HAL Id: jpa-00235633
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Submitted on 1 Jan 1957
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Sur la cohérence du phénomène de diffusion multiple de
la lumière dans la résonance optique
Marie-Anne Guiochon, Jacques E. Blamont, Jean Brossel
To cite this version:
Marie-Anne Guiochon, Jacques E. Blamont, Jean Brossel. Sur la cohérence du phénomène de
dif-fusion multiple de la lumière dans la résonance optique. J. Phys. Radium, 1957, 18 (2), pp.99-108.
�10.1051/jphysrad:0195700180209900�. �jpa-00235633�
99.
SUR LA
COHÉRENCE
DU PHÉNOMÈNE DE DIFFUSION MULTIPLE DE LALUMIÈRE
DANS LA
RÉSONANCE
OPTIQUEPar Mlle MARIE-ANNE
GUIOCHON,
MM.JACQUES
E.BLAMONT,
JEANBROSSEL,
Laboratoire de Physique de l’École Normale Supérieure, Paris.
LE JOtJRNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM TOME 18, FÉVRIER 1957
I. Introduction. - Les
expériences
que nousdécrivons
ci-dessous,
serapportent
auxpropriétés
de la résonance
optique
de la vapeur de mercureexcitée
optiquement
ar la
raie d’intercombinaison63P1
-61SQ
2 537 . Les résultatsprésentés
serapportent
uniquement
auxisotopes
pairs.
Lagamme de
température
explorée
s’étend de - 35 ~Cà + 20 OC.
A. POLARISATION DE LA RAIE DE RÉSONANCE.
-En
présence
d’unchamp magnétique Ho,
cette raiese
décompose
en 3composantes
Zeeman(cas
desisotopes pairs),
ainsi que le montre lafigure
1.Les états de
polarisation
descomposantes
sontdéterminés par les
règles
de sélectionAmj
= 0vibration 7r, vibration a+ et 1
vibration a-.
L’irradiation
optique
de la vapeur de mercureen lumière
polar’sée
permet
d’exciter
sélectivementles sous-niveaux mj de l’état excité
[1] ;
parexemple,
si l’onemploie
une lumièrepolarisée
dont le vecteur
électrique
vibreparallèlement
auchamp Ho,
seule lacomposante n
est absorbée etseul le sous-niveau mi = 0 de l’état
63 Pl
estpeuplé.
La réémission doit doncuniquement
com-prendre
unecomposante
7r. Sous tous sesaspects
possibles,
c’est cephénomène qui
est àl’origine
de la
polarisation
de la raie de résonanceoptique
telle
qu’elle
a été découverte par R. W. Wood[2].
B. DÉPOLARISATION DE LA RAIE DE RÉSONANCE.ORIGINE. DIFFUSION MULTIPLE DES PHOTONS. - La
raie de résonance n’est pas totalement
polarisée
dans le mercure naturel. Cela est
dû,
entreautres,
à laprésence
desisotopes impairs.
A cause duspin
nucléaire,
lediagramme
Zeeman de cesisotopes
estbeaucoup
plus complexe
que celui de lafigure
1.Cependant,
même si l’on tientcompte
de ceteffet,
on trouve que le
degré
depolarisation
P de laraie est inférieur à sa valeur
théorique
Po
et que, de
plus,
sa valeur diminuequand
latempé-rature
augmente
[3].
Une autrecaractéristique
trèsimportante
de ladépolarisation
estqu’elle dépend
de
façon
trèscritique
de lagéométrie
dumontage
- conditions
d’illumination,
volume et forme de lacellule,
conditions d’observation. Cettedépola-risation est due à des transferts entre sous-niveaux Zeeman de l’état excité et l’on
peut
envisager
diverses causes pour ce
phénomène.
Un
grand
nombre d’auteurs attribuent ladépola-risation aux « collisions o
[4].
Nous pensons quel’importance
des collisions a été trèslargement
exagérée
et que lephénomène
dedépolarisation
estpresque entièrement dû à la «
diffusion multiple »
de la lumière de résonance. Celle-ci accompagne la
résonance
optique chaque
fois que la tension de vapeur àlaquelle
onopère
n’est pas très basse.La
figure
2a illustre la résonancesimple
et lafigure
2b lephénomène
de diffusion double.Si la tension de vapeur est très
faible,
lephoton
de résonance absorbé par l’atome I est réémis enmoyenne au bout du
temps
T etparvient
direc-tement à l’observateur. Au
contraire,
dans la dif-fusiondouble,
lephoton réémis
par l’atome I estabsorbé par l’atome II et n’est détecté
qu’après
réémission par ce dernier. Untemps
de l’ordrede 2r
sépare
maintenantl’absorption
initiale de l’émission finale. Plus la diffusionmultiple
estimportante
etplus
letemps
d’emprisonnement
T’est
long (on
observe facilement destemps
T’ de100 à 1 000 fois la durée de vie
T).
Aux très bassesdensités de vapeur où la diffusion
multiple
estnégligeable,
r’ tend vers l’[5].
La théorie de
l’emprisonnement
de la raie derésonance a été
développée
par de nombreuxauteurs
[6].
Elle montre que sil’on:crée
pendant
, un intervalle detemps
très court(~
/r)
desatomes
dans l’état
excité,
cesatomes,
en retombant à l’étatfondamental,
émettent la raie de résonance avecune intensité
qui
décroît en fonction dutemps
suivant la loi :
ceci diffère en
général
assez peu d’uneexpression
necontenant
qu’une exponentielle :
~’ étant de l’ordre du
rï
leplus long ;
,v’tend vers T
quand
lapression
est très basse.L’expérience (Garrett
[5],
Holstein[6])
con-firme très bien les conclusions
précédentes.
Ellemontre que dans le mercure, la diffusion
multiple
est
déjà appréciable
à - 15 OC dans des cellules dequelques
centimètres de diamètre. Lafigure
3représente
les résultatsde~Garrett.
En ordonnée ’t"’en abscisses
log
N(N
= nombre total d’atomes demercure par
cm3).
