n’y

a _{pas, dans} ce cas,

d’effondrement de la vitesse à la limite de la zone. De

_plus,

le

_rapport

v°° =

3’°6

,

OÙ VL

_représente

VL

Fig. 1 2.

la vitesse

_{correspondant}

au vecteur d’onde limite

SL

=

4,04 Â

est sensiblement voisin

de ’

2

Dans le même travail de Goens

_[7],

la valeur de la vitesse des ondes transversales déduite des mesures

mécaniques

était de

3,25.

1 o cme : s. Cette valeur

nous semble un _peu forte. Si nous

_{représentons,}

en

_effet,

sur la

_figure

12, la courbe

théorique

des

vitesses

correspondant

à une

_dispersion

sinusoïdale des

_fréquences

dont nous verrons l’intérêt au

_paragraphe

_suivant,

cette

courbe,

où la valeur de la constante est

ajustée

pour redonner la valeur

V 00

= 3,25. 10"

(courbe II),

passe manifestement au-dessus de nos

points expérimentaux.

Au

_contraire,

cette même

courbe calculée _{pour la} valeur

_{V~ = 3,06. Ioe}

(courbe I)

en rend

_beaucoup

mieux

_compte.

Il faut _remarquer

_ici,

comme les valeurs des Tableaux 1 et II

_{l’indiquent,}

_{que la} diffusion _{par les} ondes

transversales,

de

_{fréquences plus}

faibles,

est

_beaucoup

_{plus importante}

_{que celle}

_produite

_par

les ondes

_{longitudinales.}

Il en résulte _que les fac-teurs de correction

Pc,

P2 et

P3

auront moins

d’importance,

et la

_dispersion

des résultats est beau-coup

plus

faible.

Dispersion

des

_fréquences

des ondes

acous-triques

dans l’aluminium. - On

_peut

_représenter

les résultats des courbes

_{expérimentales}

obtenues

sous une forme

_légèrement

différente,

en

_portant,

"

en fonction du vecteur d’onde

_S,

non

_plus

la valeur

de la

vitesse,

mais la valeur de la

_fréquence

de l’onde

_{correspondante v}

=

Fig. 13.

Les courbes ainsi obtenues sont

_portées

sur la

figure

13, la

courbe ,),

étant relative aux ondes transversales et la courbe v/ aux ondes

longitudi-nales,

toutes deux se

_rapportant

à des vecteurs de

propagation

dirigés

suivant un axe

_quaternaire.

En un

_point

_quelconque

de ces

_courbes,

le

cient

_angulaire

de la droite OP

_représente

la vitesse de

phase

de l’onde considérée, alors que le coefficient

angulaire

de la

_tangente

à la courbe en

.

,lis!

1

représente

la _{vitesse de groupe.} La distinction entre les deux dans un milieu discontinu comme le milieu

cristallin,

est d’ailleurs assez arbitraire.

Considérons tout d’abord la courbe de

_dispersion

des

_fréquences

des ondes transversales. Nous avons

pris

pour

représenter

nos résultats

_{expérimentaux,}

la courbe

₍₁₀₎

en

_{l’ajustant,}

_pour avec la valeur

_V~

= _{cm : s.} La courbe de

dispersion correspondante,

pour les

fréquences,

est donc de la forme

avec

La

_conséquence

d’une telle courbe de

_dispersion

sinusoïdale est la suivante. Comme il

_s’agit

ici

d’ondes se

_propageant

suivant un axe

_quaternaire,

les

_plans

réticulaires

_(ioo)

oscillent

transversa-lement,

en

_bloc,

les uns _par

_rapport

aux autres.

On retrouve donc un

_{problème analogue}

à celui

traité par de nombreux auteurs et notamment _par

Brillouin

_[4]

et relatif à la

_propagation

d’ondes

élastiques

suivant une file d’atomes. Il suifit ici

de

_remplacer

la masse d’une

_particule

par la masse

du

_plan

réticulaire

_{correspondant.}

On sait que, dans ces

conditions,

les

_fréquences

qui

peuvent

se _propager sont données par

l’équation

générale

équation

dans

_laquelle

m

_représente

la masse du

plan

et les dOff ’ t

Gn

les dérivées secondes

plan

et les

différents G, les

dérivées secondes de

_l’énergie

d’interaction d’un

_plan

avec son nièmc

voisin,

pour le

déplacement

considéré. Cette

formule est obtenue en

_négligeant,

dans le

déve-loppement

en série de

Taylor

de

_l’énergie

poten-tiel,le Wn de deux

_plans,

les termes du second ordre. Si l’on ne considère _{que les} actions entre

_plans

immédiatement

voisins,

, 1. t..

les

immédiatement

voisins,

négligeant

ainsi les

r)1-.. d2W ₁

i 1 ...

par

rapport

au terme on retrouve la loi de

i-dispersion

sinusoïdale

avec

Cette

_dispersion,

que nous obtenons ici d’une

manière

expérimentale,

nous

_indique

_{donc que, dans}

le

_déplacement

transversal des diff érents

_plans

réti-culaires les uns _par

_rapport

aux autres, seules les actions entre

_plans

immédiatement voisins seront à

considérer. Ceci se

_comprend

aisément

quand

on

considère les

_{particularités}

de ce

_type

de

dépla-cement.

