III. Incidences sur les données spectroscopiques de Cu2O. discussion

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III. Incidences sur les données spectroscopiques de Cu2O. discussion

Claude Noguet, Christopher Sennett, Manuel Sieskind

To cite this version:

Claude Noguet, Christopher Sennett, Manuel Sieskind. III. Incidences sur les données spectroscopiques de Cu2O. discussion. Journal de Physique, 1965, 26 (6), pp.323-324.

�10.1051/jphys:01965002606032300�. �jpa-00205970�

323.

III. INCIDENCES SUR LES DONNÉES SPECTROSCOPIQUES ^DE Cu2O. DISCUSSION.

Par CLAUDE NOGUET, CHRISTOPHER SENNETT ^et MANUEL SIESKIND,

Laboratoire de Spectroscopie ^et d’Optique ^du Corps ^Solide,

Institut de Physique, Université de Strasbourg.

Résumé. - A partir ^des nouvelles valeurs expérimentales ^{de la constante} diélectrique, ^une

tentative est faite pour rendre compte ^{de la} position ^{de la raie n}

⁼

^{1 de la série} jaune excitonique

de Cu2O. ^{La masse effective et} les diamètres des premières ^orbites excitoniques correspondant

aux séries jaune ^{et verte ont été} recalculées.

Abstract. 2014 The position ^{of the line} corresponding ^{to the n = 1} exciton of the yellow ^series in Cu2O is discussed using ^{the latest} experimental ^{values of the} dielectric constant. The effective

masses and the diameters of the first exciton orbits corresponding ^{to the} yellow and green series have been recalculated.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ^TOME 26, ^JUIN 1965,

Dans les deux m6moires precedents (1), ^nous

avons montre que les valeurs de la constante di6lee-

trique statique obtenues par des m6thodes optiques

et 6lectriques ^{sont en} bon accord bien que les 6chantillons etudies n’aient _{pas ete} prepares ^de fagon identique. Cet accord ne peut s’expliquer que s’il n’existe pas d’autres ^sources de dispersion

intenses entre 0 et 50 cm-1.

Nos valeurs de e compl6t6es par celles de diffé- rents auteurs (2) [4], [8], [10], [11] ^{nous ont} permis ^{de tracer la courbe de} dispersion jusqu’h

15 600 cm-1 (fig. 3. M6moire I). On y remarque que la contribution ionique ^{a la constante di6lee-} trique ^{est faible. Elle} correspond ^{a une} charge

effective de 0,34 ^{electron comme nous l’avons}

montre:

Il est encore possible de tirer de ce travail

quelques conclusions portant ^sur les series excito-

niques ^{de la} cuprite [1], [10]. ^{On sait} que l’on observe dans le visible deux series de raies d’absorp-

tion jaune ^{et verte} pouvant ^se classer dans une

formule hydrog6noide [1] de la forme :

oii v represente les nombres d’onde des raies, Voo la limite de la serie, ^{RH et Re} respectivement ^les

constantes de Rydberg’de I’hydrog6ne ^{et de} CU20, 03BC/mo ^{la masse} reduite de ^1’exciton rapport6e ^{a la}

masse mo de 1’61ectron, ^{n un nombre} quantique pouvant prendre ^toutes les valeurs entieres et

positives ^{et e une constante} di6lectrique.

Or, d’apres la th6orie de Haken [25], ^{la valeur}

de e depend ^de 1’interaction entre 1’electron et le

reseau ; ^{elle est} comprise ^entre deux valeurs (1) ^{Voir :} Contribution a 1’etude de la constante di6lee-

trique ^{I et II.}

(2) ^{Pour les} valeurs, ^se rapporter ^au memoire : Contri- bution a 1’etude de la constante di6lectrique ^{de la} cuprite:

I. Determination de la constante di6lectrique par des m6thodes optiques.

extrêmes Es et eo. Pour que l’interaction entre 1’electron et le trou soit de la forme

^-

e2 Jes ^{r, il}

faut que la correction apport6e ^a 1’energie ^d’inter-

action entre 1’electron et le trou soit plus petite

que 1’energie exig6e pour lib6rer un phonon :

Cette condition fixe en principe ^une limite infé- rieure pour les orbites a partir desquelles ^on peut

utiliser un potentiel de la forme

^-

e2 /es ^r.

Toutefois le cas de Cu20 ^se complique ^{encore du}

fait de la presence ^{de deux} phonons longitudinaux optiques. ^{Mais en} supposant que ^ces phonons agis-

sent indépendamment,. 1’6quation (2) peut ^encore

s’écrire en introduisant 1’energie de liaison 6n ^des 6tats excitoniques ^{de nombre} quantique n :

ou 6)1 et C02 sont les deux fréquences optiques longitudinales ^{et Es et} EQ repr6sentent ^{les cons-}

tantes di6lectriques ^de part ^et d’autre des bandes

d’absorption infrarouge.