Commepour le
degré
depola-risation,
la valeur que l’on obtient pour letemps
d’emprisonnement
dépende
beaucoup
de lagéo-métrie du
montage
adopté.
On
peut
fairel’hypothèse
que ladépolarisation
est due à des collisions et calculer la section efficace
correspondant
à cephénomène.
On trouvenumé-riquement
des valeurs de l’ordre de7~2. ~ ~, longueur
d’onde de la raie de résonanceoptique).
On
peut,
demême,
envisager
lephénomène
d’absorption
de la raie de résonance comme unecollision entre un atome et son
photon
deréso-nance. Si l’on calcule la section efficace
corres-pondante,
on trouve encore sensiblement x2. Celaindique
qu’il
n’est pas absurde d’admettre que ladépolarisation
soit due à la diffusionmultiple.
De toutemanière,
l’énormité des sections efficacespré-cédentes rend
improbable
un mécanisme parcollisions
(au
sens de la théoriecinétique).
Le faitque la
dépolarisation
et la diffusionmultiple
dépendent beaucoup
de lagéométrie
dumontage
indique
clairement que dans les 2 cas «l’inter-action»
correspondante
seproduit
à de trèsgrandes
distances
(de
l’ordre dumillimètre)
cequi
semble encore exclure les collisions entre atomes comme cause des 2 processusprécédents.
Les
expériences
de Buhl[7] indiquent
clairement aussi que ladépolarisation
est due à la diffusionmultiple.
L’étude de ladépolarisation
à deschamps
magnétiques
différents lui apermis
de montrer quela loi d’interaction
qu’il
fautadopter
pour rendrecompte
des résultatsexpérimentaux
est une loi en 1Ir
etqu’il
nes’agit
certainement pas d’uneinteraction
dipôle-dipôle.
La loi en 1/r indique
quel’interaction se fait par l’intermédiaire du
champ
derayonnement.
On sait enfin que ladépolaripation
croit très vite
quand
latempérature
augmente :
Dans
l’hypothèse
des collisions celasignifie
que le nombre de transferts entre sous-niveaux Zeemanest
appréciabl e
dans untemps
de l’ordre de la duréede vie ’1;, donc que le
temps
moyen entre «col-lisions » est court par
rapport
à T. Auterme
de lathéorie de
Lorentz,
il devrait en résulter unélargis-sement notable du niveau. Nous verrons que l’on
observe tout
juste
le contraire. Il est doncimpos-sible d’attribuer la
dépolarisation
à des collisionsOn
peut
montrer directement d’ailleursqu’entre
- 30 et
+ 20 ~C les collisions entre
isotopes
d~f-férents du mercure n’influent pas sur ladépola-risation. Nous avons mesuré dans la gamme de
températures
précédentes
le taux depolarisation
Pde la vapeur de mercure dans les ,conditions
ci-après :
a)
Cellule de résonance contenantl’isotope 2o2Hg
pur. Les résultats sontportés
sur lafigure
4101
(courbe
a),
en ordonnéesP202,
en abscisseslog N,
N nombre total d’atomes de mercure par cm 3.
b)
Cellule de résonance contenant du mercurenaturelmais excitée par une
lampe
contenant202Hg
pur
(courbe
b).
-On
peut
vérifier(fig,
4)
que les 2 courbes sedéduisent très sensiblement l’une de l’autre par
une translation
(sur
l’axe desabscisses)
égale
à log
1/0,29 (logarithme
durapport
desconcentra-tions
°isotopiques
de dans lapre mi ère
cellule à celle de2°2Hg
dans le mercurenaturel).
End’autres
termes,
si l’onporte
en abscisses le nombred’atomes diffusants dans les 2 cas on trouve que les
points P 202 et
P;02
tombent sur la même courbe.A nombre d’atomes diffusants
égaux
ladépolari-sation est la mêrre pour
2°2Hg
lorsque
les autresisotopes
sont absents que pour2°2Hg
dans lemer-cure naturel en
présence
des autresisotopes.
Sibien que la
dépolarisation
de2°2Hg
dans le mercurenaturel est un processus où n’intervient que cet
isotope
et son proprephoton
de résonance.Il n’en est évidemment
plus
ainsilorsque
les raiesde résonance de 2
isotopes
coïncidentaccidentel-lement. C’est le cas, par
exemple,
pour les raies dues à198Hg
et à201Hg (cornposante
F =3/2)
dans le mercure naturel. Si l’on excite le mercure
naturel par une
lampe
contenant198Hg
ledegré
depolarisation
de la lumière réémise ne varie pas dutout suivant la courbe de la
figure
4.En résumé nous avons toutes raisons de penser
que la
dépolarisation
comme l’accroissement dutemps
d’emprisonnement lorsque
la tension de vapeuraugmente
ont pourorigine
commune la diffusionmultiple
de la lumière.II. Mesures de durées de vie. -- Il semble enfin
qu’il
existe toute une classe dephénomènes
qui
sont
gravement
affectés par la diffusionmultiple :
Ce sont ceuxqui
concernent les mesures de durée de vie par les méthodes conventionnelles del’optique (absorption, dispersion
anormale,
dépola-risation
accompagnant
la rotation duplan
depola-risation
[8]).
On constate unedispersion
assez fortedes résultats.
Lorsque
ces mesures ont étécon-duites à diverses
températures,
on trouve desvaria-tions
appréciables. Lorsqu’enfin
elles ont pu êtreeffectuées
séparément
sur les diversisotopes
d’unmélange,
elles fournissent des « durées de vie »diff érentes pour les divers
isotopes [9].
Nous pensonsqu’il s’agit
de mesures donnant enfait,
untemps
d’emprisonnement
etqu’il,,faut
extrapoler
à destempératures
assez basses pour obtenir la durée devie T.
A. MESURES A PARTIR DES MÉTHODES DE
RADIO-FRÉQUENCE.
- Brossel et Bitter[10]
ont mesuré la durée de vie au niveau63Pi
deHg
par une méthodecomplètement
différente etqui
semblait devoir éviter les inconvénientsprécédents.