Dans le cas des ondes

longitudinales,

au

contraire,

la

dispersion

trouvée s’écarte très nettement de la loi

sinusoïdale. Elle est _{caractérisée par} une

_fréquence

maximum vN[ =

go . 1011

correspondant

approxima-tivement au vecteur d’onde

soit à la

_longueur

d’onde =

5,~[

A.

La courbe descend ensuite

_rapidement

_pour

rejoindre

avec une

_tangente

_théorique

horizontale

(non

mise en évidence

expérimentalement)

la limite

de la zone, la

fréquence

limite étant environ de

Il y a tout lieu _{de croire que} cette décroissance existe

_bien,

mais _que cette

_fréquence

limite est

_trop

faible

(1).

On

_peut

_cependant

_{affirmer que,} dans le cas

des ondes

_{longitudinales,}

on ne

_peut

plus

se borner

à considérer l’action des

_plans

immédiatement voisins. En considérant la structure de

l’aluminium,

cubique

à faces

centrées,

on

_{s’aperçoit,}

en

_effet,

que, dans le cas des

déplacements longitudinaux,

le deuxième

_plan

doit avoir une influence

notable,

les atomes y étant directement en

regard

de ceux

du

_{plan origine,}

alors que ceux du

_{premier plan}

se

disposent

en chicane

(fig.

z 4).

Fig. I4.

En ne considérant _que les deux

premiers

plans,

on

_peut

_{écrire pour loi de}

_dispersion

des

_fréquences

B 1

en

appelant

et

Pour observer un

_{maximum, il}

faut _que

l’expres-sion

_puisse

_s’annuler,

ce

_qui

entraîne la

condi-SIon

-l pUIsse

s annu er, ce _qUI en raIne a con 1-ex

tion

2013

_4.-

Le maximum se

_produit

alors pour la

G2_

valeur de x définie _par

(~) Nous devons signaler que de grandes ’précautions ont été _{prises pour éliminer complètement l’harmonique} deux du rayonnement incident qui, pour cette position particulière,

serait réfléchi sélectivement et viendrait _perturber nos

Il est

difflcile,

vu la faible

_précision

des mesures

relatives aux ondes

_{longitudinales,}

de déduire la

valeur du

rapport )

de la

_position

sur la courbe G2

du maximum. Des calculs sont actuellement en cours, utilisant les

renseignements

que l’on

possède,

à l’heure

actuelle,

sur la théorie

_{électronique}

des

métaux,

pour obtenir a

priori

la valeur du

rapport G1

Signalons,

toutefois,

que si des courbes obtenues à

_partir

de la

_simple

formule

₍₁₂₎

et _{pour différentes}

valeurs du

_rapport

2013

donnent un accord

_qualitatif

G2

grossier,

il est néanmoins

_impossible

de choisir ce

rapport

de telle manière _{que la courbe} correspon-dante

_présente

un maximum voisin de _{go. oll suivi}

d’une chute aussi brutale. ’

Deux

hypothèses

peuvent, a

priori,

être

_envisagées

pour

expliquer

ce désaccord :

a. La diffusion causée _{par les ondes}

_{longitudinales}

étant

faible,

l’évaluarion des termes correctifs

P,,

P2

et

_P3

_prend

une

_importance

considérable,

surtout aux limites de la zone. Cette évaluation serait

_trop

forte _{pour les} vecteurs d’onde

_{correspondant}

au

maximum de la

courbe,

trop

faible à la limite de la zone.

Nous avons vu, en

_{effet, que le calcul des}

_pouvoirs

diffusant des deuxième et troisième ordres s’était fait en affectant aux ondes

longitudinales

et

trans-versales,

une _{vitesse moyenne,} définie _par

₍₆₎

sans

dispersion.

Ceci n’est certainement

_{qu’une première}

approximation.

0

D’autre

_part,

l’effet

_Compton

doit

présenter,

dans

un

_cristal,

une véritable structure

fine;

_pour un vecteur de diffusion

donné,

il

doit,

suivant

_l’énergie

et la direction de l’électron de

recul, passer par des

maxima et des minima. Nous

_espérons

que les

calculs actuellement

_poursuivis

_par M. J. Laval

permettront

de

_préciser

cette

_question.

b. D’autre

_part,

on

_peut

_{supposer que, dans}

l’évaluation de la formule

_(11),

le fait de

négliger

les termes du second ordre dans le

_{développement}

en

série de

Taylor

de

_l’énergie

d’interaction ne constitue

également

qu’une première approximation.

Si nous

appelons,

en

effet,

Xn l’abscisse du

plan

n et celle du

_plan-

n ₊

_1,

_Yn et _{y,,, les}

_{déplacements}

de ces

plans

par

rapport

à leur

_{position d’équilibre,}

d l’inter-valle entre deux

_plans

à

_{l’équilibre,}

on a

On

peut

ainsi écrire

Ce n’est que si le terme -- r~,t) est

_petit

_que l’on

_peut

se limiter ainsi au terme du

_premier

ordre.