Si l’on remplace dans la formule (3) ^{les cons-}

tantes di6lectriques par leur valeur, ^{on trouve}

compte ^{tenu de la} relation ^de Lyddane, ^{Sachs et}

Teller [26] qui permet d’obtenir les fréquences optiques longitudinales ^{mi a} partir ^des fréquences optiques transverses wt

On peut ^noter que, a 1’exception possible ^{de la}

raie n = 1, ^{tous les niveaux} excitoniques [10] ^ont

des energies de liaison largement ^en dessous des valeurs limites trouv6es (4). ^{Etant donne} les appro- ximations faites dans la th6orie de Haken, ^{le cas}

de la raie n ⁼ 1 est douteux, ^car 1’6nergie ^de

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01965002606032300

324

liaison correspondante ^est de l’ordre de 1 100 cm-1.

On se trouve probablement ^{dans un cas inter-}

m6diaire entre un potentiel completement statique

et un potentiel ^{sans écran} ionique.

L’expérience indique ^toutefois qu’il y ^{a un} eliet considerable : ]a raie n ⁼ 1 est d6cal6e d’environ 340 cm-1 vers les petits nombres d’ondes par

rapport ^{a sa} position ^{calcul6e a} partir ^{de la for-}

mule hydrogenoide (1) ^{ou l’on a fait e = Es. Deux}

causes sont a l’origine ^{de cet effet :}

a) ^{l’effet sur la masse} effective reduite de 1’61ec- tron et du trou du au petit nuage de phonons qui 1’entourent ;

b) l’effet du au choix de la constante di6lectrique.

Dans ces conditions, si l’on admet que la parti- cipation ionique ^est n6gligeable pour l’ état n ⁼ 1,

il est possible de d6duire 1’energie de liaison En2 ^de

1’etat n ⁼ 2 a partir ^de 1’energie de liaison En1 ^de

1’etat n ⁼ 1 par la formule :

Dans cette expression ^{la masse effective est}

tir6e de la formule de Low et Pines [27] :

rn* 6tant la masse effective de 1’61ectron ou du trou compte ^{tenu de la} polarisation ^du réseau, m ^la

masse effective de 1’61ectron ou du trou dans une

bande donn6e, ^{et a une constante de} couplage ^des

excitons avec les phonons optiquement ^actifs (3).

On admet _{que les} deux, phonons ^de Cu20 ^se

k3) I1 est a noter que ^le fait d’introduire une masse de

polaron dans les formules relatives aux spectres ^excito- niques ^{est contraire aux theories d’Elliott} [28], ^Over-

hauser [29] ^et Haken [25]. ¹¹ parait n6cessaire de modifier

ce point ^de vue comme nous le sugg6rons ici. Nous rappe- lons que S. Nikitine [1] ^avait sugg6r6 ^{de telles} corrections pour des besoins empiriques.

couplent a 1’electron et au trou d’une maniere

ind6pendante, ^{avec des} constantes de coupJage ^a,

et a 2. Ces deux constantes dependent ^{de ]a masse}

de l’electron et du trou. Nous avons suppose pour 6tablir la formule (5) que ^{ces masses sont} 6gales.

On trouve alors :

La formule (5) donne alors _pour valeur de 1’6ner-

gie de liaison de 1’6tat n ⁼ 1 deduite de celle de

l’etatn=2:

^.

Cette valeur est en tres bon accord avec la valeur experimentale 1 126 cm-1.

II se pourrait cependant que ^cet accord soit

fortuit, ^{les calculs} reposant ^sur de nombreuses

hypotheses.

En admettant les memes hypotheses, ^{on trouve}

que la plus grande variation de la masse effec- tive m* de ]’électron, due a la polarisation ^des

ions du r6seau, serait de l’ordre de 5/100.

D’autre part, ^a partir des relations (1) ^on peut

calculer la masse réduite lJ. de 1’exciton et les rayons a des secondes orbites pour les series jaune

et verte en utilisant les valeurs de Re ^trouvées _par Grun [’l0] :

Jaune

Ces valeurs sont assez peu différentes de celles d6termin6es pr6c6demment [1], [10]. Aussi, ^les

valeurs des iiitensit6s d’oscillateur, qui ^sont pro-

portionnelles ⁶ a-5, ^se trouvent-elles peu modi-

tiées [1].

Nous exprimons ^nos remerciements 6 M. le Pro- fesseur Nikitine pour ^ses prec ^{eux conseils et les}

nombreuses discussions qu’il ^{a eues avec nous.}

Manuscrit _reçu le 10 mai 1965.

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