Nous résumonsci-dessous le
principe
de leur méthode ainsi que les résultatsauxquels
ils étaient parvenus. A l’occasionde recherches sur l’effet Stark du niveau
63Pi de
Hg
nous avons été conduits àreprendre
leursexpé-riences. Nous sommes arrivés à la conclusion que
cette méthode
aboutit,
elleaussi,
à la mesure d’untemps
d’emprisonnement
Te.
Nos mesures nouspermettent
en outre de mettre nettement enévi-d2nce une
propriété
trèsimportante
de la diffusionmultiple,
celle d’être un PROCESSUS COHÉRENT. Brossel et Bitterprovoquent
l’excitationoptique
de la vapeur de mercure avec la raie 2 537Á
pola-risée en 7t. Seul le niveau médian
supérieur
l1’lJ ~- 0 est excité( fig. 1)
et,
en l’absence des causes dedépolarisation analysées précédemment,
la lumière réémise estpolarisée
linéairement en 7t. Si unchamp
de
radiofréquence (perpendiculaire
à induit des transitions vers les niveaux mJ === :1:1,
des compo-santes «
apparaissent
et l’on observe unedépola-risation de la lumière réémise.
On
peut
calculer l’intensité B de la lumière aainsi
produite
en fonction de :Hi :
amplitude
duchamp
hautefréquence
defréquence v
induisant les transitions =27uv)
y :
rapport
gyro-magnétique
du niveau63P,
Te :
« durée de vie » de ceniveau ;
wo -
2nvo :
V.fréquence
de la transitionOn trouve
Le calcul
précédent
est basé surl’hypothèse
qu’aucune
perturbation
autre queHs
n’agit
surl’atome
quand
il est dans l’état excité.Ainsi,
la forme de la raie n’est pas donnée par une formulede
type
Lorentz. Celaprovient
de ce que lechamp
deradiofréquence
met en intercommunication3 niveaux
énergétiques
équidistants.
Lechamp
.H~
produit
la réorientation du momentmagnétique,
phénomène
pourlequel
lesprobabilités
detran-sition ont étécalculées par
Majorana[11].
Lacourbeprécédente
est une courbe en clochelorsque
H
1.
Aucontraire,
pour les fortes valeursV8
pde
Hl
on obtient une courbe renversée au centre. Lapropriété
résulte de la formule deMajorana
et estdue à l’existence de transitions directes à 2
quanta
entre les
niveaux
1. De telles courbes sontrepré-sentées
figure
6.A résonance Q ~ 6) -
6)0 =
0,
laquantité
y
La
largeur A m
de laraie,
déduite de la formule(1)
est donnée par
l’expression approchée :
Aux faibles valeurs de
yH,,
Ao =2 ~Te :
lalargeur
de la raie est la somme deslargeurs
desniveaux de
départ
et d’arrivée de la transition. Le termed’élargissement
5,8
(YHITe)2
vient de ce quel’émission induite par le
champ H,
n’estplus
négli-geable
devant l’émissionspontanée
optique.
Lesformules
1,
2 et 3 sont très bien vérifiées parl’expé-rience. Elles
permettent
de mesurer leparamètre
T
que Brossel et Bitter
interprétent
comme une durée de vie. Ilstrouvent,
enopérant
à 0 °C sur lemer-cure naturel et en faisant la mesure sur l’ensemble
des
isotopes
pairs
queT~
=1,55
10-7 sec =Teo
Leur source avait une émission de
type
« broad line » sur l’ensemble de la structurehyperfine.
A la même
température
une mesureanalogue
futeffectuée sur
199Hg.
L’échantillon utilisé contenait60
%
de cetisotope.
La résonance F =3 j2
four-nissait
Te
=1,45
10-7 sec.De même les résonances F =
3 /2
de201 Hg
donnent
Te
=1,55.10-7
sec avec un échantilloncontenant 60
%
de cetisotope.
(Soulignons
quedans ce dernier cas, les formes de raie sont des formes de Lorentz : du fait du
découplage I, J,
lechamp
deradiofréquence
met enintercommu-nication 2 niveaux
énergétiques
seulement).
Il semblait très satisfaisant de trouver la même valeur pour tous lesisotopes (il s’agit,
enfait,
d’unecoïncidence
accidentelle).
Mais aucuneinterpré-tation n’était
proposée
pourexpliquer
la différence entre cettevaleur,
et celle résultant de déter-minations detype
classique (l@14.10-7 sec).
Il semblait donc que la méthode actuelle devait êtrepréférée,
parcequ’elle
évitaitbeaucoup
des diffi-cultés rencontréesprécédemment
et quel’inter-prétation théorique
étaitremarquablement
con-firmée par
l’expérience.
B. RÉSULTATS NOUVEAUX. -
(Variation
de T~avec la
géométrie
dumontage,
la nature de lasource
excitatrice;
latempérature.)
Nous avons
repris
la vérification de la formule 1sur une cellule
présentant
descaractéristiques
géo-métriques
différentes de celles de Brossel-Bitter. Enoutre,
la source utilisée n’était évidemment pasla même. Nous avons pu confirmer
complètement
leurs résultats : la forme des raies est très bien
représentée,
dans tous les cas étudiés par lafor-mule 1. Mais pour rendre
compte
de nos mesures, nous sommes conduits âadopter
une valeur dupar-mètre
Te
qui
est trèsdifférente
de la valeurprécédente
Elledépend
de la source excitatrice et descarac-téristiques géométriques
de la cellule.INFLUENCE DE LA GÉOMÉTRIE DU MONTAGE.
--Par
exemple
avec une celluledonnée, à
0°C,
enfaisant une mesure sur l’ensemble des
isotopes
paires
on trouveTe
==1,65
10-7 secpour une excitation
de
type
broad line etTe
=1,80
10-7 secpour une
excitation du
type
narrow line. Avec une sourcedonnée, (narrow line)
une cellule de dimensions20 mm X 20 mm. X 4 mm
donne Te
==1,42
10-7 et une de dimensions 35 mm x 40 mm X 7 mmdonne
Te
=1,72
10-’. La raie estplus large
pour la celluleplus petite
c’est-à-dire pourlaquelle
ladif-fusion multiple
est la moinsimportante.