Or,

pour les

longueurs

d’ondes voisines de la

longueur

d’onde

limite,

il

_peut

devenir notable.

Il semble donc

_qu’il

faille,

pour les très courtes

longueurs

d’ondes tout au

_moins,

faire intervenir le terme

suivant,

dans le

_{développement.}

Spectre

de vibration du, cristal d’aluminium.

Chaleur

_spécifique.

- Avec les seuls résultats

partieis déjà

obtenus,

on

_peut

obtenir une

_première

indication du

_spectre

de vibration du cristal.

~ _{Fig. 15.}

Un résultat

_classique

_{montre que, pour} un cristal

contenant N

atomes,

le nombre de vibrations dont

les

_fréquences

_s’étagent

entre les valeurs ) et ,, -p d,~

est _{donné par}

-

-expression

dans

_{laquelle v}

_représente

le volume de la maille élémentaire, U et V les vitesses de _groupe et les vitesses de

_phase

des ondes

_{longitudinales}

et

transversales

_{correspondant}

à

_chaque

vecteur d’onde.

On

_peut

obtenir ces données à

_partir

de nos résultats

En

_supposant

_{que suivant} toutes les directions la loi de

_dispersion

soit la même et en

_prenant

_pour

première

zone de Brillouin une

_sphère

_ayant

même volume _{que le cuboctaèdre}

_théorique,

on obtient

pour

spectre

des

_fréquences

du cristal d’aluminium le

_spectre

_représenté

_{par la}

_figure

15,

dans

_laquelle

on a

_porté

en ordonnées non _{pas le nombre d91,}

mais le

_rapport

20132013

du nombre de vibrations com-N

prises

entre les

_{fréquences v}

et v + du au nombre N d’atomes de la maille

_cinétique,

_pour des bandes de

-

fréquences

de

_largeur

d1J = Le nombre total

de vibrations du cristal étant

_{3N, l’aire limitée par}

la courbe doit être

_égale

à

3 ;

c’est ce

_qui

est assez

bien vérifié.

Ce

_spectre

diffère sensiblement du

_spectre

théo-rique

donné _par

_{Debye, qui}

ne considérait

_qu’une

seule

_fréquence

maximum commune aux ,trois

types

d’ondes. Il se

_rapproche

des courbes

_théoriques

données _par

_Blackmann,

_cependant

l’allure de la courbe de

_dispersion

des ondes

_{longitudinales}

entraîne une accumulation des

_fréquences

dans la

bande

_comprise

entre et

_{48 . z o11}

s-1 où l’on trouve

à la fois des

_{fréquences correspondant}

à des ondes transversales et à des ondes

_{longitudinales}

de faibles

et de

_grandes

valeurs

_{de ~}

S

_1.

Il est évident

_qu’en

ne considérant

_plus

la zone

comme une

_sphère,

mais comme un

_{cuboctaèdre,}

l’existence de

recoins,

correspondant

à des vecteurs

d’ondes limites

_légèrement

différents,

ainsi que le fait que les courbes de

_dispersion

_dépendent

de la direction du vecteur de

_propagation,

_produiraient

un étalement des discontinuités.

Il est alors facile de _{passer de} ce

_spectre

de

vibra-tions au calcul de la chaleur

_spécifique

de l’alu-minium. En

_{appelant V 1B1}

la

_fréquence

_maximum,

on sait que l’on a

A

_partir

de nos résultats

_{expérimentaux,}

on

_trouve,

pour chaleur

spécifique

à volume

constant,

la valeur c, = _0,211. La valeur trouvée dans la

itté-rature _{pour cp} est

o,2 IQ.

On passe facilement de l’une à _{l’autre par} les

relations

_{thermodynamiques}

_classiques

où «

représente

le coefficient de dilatation

ther-mique, Z

le coefficient de

_{compressibilité}

_{et p}

la densité. Ceci conduit à une valeur de c,,

déduite des

mesures

_thermiques,

c,, =

o, 206,

au lieu de 0, 2I 1

donnée _{par la diffusion} des _{rayons X.}

L’accord _{n’est pas}

_parfait

_{par suite des}

_hypothèses

faites. L’étude de la diffusion suivant les direc-tions

_{(i I i)}

et

₍₁₁₀₎

l’améliorera certainement. On ne

saurait

_cependant

reconnaître,

d’une manière

_plus

probante,

l’intérêt de cette nouvelle

_technique

d’investigation

du _corps solide

_qui,

_pour délicate

qu’elle

soit,

permet

d’obtenir sur la

_dynamique

interne du _corps solide et sans déformation du

cristal,

tout un ensemble de

_{renseignements}

_que les mesures

_mécaniques

sont

_incapables

de fournir.

Manuscrit reçu le 13 décembre _1948.

BIBLIOGRAPHIE.

’

[1] P. OLMER, Bull. Soc. _{franç. Minéralogie, 1948, 71,} p. 145-258.

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p. 104.