Ainsi, il apparaît à
l’évidence que leparamètre
Te
ne mesure pas la durée de vie.INFLUENCE DE LA TEMPÉRATURE. - Une étude
de
Te
en fonction de latempérature
confirme cerésultat. La
figure
5,
courbe IIreprésente
lerésul-tat de nos mesures effectuées entre - 35 et
+ 20 aC. En ordonnées
Té,
en abscisseslog
N dunombre total d’atomes de mercure par cm3 à la
température
où l’onopère.
La courbe II est obtenueen mesurant
Te
sur l’ensemble desisotopes pairs,
soit
Teo,
avec uneexcitation
detype
narrow line.On reinarque les
points
suivants :a)
Qualitativement
les variations deTeo
sont tout à faitanalogues
à celles de~’,
letemps
d’emprisonnement
mesuré par Garrett[5]
3).
Les valeurs obtenues sont très voisines, ce
qui
estassez
remarquable
étant donné la difficulté desmesures de Garrett.
b)
Teo
croîtquand
latempérature
augmente.
(2,5
foisplus long
à + 20 0qu’à
- 35OC)
c’est-à-dire que l’on obtient des raies de résonance
103
que ce
que la largeur
naturelle des niveauxpermet
de
prévoir.
L’effet ressort clairement de lafigure
6.Elle
représente
des réseaux de résonancemagné-tique
obtenus sur l’ensemble desisotopes
pairs
dans une cuve contenant du mercure
naturel,
auxtempératures
-31 OC,
0 OC et + 22 ~C. L’échelledes abscisses est la même pour chacune de 3 courbes. Les courbes sont tracées pour des
puis-sances croissantes de
radiofréquence,
Nous avonsexpliqué
ci-dessus,
l’origine
du renversementobservé pour les fortes valeurs de
yHl.
Les courbesà - 31 OC et 00 ont été tracées
aux mêmes
inten-sités de R. F. et se
correspondent
2 à2,
tandis quela courbe la
plus
haute du réseau + 22 ~C a ététracée avec la même intensité
yHl
que la 4e courbe(à
partir
duhaut)
des réseaux à - 31 DC et 0 OC(l’amplitude yH1
estindiquée
par le nombreporté
au
voisinage
dechaque courbe).
Les courbes tracées sont en fait les courbes
théo-riques
résultant de la formule 1. Lespoints
sont lespoints expérimentaux.
On voitqu’à
toutetempé-rature la
vérification
de laformule
1 est excellente.c)
Au-dessous de - 20 ~C dans les cellulesuti-lisées, Teo
demeure constant. A cestempératures,
collisions ou diffusion
multiplie jouent
un rôle trèsfaible. Nous pensons que la limite ainsi atteinte
ï =
1,20
10-7 secreprésente
la durée de vie duniveau
63P~.
Cette valeur est très voisine de celleobtenue par
Ladenburg [12] (1,14.10"~
sec)
par desmesures de
dispersion
anormale sur les ailes de laraie
d’absorption
et de celle obtenue par Garrett[5]
(l@08.10-7
sec).
Une autre confirmation du fait que
Teo
tendvers « est
apportée
par les mesures suivantes. La cuve contenant du mercurenaturel,
nous l’excitonsavec une
lampe
de2o2Hg
pur. Seull’isotope 2°2Hg
est alors excité et la résonance
magnétique
observéeest celle due à
l’isotope
202 Hg
seul, enprésence
desautres
isotopes.
Onpeut
ainsi mesurerTe202
(courbe I,
fig.
5).
Nous avons fait de même lamesure de
Te198
en substituant à laprécédente
une source contenant198Hg pur (courbe III).
On voit immédiatement
qu’à
unetempérature
donnée : >
Te19s.
Les raies de résonancemagnétique
del’isotope
leplus
concentré sont lesplus
fines.(C’est
aussi pour cetisotope
que la dif-fusionmultiple
est laplus
importante.)
Au-dessous de - 20 oC
Donc T est le même pour tous les
isotopes pairs.
A une
température
déterminée le réseau relatifà un
isotope pair
pur estreprésenté
ici encore parles formules 1 de
Majorana-Brossel.
Il estévident,
dans ces
conditions,
que la courbe de résonanceobservée pour l’ensemble des
isotopes pairs
est lasuperposition
de courbes de résonanceindépen-dantes relatives à
chaque isotope.
Apremière
vue, il est donc extrêmementsuprenant
que le réseaurelatif à l’ensemble des
isotopes pairs
vérifie defaçon
très satisfaisante le réseauthéorique
résul-tant de la formule 1 de
Majorana-Brossel.
Il estnaturel,
dans cesconditions,
queTeo
soitcompris
entre
Te198
etTe202.
Quand,
enoutre,
l’on passed’une excitation « broad line » à une excitation
« narrow line », on accroît
l’importance
desisotopes
les
plus
concentrés(2o2Hg
et211OHg)
parrapport
auxautres
(198Hg,
204Hg)
c’est-à-dire l’influence desisotopes qui
donnent des résonancesplus
fines. C’est la raison pourlaquelle
Teo
mesuré avec uneexcitation « narrow line » est
beaucoup plus long
que
Teo
mesuré avec une excitation « broad line ».Mais,
lapropriété
laplus
intéressante des courbes 1 etIII, figure
5,
est la suivante(dans
leslimites des
températures
où notre étude a étéeffectuée) :
elles se déduisent l’une de l’autre par une translation sur l’axe des abscisseségale
aulogarithme
durapport
des concentrationsisotopi-ques de
2°2Hg et 198Hg (log
29/10).
Le raisonnement que nous avons fait ausujet
dudegré
depolari-sation
peut
serépéter
ici : lespoints représentatifs
tombent sur la même courbe si l’on
porte
enabscisses le nombre d’atomes
diffusants :
il s’ensuit,que les mécanismes
qui
déterminent lagrandeur
deTe202
ouTe198
sontindépendants
de laconcen-traction des autres
isotopes
(entre
- 350 et+ 20
QG).
Les processus
qui
déterminent Te pour unisotope
déterminé ne
font
intervenir que cetisotope
et sonpropre
photon
de résonance. Onpeut
envisager
2 telsprocessus :
a)
Lescollisions,
au sens de Lorentz[13],
entre atomesidentiques.
Ce processuspeut
êtreà l’origine
d’unedépolarisation,
mais il nepeut
qu’aboutir
auraccourcissement du
paramètre
Te(élargissement
de la
raie).
b)
La diffusionmultiple.
Nous verrons ci-dessous104
peut
expliquer
un affinement des raiesquand
la tension de vapeuraugmente.
Ce dernierphéno-mène est donc celui
qui l’emporte
sur l’autre. Sielles
jouent
unrôle,
les collisions entre atomesidentiques
jouent
un rôle bien moinsimportant
que la diffusion
multiple
cohérente dans la déter-mination de Te(entre
- 35 et+ 20
CALCUL DU PARAMÈTRE
Tep
RELATIF AL’EN-SEMBLE DES ISOTOPES PAIRS A PARTIR DE
Te202.
--Nous revenons maintenant au
problème
de ladéter-mination de
Teo (pour
l’ensemble desisotopes
pairs)
àpartir
de la courbeI, figure
5 donnantTe202
(pour
unisotope pair donné)
en fonction du nombred’atomes de cet
isotope.
Le réseauAo(yH1’ Teo, Q)
relatif à l’ensemble desisotopes pairs
est lasuper-position,
avec des intensités convenables desréseaux des divers
isotopes 204,
202,
200,
198. Cettehypothèse
estjustifiée
par les mesuresqui
ont montré
l’indépendance complète
de compor-tement des diversisotopes.
Nous supposons ensuite que les courbes de
réso-nance d’un
isotope
donné sont fournies par la for-mule 1 deMajorana-Brossel.
Les mesures relatives au réseau d’unisotope pair
dans le mercure natureljustifient
complètement
cettehypothèse.
Les valeurs deTej
àadopter
dansl’expression
deTej, Q)
est celle fournie par la courbeI,
figure
5,
N étant déterminé àpartir
de laconcen-tration de
l’isotope
envisagé
à latempérature
oùl’on
opère.
Nous écrivons alors
Nous avons
souligné plus
haut lie faitexpéri-mental que nous cherchons à
justifier ici,
queAs
est en fait un réseau deMajorana-Brossel
représenté
par uneéquation
detype
1 danslequel
on doitdonner à
Te
la valeurTeo.
a; est un facteur
caractéristique
de la source ;il mesure l’intensité avec
laquelle
la raie deréso-nance de
l’isotope j
est émise par lalampe
exci-tatrice. aj vaut 1quel
quesoit j
pour une excitation« broad line » et est
égal
à l’intensité relative descomposantes
hyperfines
de la raie 2 537 pour uneexcitation « narrow line ».
bj
est un facteur ne contenant niyH 1, ni Q, et
qui
fait intervenir diversphénomènes
intervenant dans la cuve derésonance ;
ildépend
essentiel-lement de la
température.
Avant d’atteindre la
région
d’observation lalumière excitatrice traverse une couche de vapeur 1
et l’observation se fait à travers une couche de
vapeur
7). Quand
on fait varier latempé-rature le faisceau excitateur au niveau de la
région
d’observation est donc
plus
ou moins affaibli. A unetempérature
donnée l’intensité excitatrice del’iso-tope
leplus
concentré estplus
affaiblie que celle del’isotope
leplus
pauvre. Un deuxième facteur tient à la variation dudegré
depolarisation
P enfonc-tion de la
température
ou, encore, à unetempé-rature
donnée,
en fonction de la concentrationiso-topique.
La raie de résonance del’isotope
leplus
concentré est
plus
dépolarisée
que celle d’unisotope
pauvre
(fig. 4).
Cecisignifie
que les différénces depopulation
entre le niveau mj = 0 etmj
= ~
1 sontplus
prononcées
à cettetempérature,
pourl’isotope
rare que pourl’isotope
abondant.L’inten-sité de la résonance
magnétique
estproportionnelle
à cette différence depopulation.
Nous incluons dans le facteurbj
tous lesphénomènes précédents.
Nous donnons dans un
appendice
la méthodeuti-lisée pour obtenir les valeurs des coefficients
bj
ainsi que celle de tous les autresparamètres (Te;,
Tous les
paramètres
étant connus, nous avonsalors
procédé
à la somme[4]
et tracé les réseauxcorrespondants
dans le cas d’une excitation « broadline >t et « narrow line » pour la
7température
0~.Nous
désignons
par S le réseau « sornmne » ainsiobtenu. Sur le réseau S ainsi dessiné nous avons
cherché à voir si des formules de
type
2 et 3 étaient valables. Elles se vérifient très bien. OnIpeut’en
particulier
mesurer sur le réseau ainsi tracé lavaleur
Teo (dans
les 2 casprécédents) ;
cette valeurest entièrement déduite de la valeur
Te202
à la mêmetempérature ;
nous ladésignons
parTeo
calculé. Nous lesdonnons,
dans le tableau 1 avec,en
regard,
les valeurs obtenues par mesure directe sur l’ensemble desisotopes pairs
du mercure.L’accord est excellent.
TABLEAU 1
Nous avons alors calculé dans les 2 cas le réseau
de
Majorana-Brossel
U enprenant
pour lepara-mètre Te les valeurs
Teo
caleprécédentes
et àyH,,
les valeurs déduites de la formule 2 sur le réseau S. Il est
pratiquement
impossible
de trouver dedifférence
mesurable entre les réseaux S et U. Sur lafigure
8,
les courbes
représentent
le réseauU,
lespoints
représentent
le réseau S(cas
de l’excitation « narrowline
»).
Il est doncimpossible
dedistinguer
expéri-mentalement entre un réseau de
Majorana-Brossel
105
unique
et une somme de tels réseaux delargeurs
différentes
quand
lesparamètres changent
dans leslimites
précédemment précisées.
Mais cela nousindique
clairement que le réseaurelatif
à unisotope
pair
pur,peut
fort bienêtre,
enfait,
une somme de réseaux delargeurs
différentes. On sait quelorsque
la diffusion
multiple
estimportante,
l’émission delumière de la cellule se fait suivant la loi :
Le calcul
précédent
montrequ’il
est tout à faitpossible
que le réseauobservé, corresponde,
enfait,
à une émission faisant intervenir
plusieurs
cons-tantes
Tei
(diffusion simple, double, etc.)
cequi
est le cas pour la diffusionmultiple
cohérente.III. Diffusion
multiple
cohérente et incohérente.Interprétation
des résultats. - Ilnous reste
main-tenant à montrer comment le
phénomène
de dif-fusionmultiple
permet
d’expliquer
un affinementdes raies de résonance
magnétique
et d’obtenir deslargeurs
inférieures à lalargeur
naturelle.Il faut ici
distinguer
2types
de diffusionmul-tiple :
ladiffusion
cohérente et làdiffusion
inco-hérente.Envisageons
le cas de la diffusion double : lephoton
incident venant de la source est absorbé parl’atome
I,
réémis en moyenneaprès
untemps T
égal
à la durée devie,
absorbé par l’atomeII,
réémis de nouveau et détecté par l’observateur(temps
d’emprisonnement
T’ de l’ordre de2r).
Enprésence
d’unchamp
deradiofréquence
(per-turbationdépendant
dutemps)
la fonction d’ondede l’atome I
(isotope pair
dumercure)
est,
àl’ins-tant 0
après
l’absorption
duphoton
initialTI, TI,
étant les états propres de l’atome 1~.Pour décrire l’évolution de l’atome
II,
onpeut
écrire une
équation
analogue.
Quand
il faut écrireles conditions
initiales,
c’est-à-dire la forme queprend
la fonction d’onde à l’instantqui
suit immédiatementl’absorption
duphoton
par l’atome II onpeut
envisager
2 cas :a)
WII(0)
est un état propre pur de l’atome II.Dans ce cas, nous dirons que la
diffusion
est inco-hérente. Onpeut
considérer que les processus I et IIsont distincts et
indépendants.
C’est le cas parexemple lorsque
les atomes I et II étant desiso-topes
différents,
une coïncidence accidentelle faitqu’une fréquence
propre de I coïncide avec unefréquence
propre de IIgrâce
parexemple
à l’effetDoppler
dans le mouvement relatif des 2 atomes.Dans le cas où les atomes I et II sont
identiques
etqu’ils
ne se trouvent pas en mouvementrelatif,
toutes leursfréquences
propres coïncident.L’hypo-thèse de la diffusion incohérente consiste à consi-dérer que l’atome II est excité par
3 sortes
de lumièresa+,
7t et 6- émises par la source 1 avec lesintensités
respectives
I Cz( 8) ~ 2, ~ ICo(e)!2, BC_1(6)!2
et à considérer les 2 processus commecomplètement
indépendants.
Une diffusion incohérente de ce
type
estdépola-risante et accroit le
temps
d’emprisonnement,
maiselle
conduit nécessairement à unélargissement
de laraie de résonance
magnétique.
Au cours d’une résonance
magnétique
surl’atome
I,
si les atomes I et II sontdifférents,
l’atome II n’intervient pas : il réfléchit fidèlement
les
changements
depolarisation
qu’il reçoit,
la raie observée a lalargeur
naturelle.Si les atomes I et II sont
identiques,
l’obser-vateur voit la résonance de l’atome II éclairé par l’atome
I,
c’est-à-dire par de la lumièrequi
estd’autant
plus
dépolarisée
que l’on se trouveplus
près
de la résonance.(La
situation estanalogue
à celle que l’on obtiendrait dansl’expérience
sui-vante : on observe la résonance
magnétique
d’unatome
II,
mais au lieu d’exciter cet atometoujours
en lumière n, on éclairerait cet atome avec une
proportion
croissante de lumière a au fur et àmesure que l’on
s’approche
de larésonance,
ceci àcause de la résonance propre de l’atome
I.) Ainsi,
dans
l’hypothèse
de la diffusion incohérente paratomes
identiques,
lesignal
de résonancemagné-tique
émis par II est d’autantplus petit
parrapport
au
signal
que II devraitémettre,
que l’on se trouveplus près
de la condition de résonance. Laréso-nance est donc
plus large qu’elle
ne devrait être.Ainsi,
en aucun cas dans cettehypothèse,
nepeut-on
observer delargeur
de raiequi
soitinférieure
à lalargeur
naturelle. La raie est d’autantplus
large
que la diffusionmultiple
estplus
importante.
Cela est contraire aux observations. Or il est établi que la
diffusion multiple
existe dans les conditionsoù nous
opérons.
b)
est de la f ormedans le cas de 2
isotopes pairs identiques,
parexemple
expression
danslaquelle
Ci(6), C§(0), C~(6),
ontdes
grandeurs
et desphases
relatives déterminées parC1(8), Co(6)
etC_1(8)
(en
tenantcompte
parexemple
de laposition
relative des atonxes I et II dans lechamp
Ho).
Nous disons alors que la
diijusion
est cohérente.Il faut
envisager
enquelque
sorte que l’atome IIest éclairé par un
mélange
cohérent dephotons
venant de I.
(Un
exemple
connu[14]
de ce cas estcelui ou
C1 - C_1, Co =
0 et que l’on réaliseexpérimentalement
en excitant un atome dans unchamp magnétique Ho
très faible par de la lumière linéaire vibrantperpendiculairement
àHo
(exci-tation cohérente en 6+ et
6-)).
On voit
facilement,
sur un casparticulier,
que ladiffusion cohérente conduit à un afnnement de la
raie de résonance
magnétique.
C’est le cas oùC1=
C 17
Co
=Co,
=C2013i,
où les atomes 1 et 77échangent
enquelque
sorte leur fonction d’onde. Apartir
de l’instant0,
l’évolution de la fonction d’onde ’YII aux instant 0 + 8’ultérieurs,
seraiden-tique
à cequ’aurait
été l’évolution de la fonction d’onde TI à l’instant 0 + 0’ si lephoton
n’avait
jamais quitté
l’atome I. Mais il est clair quemain-tenant 0 + 8’
peut
s’étendre sur un intervalle detemps
2~. Tout se passe comme si l’on observaitla résonance
magnétique
d’un atome I dont la durée de vie serait double. La raie de résonancemagnétique
est dans ce cas 2fois plus
fine.
Ainsi,
la diffusion cohérentepeut
conduire à des affinements sensiblesquand
on élève la tension devapeur. En
pratique
on observe lasuperposition
dans des
proportions
difficiles àévaluer,
de dif-fusionsimple,
doublecohérente, triple
cohé-rente,
etc... et de diffusion incohérente(entre
iso-topes
différents parexemple).
Letemps
Te est doncune
quantité
très différente dutemps
~’ mesuré par les méthodes basées sur la survivance durayon-nement dans une
cellule ;
t’ est nécessairementplus grand
que Tepuisque
la diffusion incohérentecontribue pour 2r dans T’et seulement pour T
(ou moins)
dans Te. Ce résultat est encomplet
accord avec les mesures d’Holstein
[6] (si
on lesextrapole
aux tensions de vapeur où nousopérons)
mais en contradiction avec celles de Garrett
[5].
Il nous , semble
difficile,
dans la méthode deGarrett,
d’évaluer avec certitude à moins de 10%
près
la valeur absolue d’untemps
de l’ordre de 10-7 sec, et l’onpeut
réconcilier ses résultats avec les nôtres si l’onajuste
à la même valeur lesdurées de vie que fournissent les 2 méthodes, En
outre la
géométrie
des 2montages
n’était pascomparable.
La résonance
optique
est un processus cohérent.Il n’est pas
surprenant
que la diffusionmultiple
le soit aussi. Les 2phénomènes
ont étéanalysés
il y alongtemps déjà
par V.Weisskopf [15] qui
a donnéla
justification théorique
despropriétés
decohé-rence. Plus
récemment,
R. H. Dicke[16]
aenvisagé
une situation
analogue
dans sa définition des états «super-radiants
».Il était connu
qu’un
atome éclairé par unmélange
cohérent dephotons
6+ et a---, réémet desphotons
a+ et a- enphase ;
lapropriété
décriteci-dessus n’est
qu’une généralisation
de cephéno-mène.
Conclusion. - Nous
pouvons dire en conclusion
que
(dans
le cas de la vapeur demercure),
lesphénomènes
dedépolarisation
et de survivance durayonnement
sont dus à la diffusionmultiple
de la lumière[17].
L’affmement de la raie de résonancemagnétique quand
la densité de vapeurs’élève,
nes’explique
que dansl’hypothèse
d’une diffusionmultiple
cohérente. Cettehypothèse
doitpermettre
de calculer simultanément les courbes donnant ledegré
depolarisation
et lalargeur
des raies deréso-nance
magnétique
en fonction du nombre d’atomesdiffusants.
Appendice :
Calcul de Teo. Détermination desparamètres.
- Nousavons déterminé
expéri-mentalement la manière dont varie pour
l’iso-tope
202,
dans le mercurenaturel,
l’intensité de larésonance
magnétique (à
résonance, Q
=0)
pour
un niveau de
radiofréquence yH1
donné,
quand
latempérature
varie.Les courbes donnant I ==
b202
Te202’
0)
sontreprésentées
sur lafigure
9,
en fonction delog
Ndu nombre total d’atomes de mercure dans la
cellule.
Chaque
courbe est tracée pour un niveau de radiofréquence donné,
les courbes lesplus
hautescorres-pondant
aux intensités deradiofréquence
lesplus
fortes. Ces courbes
présentent
un maximumqui
sedéplace
vers les fortes valeurs de lVlorsque
YH1
diminue. Autrement
dit,
pour un niveau deradio-fréquence
donné,
il existe unetempérature
pourlaquelle
l’intensité de résonancemagnétique
estmaximum.
(La
f orme de ces courbesdépend
évi-demment de lagéométrie
de la cellule surlaquelle
onopère).
La forme de ces courbes se
comprend
facilement.A basse
température (en B)
ladépolarisation
est faible mais il y a très peu d’atomes dans la cellule.107
la lumière est presque
complètement
dépolarisée.
Il y a donc 2 effets variant en sensinverse,
et parsuite un
optimum
pour l’intensité de la résonancemagnétique.
Il
apparaît
sur lafigure
9 que les courbes sontbeaucoup plus
serrées en A(fortes
valeurs deN)
qu’en
B. Ceci est un effet dû à la variation deTe
avec la
température.
EnB,
Te est court(résonances
larges),
et les intensités deradiofréquence
utiliséessont insuffisantes pour saturer la raie dont l’inten-sité
augmente
defaçon
appréciable lorsqu’on
aug-menteyH,.
EnA,
aucontraire,
Te
estlong
(réso-nances
fines)
et les intensités deradiofréquence
précédentes
sont suffisantes pour saturer la raie dontl’amplitude
nechange pratiquement plus
quand yH1
couvre la gammeprécédente (c’est
cemême
phénomène
qui
est àl’origine
dudépla-cement du maximum vers les fortes valeurs de N
quand yH1
diminue).
Ces courbes nouspermettent
de déterminer les valeurs relatives de
bj
pour les diversisotopes.
Onopère
de la manière suivante :A 0 °C par
exemple,
on mesure sur la courbeI,
figure 5,la
valeur deTe20¡’.
Lespoints
d’intersec-tion des courbes de lafigure
9 avec la verticalecorrespondant
aupoint
0 ~C~ sont données parl’équation
2a2o2 et
b2,,
étant constants. On en déduit donc lesvaleurs de pour
lesquelles
ces courbes ont ététracées.
La courbe 1,
figure
5, permet
de mesurer7’ej
pourles divers
isotopes,
par soite de calculer le para-mètreTej
et enfin1 ~r ~1 B.-.
Revenant aux courbes de la
figure 9,
on mesure(pour
la valeur convenable de laquantité
b;
Bj(yH1’
Tej,
0)
en seplaçant
à la concentrationappropriée
del’isotope envisagé.
On en déduitbj.
(La
valeur obtenue ne doit pasdépendre
de lavaleur choisie pour
yHl,
cequi
se vérifie très bien.On
peut
mesurer d’ailleurs directement sur lescourbes 9 le
paramètre yH,.
7ej.
Les valeurscon-cordent bien avec les
précédentes.)
Le
procédé précédent
est valable pourl’iso-tope
200 mais ne l’estplus
pour lesisotopes
198 et204. Les raies de résonance de ces derniers
coïn-cident avec des
composantes
hyperfines
desisotopes
impairs.
Parsuite,
les effetsd’absorption,
inclus dans leparamètre
6j
sontplus
forts que cequ’indique
la méthodeprécédente.
Tout se passe comme si la concentration del’isotope
198 étaitplus
forte que sa vraie valeur en cequi
concerne ladétermination du
paramètre
mais avait savraie valeur en ce
qui
concerne la déterminationdu
paramètre
,Nous avons alors tracé directement la courbe
donnant
en fonction de
log
N. Lafigure
10 donne le résultat.Nous avons tracé
Il,,
et1202 (sources
excitatrices198Hg
puis
2o2Hg-lampe
de résonance contenant du mercurenaturel)
en utilisant la même intensité deradiofréquence.
(Le rapport
d’intensité dessources excitatrices n’est pas
connu. )
On voit que
l’optimum
est obtenu pour198Hg à
une
température
beaucoup plus
élevée quepour
2o2Hg,
On
peut
normaliser la courbeIlgg
de manièrequ’elle
ait même intensité au maximum queI2o~
(courbe
enpointillé
marquée
1~98).
On constate quela courbe
l’1g8
ne se déduit pas de1202
par unetranslation. Si l’on fait une translation
qui
faitscoïncider les
maxima,
le reste des courbesdiffère,
mais les différences bien queréelles,
demeurenttoujours
faibles.
La valeur de cette translation nepuisque
la forme des raies émisescompte au
pre-correspond
pas, biensûr,
à la concentration iso- mier chef.topique
de198Hg,
mais à une concentrationqui
est204Hg
étant très peu concentré(6
%)
etjouant
naturellement
plus
forte que la valeur vraie. C’est un rôle assezfaible,
nous avons traité son cas decette concentration fictive que nous avons
adoptée
manièreidentique
à celle utiliséepour l’isotope
200. pour déterminerb198
par la méthode décritepré-
Cela estgravement
erroné mais n’affecte pasbeau-cédemment. coup le résultat final.
Il serait souhaitable de connaître le
rapport
Cet article sera suivi d’une étudethéorique
d’intensité des sources 198 et 202 pour
lesquelles
publiée
par M. J. P. Barrat.nous avons
opéré.
Mais la mesure n’est passimple
Manuscrit reçu le 3 décembre 1956.[RÉFÉRENCES
[1] Voir par exemple : MITCHELL (A. C. G.) et ZEMANSKY
(M. W.), Resonance radiation and excited atoms, Cambridge University Press, 1934. PRINGSHEIM (P.), Fluorescence and phosphorescence, Interscience Publishers Inc., New-York, 1949.
[2] WOOD (R. W.), Phil. Mag., 1922, 44, 1109. RAYLEIGH,
Proc. Roy. Soc., 1922, 102, 190.
[3] KEUSSLER (V. von), Ann. Physik, 1927, 82, 793.
[4]
Voir
référence [1] : MITCHELL et ZEMANSKY, page 312. PRINGSHEIM, page 102.[5] GARRETT (P. H.), Phys. Rev., 1932, 40, 779.
[6]
MILNE (E. A.), J. London Math. Soc., 1926, 1, 1.HOLSTEIN (T.), Phys. Rev., 1947, 72, 1212.
HOL-STEIN (T.), ALPERT (D.) et McCoUBREY (A. O.),
Phys. Rev., 1949, 76, 1257 ; Phys. Rev., 1951, 82, 567 ; Phys. Rev., 1952, 85, 985.
[7] BUHL, Z. Physik, 1938,109,180.
[8] Voir MITCHELL (A. C. G.) et ZEMANSKY (M.
W.),
page 147 où se trouvent de nombreuses références.[9] COJAN et LENNUIER (R.), C. R. Acad. Sc., 1950, 231,
1450.
[10] BROSSEL (J.) et BITTER (F.), Phys. Rev., 1952, 86, 308. BROSSEL (J.), Ann. Physique, 1952, 7, 622.
[11] MAJORANTA (E.), Nuovo Cimento, 1932, 9, 43.
[12] LADENBURG (R.) et WOLFSON (G.), Z. Physik, 1930,
63, 616.
[13] LORENTZ (H. A.), Proc. Amst. Acad., 1915, 18,134.
[14] HANLE
(W.), Z. Physik, 1924, 30, 93. HANLE (W.),Ergeb der. Exakten Naturwiss., 1925, 4, 214.
WEIS-SKOPF (V.), Ann. Physik, 1931, 9, 23. BREIT (G.),
Rev. Mod. Physics, 1933, 5, 91.
[15] WEISSKOPF (V.), Ann. Physik, 1931, 9, 23.
[16] DICKE (R. H.), Phys. Rev., 1954, 93, 99.
![[PDF] Cours Asp.net methodes et pratique | Formation asp](data:image/gif;base64,R0lGODlhAQABAIAAAP///wAAACH5BAEAAAAALAAAAAABAAEAAAICRAEAOw==)